Unoccupied electronic structure and ultrafast dynamics in quasi low-dimensional systems

Syed, Abdul Samad GND

In the field of low dimensional materials, metal-semiconductor structures are exceptionally appealing due to their intriguing fundamental and extensive technological aspects. Two-dimensional metal-semiconductor systems are known to exhibit various exciting physics including the charge density wave formation, superconducting properties, and strong spin-orbit coupling. Metallic nanowires on semiconductor surfaces are prototypical quasi one-dimensional systems that undergo a phase transition at low temperatures due to various instabilities in the system. A profound insight into these interesting physics unravels with the knowledge of the electronic structure. The electron scattering dynamics that play a crucial role in device functionality is largely unexplored for the quasi low-dimensional systems. In this study, we aim at understanding the electronic structure and the electron scattering dynamics in such systems by means of femtosecond time-resolved linear and non-linear photoemission.</br> In the quasi two-dimensional Pb/Si(111), three electronic states were identified whose unoccupied nature was verified from the temporal evolution of their population dynamics. These unoccupied states exhibited asymmetric photoemission intensity distribution and electronic dispersion across Γ (kІІ=0). These asymmetries have been found to be a consequence of various processes including the off-normal light incidence, involvement of bulk states, final states effects, and spin-effects.</br> Investigation of the unoccupied electronic structure of quasi-one-dimensional reconstructions of Pb atoms on a Si(557) surface identified two states. Density functional theory calculations revealed their presence in an energy region degenerate with a reduced electronic density of states of the Si substrate resulting in rather high momentum-averaged lifetimes. It was further identified that the photoemission yield and the population dynamics depend on the electron momentum component perpendicular to the steps of the Si substrate. We conclude that momentum- and direction-dependent dephasing caused by elastic scattering at the step edges, modifies the excited-state population dynamics in this system. In addition, the electron dynamics found to exhibit no signature of the phase transition reported earlier for this system.</br> For the In/Si(111) system, the structural phase transition results in modification of the occupied electronic structure at the BZ center (k=0) and boundary along the wire direction. Optically excited carriers revealed a lifetime of approximately 500fs. This confirms that the excited carriers survive on a timescale at which a structural transition occurs.

Im Bereich niedrig-dimensionaler Materialien sind insbesondere Metall-Hableiter- Strukturen aufgrund ihrer faszinierenden fundamentalen und umfassenden technologischen Aspekt interessant. Zwei-dimensionale Metall-Hableiter Systeme zeichnen sich durch verschiedenartige physikalische Phänomene wie bspw. die Ausbildung von Ladungsdichtewellen, supraleitende Eigenschaften und starke Spin-Bahn-Wechselwirkung aus. Metallische Nanodrähte auf Halbleiteroberflächen sind prototypische quasi-eindimensionale Systeme die aufgrund von verschiedenen Instabilitäten Phasenübergänge bei niedrigen Temperaturen zeigen. Ein tiefgreifendes Verständnis dieser interessanten Physik ergibt sich aus der Kenntnis der entsprechenden elektronischen Struktur. Die elektronische Streudynamik, welche eine wesentliche Rolle in der Funktionalität von nanoskaligen Bauteilen spielt, ist zu weiten Teilen für quasi-niedrigdimensionale Systeme nicht untersucht. </br>In dieser Arbeit zielen wir mit Hilfe von femtosekunden zeitaufgelöster linearer und nicht-linearer Photoemission auf ein Verständnis der elektronischen Struktur und Streudynamik in solchen Systemen.</br> In dem 2D Pb/Si(111)-System wurden drei elektronische Zustände identifiziert, deren unbesetzte Natur durch ihre Populationsdynamik nachgewiesen wurde. Diese unbesetzten Zustände zeigen eine asymmetrische Photoemissionsausbeute und elektronische Dispersion entlang Γ (kІІ =0). Diese Asymmetrie wurde als Konsequenz verschiedener Prozessen wie dem nicht-normalen Lichteinfall, der Beteiligung von Festkörperzuständen,Endzustandseffekten und Spineffekten identifiziert. Untersuchungen der unbesetzten Bandstruktur der quasi-eindimensionalen Pb/Si(557)-Rekonstruktion zeigten zwei elektronische Zustände. Dichtefunktionaltheorie-Rechnungen identifizierten deren energetische Entartung mit Bereichen reduzierter Zustandsdichte des unterliegenden Si-Substrates, was zu einer hohen, impulsgemittelten Lebensdauer führt. Weierhin zeigte sich, dass die Photoemissionsausbeute und die Populationsdynamik von dem Elektronenimpuls, insbesondere in Bezug auf die Stufenkanten, abhängt. Wir schlussfolgern, dass die impuls- und richtungsabhängige Dephasierung durch elastische Streuung an den Stufenkanten die Populationsdynamik angeregter Zustände in diesem System modifiziert. Weiterhin wurde keine Signatur eines zuvor berichteten Phasenüberganges in der Elektronendynamik gefunden.</br> In In/Si(111) führt ein struktureller Phasenübergang zu einer Veränderung der besetztzen elektronischen Struktur im Zentrum und Rand der Brillouin-Zone entlang der Drahtrichtung. Der optisch induzierte Phasenübergang zeigt für angeregte Ladungsträger eine Lebensdauer von ~500 fs. Dieser Befund bestätigt, dass die elektronische Anregung auf der Zeitskala des strukturellen Übergangs bestehen bleibt.

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Syed, A.S., 2019. Unoccupied electronic structure and ultrafast dynamics in quasi low-dimensional systems. https://doi.org/10.17185/duepublico/70042
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