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Non-adiabatic reaction dynamics studied by chemoelectronic nanodiodes

Meyburg, Jan Philipp

Ziel dieser Arbeit war es, nicht-adiabatische Anregungen in Platinkatalysatoren mittels chemoelektronischer Nanodioden (in diesem Fall Metall–Isolator–Metall-Dünnschichtstrukturen) infolge von oberflächenkatalysierten Reaktionen nachzuweisen. Hierzu wurden temperaturprogrammierte Desorptionsexperimente im Temperaturbereich von 60–400 K durchgeführt, um die Adsorption, die Rekombination, die Zersetzung und die Desorption verschiedener Spezies auf der Platinelektrode einer chemoelektronischen Pt–Ta2O5–Ta-Nanodiode zu untersuchen. Um die Oberflächenreaktionen zu aktivieren, wurde die Nanodiode lokal erhitzt, während der Probenhalter auf einer konstanten Temperatur unter 70 K gehalten wurde. Als Konsequenz dieser Temperaturdifferenz stellten sich Temperaturgradienten auf der Probe ein, die eine exakte Temperaturmessung erschwerten. Daher wurde eine in-situ Temperaturmessung entwickelt und kalibriert, welche die Temperaturabhängigkeit des Bauteilstroms der Nanodiode nutzt und somit ausschließlich die Temperatur der chemoelektronischen Nanodiode misst. Mit der entwickelten Temperaturmessmethode konnten sodann Temperatur-programmierte Desorptionsexperimente durchgeführt werden, während gleichzeitig der Bauteilstrom gemessen wurde. Signifikante Änderungen des Bauteilstroms wurden aufgrund von Adsorptions- und Desorptionsprozessen von Wasser, schwerem Wasser, Methanol, Ammoniak und Ameisensäure nachgewiesen. Diese Änderungen des Bauteilstroms konnten als das Ergebnis reversibler Prozesse auf der Platinoberfläche identifiziert werden. Nicht-adiabatische Beiträge zu den detektierten Bauteilströmen wurden lediglich als Folge der Zersetzung von Ameisensäure auf Platin für möglich erachtet – jedoch als marginale Beiträge klassifiziert. Es wurde festgestellt, dass atomarer Sauerstoff, der auf der Platinelektrode der verwendeten Nanodiode voradsorbiert ist, die beobachteten Prozesse und damit die Vorzeichen der Änderungen des Bauteilstroms beeinflussen kann.

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Meyburg, Jan Philipp: Non-adiabatic reaction dynamics studied by chemoelectronic nanodiodes. 2018.

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