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Kinetische und mechanistische Untersuchung der heterogenen Reaktionen von Stickoxiden an Mineralstaub-Oberflächen

Börensen, Christoph

Ziel der Arbeit war, die Bedeutung der heterogenen Reaktionen von Stickoxiden mit Mineralstaub in der Atmosphäre zu bestimmen. Dazu wurden der Mechanismus und die Aufnahmekoeffizienten von NO2, HNO3 und N2O5 auf verschiedenen Stauboberflächen mit Hilfe der DRIFT-Spektroskopie sowie mit Knudsenzellen-Messungen ermittelt. Als Modelsubstanzen für mineralisches Aerosol wurden Aluminiumoxid, Sahara-Staub, Arizona-Staub und Gobi-Staub verwendet. Die Experimente zeigten, daß alle Stickoxide unter Reaktion mit den OH-Gruppen an der Oberfläche Nitrat bildeten; im Falle von NO2 wurde intermediär auch Nitrit beobachtet. Für diese Reaktion wurde ein Geschwindigkeitsgesetz zweiter Ordnung gefunden. Mit einem konzentrationsabhängigen Aufnahmekoeffizienten im Bereich von 10-9 ist diese Reaktion zu langsam, um atmosphärisch relevant zu sein. Die Reaktionen von HNO3 bzw. N2O5 folgten Geschwindigkeitsgesetzen erster Ordnung; es wurden Aufnahmekoeffizienten von 0,05 bzw. 2*10-3 gefunden. Eine Abschätzung zeigt, daß sie damit als wichtige Senke für Stickoxide auf globaler Ebene anzusehen sind. Die Gegenwart von Wasserdampf beschleunigt die Reaktion nur leicht, führt aber zur Erneuerung bereits belegter Oberflächenplätze.

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Börensen, Christoph: Kinetische und mechanistische Untersuchung der heterogenen Reaktionen von Stickoxiden an Mineralstaub-Oberflächen.

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