Entwicklung eines Atmosphärendruck-Partikelmassenspektrometers für die Charakterisierung von Partikelwachstumsprozessen in Sprayflammen

Die vorliegende Arbeit umfasst die Entwicklung und Anwendung eines Atmosphärendruck-Partikelmassenspektrometers (AD-PMS) für die ortsaufgelöste Charakterisierung von Partikelwachstumsprozessen innerhalb einer Atmosphärendruck-Sprayflamme. Dafür wurde ein bestehendes zweistufiges  Niederdruck-Partikelmassenspektrometer (ND-PMS) durch eine zusätzlich Unterdruckkammer erweitert. Dadurch entstand eine kaskadenförmige Anreihung
von drei eigenständig versorgten Unterdruckkammern, welche auch bei Atmosphärendruck betrieben werden können, und eine Reduzierung des Kammerdruckes bis zu einem Bereich von 1×10 –6  mbar ermöglicht.


Des Weiteren wurde im Rahmen dieser Arbeit eine voll funktionsfähige Sprayflammensyntheseanlage aufgebaut und gemeinsam mit dem AD-PMS für die ortsaufgelöste Charakterisierung in vertikaler und radialer Richtung mit Lineareinheiten versehen. Als Verbindungselement zwischen der Syntheseanlage und dem AD-PMS wurde eine Probenahmesonde mit integrierter Verdünnung verwendet, die mit Hilfe einer validierten Partikelquelle und fluiddynamischen Strömungssimulationen im Detail charakterisiert wurde.

Fluiddynamische Strömungssimulationen konnten für das AD-PMS zeigen, dass die Verwendung einer Probenahmesonde die Bildung eines Partikelfreistrahles am Ende einer Kapillar erschweren kann. Dieser Einfluss wurde mithilfe eines Schlierenaufbaus untersucht und in Abhängigkeit der Kapillarlänge genauer charakterisiert.

Detaillierte Betrachtungen der PMS-Geometrien führten zu einer Abschätzung von geeigneten Abständen innerhalb des AD-PMS. Des Weiteren konnte mithilfe eines simulierten PMS-Signals die mittlere Geschwindigkeit innerhalb des Partikelfreistrahles abgeschätzt werden.

Nach erfolgreicher Inbetriebnahme aller Komponenten wurde das Gesamtsystem mit Hilfe von zwei etablierten Charakterisierungsmethoden an einer laminaren nicht vorgemischten Flamme und an einer turbulenten Sprayflamme mit Erfolg auf Funktion überprüft.

Als Anwendungsbeispiele wurde die Untersuchung des Wachstums von Eisenoxid-Nanopartikeln in einem Sprayflammenreaktor gezeigt. Hierfür wurden Sprayflammensynthesen mit Eisen(III)nitrat-Nonahydrat (Fe(NO 3 ) 3 ∙ 9 H 2 O) als Präkursor betrieben. Dabei wurden die Synthesen in den Lösungszusammensetzungen und in den molaren Präkursorkonzentrationen
variiert und das Partikelwachstum wurde mit Hilfe des AD-PMS ortsaufgelöst in vertikaler und horizontaler Richtung charakterisiert. Hierbei konnte erfolgreich gezeigt werden, dass die Lösungsmittelzusammensetzung einen deutlichen Einfluss auf das Partikelwachstum innerhalb der verwendeten Sprayflamme haben kann.

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