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Large eddy simulation of nanoparticle synthesis from spray

Rittler, Andreas

The presented work focuses on the development of a multiscale and multiphysics simulation approach for the prediction of nanoparticle synthesis from turbulent flames and spray flames. The models proposed and applied for the description of the flow-, spray-, combustion- and particle dynamics are formulated for the large eddy simulation methodology. The presented global Simulation approach is independent of the material system and has been used to investigate the synthesis of silica (SiO2) and iron-oxide (Fe2O3) particles from spray flame pyrolysis processes with hexamethyldisiloxane and ironpenthacarbonyl as precursors. An Eulerian-Lagrangian-Eulerian approach has been used to model the gas-, spray- and particle phases respectively. To describe combustion, an existing flamelet generated manifold approach (FGM) combined with the artificially thickened flame method (ATF) was modified to account for (a) spray combustion and (b) to account for spray combustion of three feed Systems - due to the fact that most spray pyrolysis reactors feature such a set-up. Two mixture fractions and one joint reaction progress variable are used as control variables in the combustion model. In contrast to the standard FGM approach, which is based on one Bilger mixture fraction, two element mass fractions are used as control variables to describe the mixture composition. During the flamelet calculations, the chemistry of the precursor was considered in the determination of the thermo-chemical quantities, which were stored in multidimensional look-up tables as functions of the control variables. The general dynamics equation in continuous form, a population Balance equation that describes the evolution of particle from gas phase synthesis, is approximated by (a) a simple monodisperse model, (b) a more advanced bimodal model and (c) a detailed sectional model. While the sectional model considers the formation of particles by nucleation and their growth by coagulation, the monodisperse and bimodal models consider additionally the coalescence of particles. The formation of particles from the gas phase was determined during the flamelet calculations and stored as a nucleation source term in the look-up tables. In the first part of the study, the suitability and validity of the flamelet generated manifold approach combined with the artificially thickened flame method was examined and demonstrated for a well investigated lab-scale spray flame burner operated with ethanol and air. Secondly, the well known monodisperse population balance equation model was applied to study the formation of silica particles from a spray flame pyrolysis reactor operated with ethanol, hexamethyldisiloxane, methane and oxygen. The findings of this study raised the question how well the monodisperse model is suited to describe simultaneously nucleation, coagulation, sintering and mixing as These processes occur simultaneously in turbulent flames. Therefore, the suitability, performance and validity of the three particle models has been demonstrated for a case with simultaneous nucleation, coagulation, coalescence and mixing of particle populations with different histories. Due to the lack of time resolved measurements of particle properties and particle size distributions, a generic test case was used and modified for the aforementioned studies. In the final part of this thesis, the global simulation approach has been used to investigate the formation of silica particles from spray flame pyrolysis in a lab-scale reactor and for the synthesis of iron-oxide particles from a pilot-scale reactor. The simulation results were (a) shown to be in reasonable agreement with the experiments, (b) to help to improve the understanding of the underlying processes and (c) to improve the processes in the investigated reactors.

Die präsentierte Arbeit befasst sich mit der Entwicklung eines Multiskalen und Multiphysik Simulationsansatzes zur Beschreibung der Nanopartikelsynthese aus turbulenten Flammen und Spray Flammen. Die vorgeschlagenen und angewandten Modelle zur Beschreibung der Gasphasenprozesse, der Sprayprozesse, sowie der Verbrennung und der Partikeldynamik sind für das Large Eddy Simulation Verfahren ausgedrückt. Der vorgestellte globale Simulationsansatz ist unabhängig vom Materialsystem und wurde genutzt, um die Siliziumoxid (SiO2) und Eisenoxid (Fe2O3) Synthese aus Spray Flammen mit Hexamethyldisiloxan und Eisenpentacarbonyl als Präkursoren zu Untersuchen. Zur Modellierung der Gasphase, Sprayphase und der Partikelphase wurde ein Euler-Lagrange-Euler Ansatz gewählt. Zur Beschreibung der Gasphasenverbrennung wurde ein existierender "Flamelet Generated Manifold" Ansatz (FGM) kombiniert mit einem "Artificial Thickened Flame" Model (ATF) modifiziert um (a) Spray Flammen und (b) Systeme mit mehreren Strömen beschreiben zu können da die meisten Spraysynthese Reaktoren auf den zuvor genannten Mehrstromsystemen basieren. Zwei Mischungsbrüche und eine Verbrennungsvortschrittsvariable wurden in dem entwickelten Verbrennungsmodell als Kontrollparameter genutzt. Im Gegensatz zum Standard FGM Model, in dem der Mischungsbruch nach Bilger zum Einsatz kommt, wurden in dieser Arbeit zwei Elementarmassenbrüche zur Beschreibung der Gemischzusammensetzung eingesetzt. Der Einfluss der Präkursorchemie auf die thermochemischen Größen wurde während der Tabellengenerierung berücksichtigt. Die thermochemischen Größen wurden in einer mehrdimensionalen Tabelle als Funktionen der Kontrollparameter gespeichert. Die "General Dynamics Equation" in kontinuierlicher Form, eine Populationsbilanzgleichung zur Beschreibung der Partikelsynthese aus der Gasphase, wurde mit (a) einem simplen monodispersen Modell, (b) einem weiterentwickelten bimodalen Modell und (c) einem detaillierten sektionalen Modell approximiert. Während das sektionale Modell die Partikelerzeugung durch Nukleation und das Partikelwachstum durch Koagulation berücksichtigt, ist im monodispersen und bimodalen Modell zusätzlich Koaleszenz berücksichtigt. Die Partikelerzeugung aus der Gasphase wurde während den Flamelet Berechnungen ermittelt und als Nukleationsquellterm in den Tabellen gespeichert. Im ersten Teil der Arbeit wurde die Eignung und die Validität des Flamelet Generated Manifold Ansatz's gekoppelt mit dem Artificial Thickened Flame Modell anhand einer gut untersuchten Ethanol-Luft Spray Flamme im Labormaßstab untersucht und nachgewiesen. Danach, wurde das namhafte monodisperse Populationsbilanzgleichung-Modell genutzt um die Siliziumoxid-Synthese aus einem Spraypyrolyse-Reaktor betrieben mit Ethanol, Hexamethyldisiloxan Methan und Sauerstoff zu untersuchen. Die Ergebnisse dieser Studie führten zu der Frage, wie gut das monodisperse Modell geeignet ist, die gleichzeitig stattfindenden Prozesse Nukleation, Koagulation, Koaleszenz und Mischen in turbulenten Flammen zu Beschreiben. Daher wurden die Tauglichkeit und Validität von drei Populationsbilanzmodellen für Fallstudien mit parallel ablaufender Nukleation, Koagulation, Koaleszenz und Mischung von Partikelpopulationen mit unterschiedlichen Historien untersucht und demonstriert. Auf Grund fehlender zeitaufgelöster Messungen von Partikeleigenschaften und Partikelgrößenverteilungen wurde ein generischer Testfall basierend auf einem veröffentlichen Referenzfall erzeugt und genutzt, um die zuvor genannte Studie durchzuführen. Im finalen Abschnitt der Arbeit wurde der globale Simulationsansatz zur Beschreibung und Untersuchung der Siliziumoxid-Synthese aus einem Reaktor im Labormaßstab sowie der Eisenoxid-Synthese aus einem Reaktor im Versuchsmaßstab angewandt.

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Rittler, Andreas: Large eddy simulation of nanoparticle synthesis from spray. 2018.

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