Silver-based nanoparticles : synthesis and characterization of bimetallic silver-platinum and silver-gold nanoparticles
Nanomaterials are widely applied nowadays. They are employed in electronics, fuel cells, in the (photo-)catalysis as well as in cosmetics and medicine. Nanoparticles are interesting because their physical and chemical properties, such as melting behavior, coloration, and reactivities, differ from bulk materials. In this work, bimetallic silver-platinum and silver-gold nanoparticles were synthesized and characterized. One of the goals was to study the alloy properties of silver-platinum nanoparticles because of their limited miscibility. For this purpose, synthesis parameters like the pH and temperature were varied. It could be shown that at pH 3, a mixture of hollow alloyed particles and dense silver-core platinum-shell particles is received. With an increasing silver fraction, a higher percentage of hollow alloyed particles is obtained. If the pH is raised to 10, dense particles are formed because of an inhibition of the galvanic exchange reaction. Depending on the composition, alloyed or core-shell particles are the result. Silver-gold nanoparticles with a diameter of 35 nm were studied according to their element distribution within single particles. It could be shown that the outermost layer of the nanoparticles consists of silver atoms only. Furthermore, the gradient character of 35 nm sized nanoparticles with a gold-rich core and a silver-rich shell is more pronounced than the gradient character of 7 nm sized bimetallic nanoparticles. High-temperature X-ray diffraction experiments with alloyed and pure silver and gold nanoparticles revealed a greater unit cell expansion of the alloys compared to the pure metals.
Silver release studies out of silver-platinum and silver-gold nanoparticles of different compositions showed a non-linear dependency between dissolution and silver content. It was found that at a molar fraction above 50 mol% of the nobler metal, i.e. platinum or gold, the silver dissolution was significantly lowered.
Moreover, autofluorescent silver-platinum and palladium nanoclusters could be synthesized at ambient conditions.
Nanomaterialien finden heutzutage eine sehr weite Verbreitung. Sie werden beispielsweise sowohl in der Elektrotechnik, in Brennstoffzellen, in der (Photo-)Katalyse als auch in Kosmetika oder in der Medizin eingesetzt. Nanopartikel sind sehr interessant, weil sie andere physikalische und chemische Eigenschaften, wie Schmelzverhalten, Färbungen und Reaktivitäten als Bulkmaterialien ausweisen. In dieser Arbeit wurden bimetallische Silber-Platin und Silber-Gold Nanopartikel synthetisiert und charakterisiert. Das Ziel war es unter anderem, die Legierungseigenschaften von Silber-Platin Nanopartikeln zu untersuchen, da Silber-Platin ein begrenzt mischbares System darstellt. Dazu wurden die Syntheseparameter hinsichtlich des pH-Wertes und der Temperatur variiert. Es konnte gezeigt werden, dass bei pH 3 eine Mischung aus hohlen legierten Partikeln und kompakten Silber-Kern/Platin-Schale Partikeln vorliegt. Mit zunehmendem Silberanteil in der Zusammensetzung wurden prozentual mehr hohle legierte Partikel erhalten. Die Erhöhung des pH-Wertes auf 10 führt zu kompakten Partikeln, da die galvanische Auflösung inhibiert wird. Es bilden sich je nach Zusammensetzung legierte Partikel oder Kern-Schale Partikel aus.
Silber-Gold Nanopartikel mit einer Größe von 35 nm wurden hinsichtlich ihrer Elementverteilung innerhalb eines Partikels untersucht. Es konnte gezeigt werden, dass legierte Silber-Gold Nanopartikel dieser Größe eine stärkere Gradientenstruktur (goldreicher Kern, silberreiche Schale) aufweisen als 7 nm große Nanopartikel und dass sich ausschließlich Silberatome an der Partikeloberfläche befinden. Experimente mittels Hochtemperatur-röntgenbeugung an legierten und reinen Silber- und Gold-Nanopartikeln zeigten eine stärkere Ausdehnung der Elementarzelle der Legierungen im Vergleich zu den reinen Metallen.
Untersuchungen der Silberfreisetzung aus den Silber-Platin- und Silber-Gold-Nanopartikeln unterschiedlicher Zusammensetzungen zeigten einen nicht linearen Zusammenhang zwischen Auflösung und Silbergehalt. Es wurde festgestellt, dass ein höherer Anteil (> 50 mol%) des edleren Metalls Platin oder Gold die Silberauflösung maßgeblich verlangsamt. Weiterhin konnten autofluoreszierende Silber-Platin- und Palladium-Nanocluster bei Raumtemperatur synthetisiert werden.
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