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Ein hybrides Simulationsverfahren für die gegenseitige Orientierung und das anschließende Verschmelzen zweier Nanopartikel

Fendrich, Martin

Die fundamentalen atomaren Vorgänge beim Versintern eines Nano-Pulvers zu einem festen, nanostrukturierten Material sind bisher kaum verstanden. Aber genau diese Vorgänge bestimmen letzten Endes die Eigenschaften des Nanomaterials. Für die experimentelle Beobachtung sind die relevanten Zeitskalen im Nanosekunden-Bereich viel zu kurz, für die etablierten Simulationstechniken hingegen zu lang. Die vorliegende Arbeit beschreibt ein neuartiges, hybrides Simulationsverfahren, mittels welchem die geläufige Modellkonfiguration zweier sphärischer Partikel in anfänglich losem Kontakt untersucht wird. Durch die Verknüpfung von kinetischer Monte-Carlo-Methode mit einer deterministischen Starrkörperdynamik wird hierbei eine Erweiterung der darstellbaren Zeitspanne um drei Größenordnungen erreicht, ohne auf atomare Auflösung zu verzichten. Dieses gelingt durch ein sorgfältig abgestimmtes Modell mit wenigen Parametern, wobei hiermit gewisse Einschränkungen an die beschreibbaren Materialien einhergehen. Das charakteristische Verhalten der untersuchten Systeme besteht aus einer kurzen Phase der gegenseitigen Umorientierung der Partikel, gefolgt von einer langen Phase des Verschmelzens zu einem mehr oder weniger kompakten Körper. Während die mittlere Dauer der ersten Phase linear mit der Partikelgröße anwächst, wird für die Zeit der anschließenden Relaxation in vielen Fällen das aus der klassischen Kontinuumstheorie bekannte R^4-Gesetz bestätigt. Häufig aber führt eine besondere Form der Korngrenze auch zum Verharren in einem Zustand, der weit vom thermischen Gleichgewicht entfernt ist. Die statistische Auswertung der umfangreichen Simulationsreihen ergibt weiter, dass besonders die kleinsten Partikel zunächst derart rotieren, dass sich deren Kristallgitter entweder perfekt überdecken oder dass sich eine niedrigenergetische Korngrenze ausbilden kann. Unter diesen verhilft überraschenderweise die am häufigsten beobachtete Zwillingsgrenze zu einer deutlich verkürzten Relaxationszeit des Systems im Vergleich zu allen anderen Fällen einschließlich des kohärenten Gitters. Mit zunehmendem Radius finden sich die Primärpartikel dagegen häufiger in einer für ein schnelles Verschmelzen ungünstigen Orientierung ein, sodass das beobachtete Prinzip "Ausrichten und Versintern" als eine reine Nano-Eigenschaft identifiziert wird.

The fundamental atomic processes which govern the properties of a solid nanostructured material being converted from a nanopowder by thermal sintering are still largely unknown. While the relevant time scales in the order of nanoseconds are by far too short for experimental observation, they are too long to be captured by traditional simulation techniques. In this thesis I describe a new, hybrid simulation scheme which is used in order to explore the popular model case of two spherical particles brought into loose contact. By combining the kinetic Monte-Carlo approach with deterministic rigid body dynamics we achieved to expand the coverable real time by three orders of magnitude, without losing atomic resolution. This is gained by careful tuning of the few parameters in a simplified model that in turn leads to some restrictions concerning the type of material to be addressed. The characteristic behaviour of the simulated systems can be summarized by a short phase of mutual realignment, followed by a long regime of coalescence into a more or less compact body. The average duration of the first phase is found to grow linearly with the particles' radii. The classical continuum model prediction of a R^4 law for the relaxation time is confirmed in many cases, but completely fails in others, where a certain kind of grain boundary leads to a persistent state far away from thermal equilibrium. A statistical analysis of extensive simulation series reveals that especially the smallest particles rotate either to a perfect match of their lattices or in favour of a low-energy grain boundary. Among these, the most frequently observed twin boundary surprisingly shows the fastest relaxation compared to all other cases, including the coherent lattice. Larger primary particles, in contrast, more often get stuck in a position inappropriate for rapid fusion, so that the found principle 'move to merge' is identified as a mere nano-property.

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Fendrich, Martin: Ein hybrides Simulationsverfahren für die gegenseitige Orientierung und das anschließende Verschmelzen zweier Nanopartikel. 2012.

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