The Influence of Semiconductor Layer Morphology on the Performance of Indium Oxide TFTs

Scientific literature on solution processable metal oxide TFTs rarely discusses the influence of the semiconductor film morphology on the characteristics of the TFTs. It is sometimes mentioned as a result of the variation of one parameter or another, but never discussed as the independent variable in a given experiment. This is probably due to the multitude and complexity of factors that influence the morphology of an active layer and consequently the performance of the devices. This work focuses on the deeper understanding of the factors that connect the semiconductor film morphology to the functionality of the fabricated indium oxide TFTs. On the one hand two different precursor systems which yield the same surface properties of the TFT’s active layer are compared; on the other hand lies the comparison of two layers resulting from the same precursor material but with different semiconductor morphology. The semiconductor formulations were prepared by screening several indium sources most often met in literature and additionally a precursor system provided by Evonik Industries AG. The initial tests favored indium nitrate hydrate and the indium precursor from Evonik for further investigations. Next the performance of the semiconductors was adjusted by varying the solvent of the formulations. While the indium nitrate hydrate based TFTs showed excellent performance in bottom gate - bottom contact configuration, fabricated in air and at a processing temperature of 350°C, (µ0 = 9.78 cm²/Vs, S = 0.46 V/dec), the precursor supplied by Evonik Industries AG, under the same processing conditions reached the following figures of merit: µ0 = 15.12 cm²/Vs, S = 0.72 V/dec. In both cases the semiconductor films were uniform and smooth, with a root mean square surface roughness of about 0.5 nm. A strong dependence of other performance indicators on the morphology of the semiconductor film was observed. For example the sheet resistance of the best performing rough samples was two times larger than that of the smooth active layers, but in most cases smaller than 1 MOhm. The contact resistance of the bottom contacts TFTs with ITO/Au source and drain electrodes was very small for all systems, comparable to reported literature values for sputtered a-IGZO with metal top contacts. The TFTs fabricated with the semiconductor precursor from Evonik Industries AG showed outstanding stability, compared to other precursors, in either positive or negative bias temperature stress conditions when the films were smooth, and proved less stable when the active layers were rough. Lastly, Arrhenius plots of ln(µ0) against 1/T showed little energetic difference among the compared materials, probably caused by contamination with rests from solvents and side groups, as well as ease of ionized oxygen vacancy formation at the exposed surface of the semiconductor facilitated by surface defects.
In der wissenschaftlichen Literatur über lösungsprozessierbare, metalloxidische Dünnschichttransistoren (TFT) wird selten der Einfluss der Morphologie der Halbleiterschicht auf die Eigenschaften des TFTs diskutiert. Die Schichtmorphologie wird manchmal als Ergebnis der Variation des einen oder anderen Parameters erwähnt, aber nie als eine unabhängige Variable. Ein möglicher Grund ist die Vielfalt und die Komplexität der Faktoren, die die Schichtmorphologie sowie die Performance eines TFTs beeinflussen. Ziel dieser Arbeit war ein tieferes Verständnis über den Zusammenhang zwischen Schichtmorphologie und Funktionalität eines Indiumoxid-basierten TFTs. Dafür wurden Proben, die aus verschiedenen indiumhaltigen Prekursoren hergestellt wurden und eine vergleichbare Schichtmorphologie hatten, verglichen. Außerdem wurden Proben aus demselben Prekursor aber mit verschiedenen Schichtrauigkeiten untersucht. Als Basis für die verwendeten Halbleiterformulierungen dienten in der Literatur oft zitierte Indiumquellen, sowie ein Prekursorsystem von der Evonik Industries AG. Die ersten Versuche mit Indium-nitrat Hydrat und dem Evonik Prekursor zeigten die besten Ergebnisse. Deshalb wurden die auf diesen Materialien basierenden Lösungen optimiert indem das Lösemittel der Formulierungen variiert wurde. Die Transistoren wurden in der „bottom gate – bottom contact“ Konfiguration an Luft bei einer Temperatur von 350°C hergestellt. Die auf Indium-nitrat Hydrat basierten TFTs zeigten eine Mobilität von µ0 = 9,78 cm²/Vs und eine Steigung der Transferkennlinie unterhalb der Einsatzspannung von S = 0,46 V/dec. Die auf dem Evonik Prekursor basierenden TFTs hatten eine höhere Mobilität von µ0 = 15,12 cm²/Vs, jedoch eine größere Steigung S = 0,72 V/dec. Die Schichtrauigkeit beider Proben war 0,5 nm. Außerdem wurde eine starke Abhängigkeit anderer Parameter von der Morphologie der Halbleiterschicht beobachtet. Zum Beispiel war der Schichtwiderstand der Transistoren mit einer rauen Halbleiterschicht doppelt so hoch wie der Schichtwiderstand der Proben mit einer glatten Halbleiteroberfläche, in allen Fällen aber unter 1 MOhm. Der Kontaktwiderstand aller Proben mit ITO/Au Kontakten in der „bottom contact“ Konfiguration war klein und vergleichbar mit Literaturwerten. Negative und positive Gatespannungsstressmessungen bei erhöhter Temperatur ergaben folgende Ergebnisse: Glatte Schichten zeigen eine geringere Verschiebung der Einsatzspannung als Proben mit rauer Oberfläche. Bei gleicher Morphologie erweisen sich Schichten die aus dem Evonik Prekursor hergestellt wurden als stabiler. Die Arrhenius Plots von ln(µ0) gegen 1/T zeigten einen kleinen Unterschied zwischen den mit verschiedenen Indium Prekursoren hergestellten TFTs. Der Unterschied ist vermutlich auf Kohlenstoffkontaminationen aus den Lösemitteln und nicht vollständig umgesetztes Material zurückzuführen. Ein weiterer Grund könnte die Ausbildung von Sauerstofffehlstellen an der Halbleiteroberfläche sein.

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