Spin- and orbital-dependent band structure of unconventional topological semimetals
Topological semimetals host fermion quasiparticles with band crossing points in their bulk electronic structures. In Weyl semimetals, these crossing points are protected by symmetry and topology, forming a Fermi arc at the surface, which connects pairs of these points with opposite chiral charges. Recently, unconventional topological semimetals have emerged with strongly tilted Dirac cones, termed type-II Dirac/Weyl semimetals. Additionally, higher topological charges can be formed in structurally chiral crystals, referred to as chiral topological semimetals. In spite of the emergence of such new materials, the underlying spin texture and its link to topological properties even in conventional topological semimetals have still remained elusive. In this thesis, we studied the type-II Dirac semimetal NiTe2, the type-II Weyl semimetal MoTe2, and the chiral topological semimetal CoSi. Here, when the symmetries of the respective crystal structures are lower, a higher topological charge can be formed. Inversion-symmetric NiTe2 leads to a degenerate topological charge C=0, while broken inversion symmetry in MoTe2 causes the splitting of topological charges with C=1. Chiral structured CoSi is characterized by C=2. By means of momentum microscopy together with an imaging spin filter, we revealed spin- and orbital-dependent electronic structures in connection with symmetry and topology.
For inversion-symmetric materials like NiTe2, a spin polarization of bulk states is not allowed. An observed ``hidden'' spin polarization of the bulk Dirac cone, however, originates from the top Te atom of a Te-Ni-Te trilayer. This can be understood in a concept where the degenerate Dirac cone in NiTe2 is formed by a superposition of two Dirac cones with opposite spin polarizations localized at the top and bottom Te atoms of the trilayer. In particular, we found the same scenario for NiTe2 and MoTe2: a pair of Weyl cones with opposite chirality exhibits a reversed spin polarization. Depending on the symmetry of the crystal structure, however, the cones are degenerate in k space for inversion-symmetric NiTe2 and separated for MoTe2 due to broken inversion symmetry. A strong circular dichroism with reversed sign gives a fingerprint of opposite chiral charges of the Weyl points in MoTe2. The sensitivity of the circular dichroism to the chirality of the system can be directly confirmed in the case of CoSi, where the dichroism reverses its sign between chiral crystals of the opposite structural handedness. The circular dichroism further revealed a different orbital texture of bands forming a higher-charge fermion in CoSi, which is attributed to their topology.
In this thesis, we established a relationship between the spin and orbital texture, topology, and symmetry. Beyond the three studied materials, the results presented in this thesis significantly contribute to the understanding of unconventional topological semimetals, in general.
Topologische Semimetalle zeichnen sich durch Fermion-Quasiteilchen mit Bandkreuzungspunkten in ihrer elektronischen Struktur aus. In Weyl Semimetallen sind diese Kreuzungspunkte durch Symmetrie und Topologie geschützt. Hier werden Fermi-Arc Oberflächenzustände gebildet, die Paare dieser Punkte mit entgegengesetzten chiralen Ladungen verbinden. In jüngster Vergangenheit sind unkonventionelle topologische Semimetalle mit im E-k-Raum stark verkippten Dirac-Zuständen, sogenannte Typ-II Dirac/Weyl-Semimetalle, aufgekommen. Außerdem können höhere topologische Ladungen in chiralen topologischen Semimetallen gebildet werden. Trotz solcher neuartigen Materialien sind die Spin-Textur und ihre Verbindung zu topologischen Eigenschaften sogar in konventionellen topologischen Semimetallen noch immer wenig ergründet. In dieser Dissertation haben wir das Typ-II Dirac Semimetall NiTe2, das Typ-II Weyl Semimetall MoTe2 und das chirale topologische Semimetall CoSi untersucht. Je niedriger hierbei die Kristallsymmetrie ist, umso höhere topologische Ladungen können gebildet werden. Die Inversionssymmetrie von NiTe2 führt zu einer entarteten topologischen Ladung C=0. Dagegen bewirkt die gebrochene Inversionssymmetrie in MoTe2 eine Aufspaltung der topologischen Ladungen mit C=1 und chiral strukturiertes CoSi wird durch C=2 charakterisiert. Mittels Impulsmikroskopie zusammen mit einem bildgebenden Spinfilter haben wir Spin- und Orbital-abhängige elektronische Strukturen in Verbindung mit Symmetrie und Topologie untersucht.
Für inversionssymmetrische Materialien wie NiTe2 ist eine Spin-Polarisation der Volumenzustände nicht erlaubt. Dennoch kann eine ``versteckte'' Spin-Polarisation der Volumen Dirac-Zustände der obersten Te-Lage einer Te-Ni-Te-Dreifachschicht beobachtet werden, wobei der entartete Dirac-Zustand in NiTe2 durch eine Überlagerung von zwei Dirac-Zuständen mit entgegengesetzter Spin-Polarisation gebildet wird. Dieses Szenario finden wir sowohl für NiTe2 als auch für MoTe2:
In beiden Fällen weist ein Paar Weyl-Zustände mit entgegengesetzter Chiralität eine umgekehrte Spin-Polarisation auf. Abhängig von der Symmetrie der jeweiligen Kristallstruktur sind die Zustände jedoch im k-Raum im Fall von inversionssymmetrischem NiTe2 entartet und im Fall von MoTe2, aufgrund der gebrochenen Inversionssymmetrie separiert. Dabei konnten wir zeigen, dass ein ausgeprägter Circulardichroismus mit wechselndem Vorzeichen einen Fingerabdruck für die entgegengesetzten chiralen Ladungen der Weyl-Punkte in MoTe2 liefert. Die Empfindlichkeit des Circulardichroismus gegenüber der Chiralität des Systems kann darüberhinaus direkt anhand von CoSi bestätigt werden, wo der Dichroismus sein Vorzeichen zwischen chiralen Kristallen mit entgegengesetzter struktureller Händigkeit umkehrt. Der Circulardichroismus offenbarte außerdem eine komplexe Orbital-Textur der CoSi Bänder, welche ein höher geladenes Fermion mit nicht-trivialer Topologie bilden.
In dieser Arbeit haben wir eine Beziehung zwischen Spin- und Orbital-Textur, Topologie und Symmetrie aufgebaut. Über die drei hier untersuchten Materialien hinaus tragen die in dieser Arbeit dargestellten Ergebnisse erheblich zum Verständnis von unkonventionellen topologischen Semimetallen im Allgemeinen bei.