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Studien zu Mechanismen der Energiedissipation bei der Wasserbildungsreaction unter Verwendung von Metall-Oxid-Halbleiter-Nanostrukturen

Nedrygailov, Ievgen

Katalytisch-chemische Reaktionen sind komplexe Prozesse, die eine Vielzahl von Schritten, wie molekulare Adsorption und Dissoziation auf einer Oberfläche, die Wechselwirkungen zwischen intermediären Produkten und die Desorption der Produkte von der Oberfläche in die Gasphase umfassen. Erhebliche Anstrengungen, unter Verwendung verschiedener experimenteller und theoretischer Methoden, wurden unternommen, um ein detailliertes mikroskopisches Verständnis der Dynamik dieser Prozesse zu erlangen. Doch noch wenig ist bekannt über die Wege der Energieübertragung im Zuge von Gas-Oberflächen-Wechselwirkungen. Insbesondere sind elektronische Anregungen als Energie Verlustkanal infolge von chemischen Oberflächenreaktionen von Interesse. Ein vielversprechender, Ansatz, um Energietransfers zu studieren, stellt die Verwendung von Metall-Halbleiter- (MS), Metall-Oxid-Halbleiter- (MOS), und Metall-Isolator-Metall-Nanostrukturen (MIM) dar. Diese Bauteile ermöglichen den direkten Nachweis von elektronischen Anregungen durch den nicht-adiabatischen Transfer von chemischer Energie als elektrischen Strom – den makroskopischen Chemostrom. Bis heute sind die bedeutendsten Fortschritte bei der Untersuchung von Chemoströmen infolge von Reaktionen zwischen atomaren Spezies an Metallen gemacht worden. Die wichtigsten Ergebnisse dieser Untersuchungen wurden an anderer Stelle überprüft. Wechselwirkungen molekularer Gase mit Metalloberflächen wurden hingegen weniger studiert – wie die Zahl der Veröffentlichungen zeigt, die über einen induzierten elektrischen Strom durch Oxidation von Wasserstoff oder Kohlenmonoxid auf der Oberfläche eines Platinkatalysators berichten. Es ist jedoch noch nicht klar, welche Reaktionsschritte für die Erzeugung dieses Stroms verantwortlich sind. Der Beitrag thermischer Effekte zur Erzeugung von Chemoströmen ist ebenfalls noch nicht vollständig verstanden.

Catalytic chemical reactions are complex processes, which include a variety of steps such as molecular adsorption and dissociation on a surface, interactions between intermediates, and desorption of products from the surface to the gas phase. Considerable effort has been made to achieve a detailed microscopic understanding of the dynamics of these processes using different experimental and theoretical methods, nevertheless still little is known about the routes of energy transfer accompanying gas-surface interactions. In particular, the role of electronic excitations for the energy dissipation in surface chemical reactions is a subject of debate. Resolving this issue is of particular interest for the understanding of the surface chemical reactions. Recently, an easy to implement approach to study energy transfer processes accompanying exothermic gas-surface interactions with the use of metal-semiconductor (MS), metal-oxide-semiconductor (MOS), and metal-insulator-metal (MIM) nanostructures has been demonstrated. These devices allow direct detection of electronic excitation induced by the the non-adiabatic dissipation of chemical energy as a macroscopic electric current, called chemicurrent. To date, the most significant progress has been made in the study of chemicurrents induced in the course of reactions between atomic species on metals. Main results of these studies are reviewed elsewhere. At the same time, interactions of molecular gases with metal surfaces are less studied. For instance, the number of publications reported observation of an electric current induced by oxidation of hydrogen or carbon monoxide on the surface of platinum catalysts. However, it is not clear yet which reaction steps are responsible for the generation of this current. The contribution of thermal effects in the generation of the chemicurrent is also not fully understood. The goal of this work is to study processes of an electric charge generation and transfer, induced by adsorption of oxygen and hydrogen molecules, and reactions between them on a polycrystalline surface of platinum with the use of the Pt/SiO2-n-Si MOS nanostructures. In particular, it aims to find answers to the following questions: (1) Is there any electronic excitation, accompanying steps of the water formation on platinum, which can be detected using MOS nanostructures? (2) What is the mechanism of this chemicurrent creation? (3) How big is the impact of thermal effects, due to the surface chemical reaction, on the process of the chemicurrent detection using MOS nanostructures.

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Nedrygailov, Ievgen: Studien zu Mechanismen der Energiedissipation bei der Wasserbildungsreaction unter Verwendung von Metall-Oxid-Halbleiter-Nanostrukturen. 2014.

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