Microstructure evolution during sintering : A discrete element method approach

Sintering is a widely used process of thermally fusing a compacted powder into a solid material. The atomic transport processes that cause the densification also lead to coarsening of the material. For many applications, e.g. nanomaterials, coarsening is undesirable, as it negatively affects the material properties. Therefore, controlling the microstructure evolution during sintering is an important aspect of materials science. Computer simulations can aid in the optimization of the process by providing insights into the time evolution of the microstructure during sintering, which is difficult to obtain experimentally. However, existing models are inadequate because they either neglect coarsening or are limited to small system sizes by design or computational cost.
 
In this work, a new numerical model is presented that describes the transformation of a powder into a fully dense material. It is based on the key phenomena of sintering: shrinkage and grain coarsening driven by the minimization of the free energy. The model uses an efficient geometric representation of the grains that is based on the decomposition of overlapping spheres into non-overlapping discrete elements. By representing the grains in this way, the model takes into account the complex and changing shape of grains for determining the thermodynamic driving forces and associated kinetic coefficients.
 
First, we apply the model to crystalline materials, including grain boundary diffusion as the shrinkage mechanism as well as grain growth by grain boundary migration and surface diffusion. The time evolution of a tetrahedral configuration calculated with a microscopically accurate method is used to calibrate the model. We validate the model by comparison with experimental data for alumina. For this purpose, we performed simulations of polydisperse packings containing up to 16000 particles. The model accurately reproduces the relative density and grain size distributions using material parameters from the literature. We also evaluate the grain growth in the fully dense state and find that the model is in numerical agreement with an established mean-field theory.
 
Furthermore, we apply the model to amorphous materials that sinter by viscous flow. The model is calibrated on an established theoretical model for the sintering of two spheres. The model shows good agreement with other numerical models for elementary systems, but discrepancies appear for larger systems, such as long particle chains and cluster-cluster aggregates. As the model is only compared with other simulations, a final assessment of the correctness of the model for viscous sintering is still pending.

Sintern ist ein verbreitetes Verfahren zur Herstellung von Festkörpern aus verdichteten Pulvern. Die atomaren Transportprozesse, welche zur Verdichtung führen, sorgen auch für eine Vergröberung des Materials. Da die Mikrostruktur, insbesondere die Korngröße, einen großen Einfluss auf die Materialeigenschaften besitzt, ist es wichtig, die Mikrostrukturentwicklung steuern zu können. Computersimulationen können bei der Optimierung dieser Prozesse helfen, indem sie Einblicke in die zeitliche Entwicklung der Mikrostruktur während des Sinterns geben, die experimentell nur schwer zu ermitteln ist. Bestehende Simulationsmethoden sind jedoch unzureichend, da sie entweder Vergröberung vernachlässigen oder aufgrund konzeptioneller Annahmen oder der benötigten Rechenzeit auf kleine Systemgrößen beschränkt sind.
 
In dieser Arbeit wird ein neues numerisches Modell vorgestellt, das die Umwandlung eines Pulvers in ein vollständig dichtes Material beschreibt. Es basiert auf den Schlüsselphänomenen des Sinterns: Schrumpfung und Kornvergröberung, getrieben durch die Minimierung der freien Energie. Das Modell setzt auf eine effiziente geometrische Beschreibung der Körner, beruhend auf der Zerlegung von überlappenden Kugeln in nicht überlappende diskrete Elemente. Durch diese Darstellung berücksichtigt das Modell die komplexe und veränderlich Kornform bei der Bestimmung der thermodynamischen Triebkräfte und kinetischen Koeffizienten.
 
Das Modell wird zunächst auf kristalline Materialien angewendet, wobei sowohl Schrumpfung durch Korngrenzendiffusion als auch Kornwachstum durch Korngrenzenmigration und Oberflächendiffusion berücksichtigt werden. Die zeitliche Entwicklung einer tetraedrischen Konfiguration, die mit einer mikroskopisch exakten Methode berechnet wurde, dient der Kalibrierung des Modells. Das Modell wird durch den Vergleich mit experimentellen Daten für Aluminiumoxid validiert. Dazu wurden Simulationen von polydispersen Packungen mit bis zu 16000 Teilchen durchgeführt. Das Modell gibt die relative Dichte und Korngrößenverteilung unter Verwendung von Materialparametern aus der Literatur genau wieder. Zusätzlich wird das Kornwachstum im vollständig dichten Zustand ausgewertet: Das Modell stimmt numerisch mit einer etablierten Mean-Field-Theorie überein.
 
Darüber hinaus wurden amorphe Materialien untersucht, die durch viskoses Fließen sintern. Die Kalibrierung erfolgt hier anhand eines etablierten Modells für das Verschmelzen zweier Kugeln. Das Modell weist eine gute Übereinstimmung mit anderen numerischen Modellen für einfache Systeme auf, es treten aber Diskrepanzen bei größeren Systemen, wie z. B. langen Teilchenketten und Cluster-Cluster-Aggregaten, auf. Da das Modell nur mit anderen Simulationen verglichen wird, steht eine endgültige Bewertung der Korrektheit des Modells für viskoses Sintern noch aus.

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