Zur Kalibrierung Kinetischer Monte-Carlo Simulationen durch Molekulardynamik
Diese Arbeit befasst sich mit der Kalibrierung des von uns
entwickelten atomistischen Modells zur Beschreibung des Sinterns von
Nanopartikeln. Dieses Modell wird in Form einer kinetischen
Monte-Carlo (KMC) Simulation implementiert, welche die
Oberflächendiffusion auf dreidimensionalen Partikeln mit der
fcc-Gitterstruktur untersucht. Als Wechselwirkungspotential zwischen
den Atomen wurde das Lennard-Jones-Potential gewählt.
Im ersten Schritt der Kalibrierung werden geeignete Werte der
Simulationsparameter bestimmt. Die Optimierung des Energieparameters
erfolgt durch Analyse der Energiebarrieren einiger ausgewählter
Diffusionspfade mit Hilfe einer Molekularstatiksimulation. Die
Untersuchung einer Tracer-Diffusion auf (111) und auf (100)
Oberflächen mit Hilfe einer Molekulardynamiksimulation (MD) zeigt,
dass die effektive Versuchsfrequenz der Diffusion stark von der
lokalen Atomumgebung abhängt.
Im zweiten Schritt findet ein direkter Vergleich zwischen KMC- und
MD-Simulationen statt. Anhand des Verlaufs des Gyrationsradius
zylindrischer Partikel wird die KMC-Simulation genauer kalibriert.
Die Untersuchungen finden bei drei unterschiedlichen Temperaturen und
für zwei verschiedene Systemgrößen statt. Durch den Vergleich wird
ersichtlich, dass die Prozessraten für einige Diffusionspfade in der
KMC-Simulation künstlich verstärkt werden müssen, damit das
Sinterverhalten dem einer MD-Simulation entspricht. Die gezielte
Erhöhung der Versuchsfrequenzen für diese Diffusionspfade um einen
konstanten Faktor erweist sich als ausreichend, um das Sinterverhalten
einer MD-Simulation mit guter Genauigkeit zu reproduzieren.
Das Ergebnis der Kalibrierung ist ein überzeugender Konsens des
Sinterverhaltens zwischen den KMC- und den MD-Simulationen. Die
mittlere Abweichung des Gyrationsradius über den gesamten Zeitverlauf
für alle untersuchten Temperaturen beträgt lediglich 3.8%. Die
sich abzeichnende Abhängigkeit der Versuchsfrequenz von Temperatur
und Systemgröße bewirkt nur eine Skalierung der Zeitachse und
betrifft nicht das Sinterverhalten. Unsere KMC-Simulation stellt somit
eine gute und effiziente Alternative zu MD-Simulationen dar.
The main topic of this thesis ist the calibration of the atomistic
model developed within our group. This model describes the sintering
of nanoparticles and is implemented via a kinetic Monte Carlo (KMC)
simulation. The sintering particles are represented within a
three-dimensional fcc structure and coalesce by surface diffusion of
the atoms. The interaction between the atoms is described by a
Lennard-Jones potential.
The first step in the calibration is the determination of plausible
values for the simulation parameters. The optimization of the energy
model parameter is carried out by analysing the energy barriers for a
set of specific diffusion paths and is done within a molecular statics
simulation. The investigation of tracer atom diffusion on (111) and
(100) surfaces with molecular dynamics (MD) simulation shows the
strong dependence of the attempt frequency on the local neighborhood
of the diffusing atom.
The second step is the direct comparison of MD and KMC
simulations. The time dependency of the sintering particles' radius of
gyration is used to further finetune the KMC simulation. The
simulations are performed for three different temperatures and two
system sizes. The analysis shows that hopping rates of several
processes in the KMC simulation have to be modified to achieve good
agreement with the according MD curve. The selective amplification of
these process rates by a constant factor is sufficient to nicely
reproduce the sintering behavior of MD simulations.
The result of the calibration is a convincing agreement of the
sintering behavior of nanoparticles between our KMC and traditional MD
simulations. The average deviation of the radius of gyration amounts
just to 3.8% throughout the entire time region for all studied
temperatures. The slight dependence of the attempt frequency on
temperature and the system's size results only in a variation of the
time scale and does not change the sintering dynamics
qualitatively. Our calibrated KMC simulation method can therefore be
regarded as a good and efficient alternative to regular MD
simulations.
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