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Elektronenbeugung mit Femtosekunden Zeitauflösung : Analyseverfahren zur Interpretation der Gitteranregung

Streubühr, Carla

In dieser Dissertation werden zeitaufgelöste Elektronenbeugungsexperimente an den Materialien Bismut und Nickel vorgestellt, die in Transmissions- (TED) und Reflexionsgeometrie (RHEED) durchgeführt wurden. Eine Modifikation der Quellgröße des Elektronenpulses in den TED-Experimenten hat zu einem größeren Detailreichtum der Beugungsbilder geführt. Im RHEED-Experiment ist mit der Verwendung von schräggestellten Pulsfronten der anregenden Laserpulse eine Verbesserung der Zeitauflösung auf etwa 1 ps realisiert worden. Zur Analyse der zeitabhängigen Streuintensitätsänderungen wurde basierend auf dem Debye-Waller-Effekt ein Verfahren entwickelt, dass es prinzipiell ermöglicht die mittleren quadratischen Auslenkungen parallel und senkrecht zur Oberfläche der Probe zu ermitteln. Die Interpretation der TED-Experimente an Bismut lieferte eine Zeitkonstante für die Anregung der Volumenmoden von etwa 3 ps. Aus dem Vergleich zum oberflächenempfindlichen RHEED-Experiment kann geschlossen werden, dass die Anregung der Oberflächenmoden über einen Energietransfer von den Volumenmoden auf einer Zeitskala von 12 ps geschieht. Die größere Änderung der absoluten Beugungsintensität beim RHEED-Experiment lässt den Schluss zu, dass neben dem größeren Impulsübertrag bei RHEED vor allem die größere Auslenkung der Oberflächenatome dafür verantwortlich ist. In den Transmissionsbeugungsexperimenten wurden sowohl auf l ≠ 0 Ordnungen (Experimente an einer gedrehten Bismutprobe) als auch auf l = 0 Ordnungen bei senkrechter Inzidenz der Elektronen (Experimente an Nickel) Modulationen der Streuintensitätsänderungen beobachtet. Diese sind auf longitudinale akustische Wellen zurück zu führen. Ursache der Streuintensitätsänderungen ist die Verformung und Verlagerung der Ellipsoide im reziproken Gitter, wobei letztere ausschließlich bei Ordnungen mit l ≠ 0 auftritt. Die Beobachtungen können qualitativ mit einem vereinfachten Modell in Periodizität und Vorzeichen der Streuintensätsänderung beschrieben werden. Die Beugungsexperimente liefern unter anderem auch die Zeitkonstanten für die Dämpfung der Expansions- und Kompressionwellen.

In this dissertation time resolved electron diffraction experiments in transmission (TED) and reflection geometry (RHEED) on Bismuth and Nickel will be shown. An optimization of the electron source size of the TED-experiment lead to several new darker spots in the diffraction pattern. The implementation of an optical pulse front tilting device in the RHEED setup enables diffraction experiments with a time resolution of about 1 ps. Based on the Debye-Waller effect a method to analyze the diffraction intensity decrease after femtosecond laser excitation was developed. This in principle enables the possibility to obtain mean squared displacements parallel and normal to the sample surface from the intensity changes in the diffraction pattern. The time constant for the build-up of bulk modes in Bismuth of about 3 ps was obtained from transmission electron diffraction experiments. A surface sensitive RHEED-experiment on Bismuth revealed a time constant of 12 ps for the build-up of surface vibrations after laser excitation. Comparison of the two experiments lead to the conclusion that surface modes are excited via energy transfer from bulk modes. Furthermore the larger total change of diffraction intensity in RHEED is not solemnly due to a lager momentum transfers. It could be concluded that the amplitude of the surface vibration needs to be larger, too. Transmission electron diffraction experiments showed a diffraction intensity modulation on l ≠ 0 (experiments on tilted Bismuth samples) and l = 0 (experiments on Nickel by normal electron pulse incidence) orders. These are due to longitudinal acoustical waves. The propagating expansion and compression waves variate the shape and the position of the ellipsoids in the reciprocal lattice. By a simple model calculation it was possible to describe the observed periodicity and sign of the intensity change. The damping time constant of the expansion and compression waves could be extracted from the diffraction experiments, too.

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Streubühr, Carla: Elektronenbeugung mit Femtosekunden Zeitauflösung. Analyseverfahren zur Interpretation der Gitteranregung. 2014.

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