Entwicklung einer Messmethode zur Untersuchung des Oxidationsverhaltens submikroner Kohlenstoffpartikel in der Gassuspension

The present thesis describes a new measurement technique for the investigation of submicron carbon particle oxidation. The new method is based on the application of devices from aerosol measurement techniques for the quantification of changes in concentration and size of airborne carbon particles after a controlled oxidation with molecular oxygen in a tube furnace. From the measurement results, conclusions regarding the oxidation kinetics as well as structual changes of fractal like agglomerates can be drawn. By applying different production methods, carbon aerosols containing particles with different crystal structures and compositions could be produced and their oxidation behavior were compared with each other. The investigations revealed clear differences in the reactivity of the different forms of carbon particles investigated in this study. From the measurement results, the following order with respect to an increasing reactivity can be deduced: amorphous carbon (soot) > graphite > diamond. Due to this clear differences, the method can also be used for characterization of aerosols with unknown carbon particle composition. As an example, carbon particles from a laser driven production method were investigated. In der vorliegenden Dissertation wird eine Messmethode zur Untersuchung des Oxidationsverhaltens von Kohlenstoffpartikeln im submikronen Größenbereich vorgestellt. Die Methode basiert im Wesentlichen auf der Anwendung von Verfahren der Aerosolmesstechnik zur Quantifizierung von Konzentrations- und Größenänderungen gasgetragener Kohlenstoffpartikeln nach einer kontrollierten Oxidation mit molekularem Sauerstoff in einem Rohrofen. Aus den Messergebnissen können Aussagen bezüglich der Reaktionskinetik sowie von Strukturänderungen fraktalähnlicher Partikelagglomerate getroffen werden. Mittels verschiedener Erzeugungsprozesse wurden Aerosole mit Kohlenstoffpartikeln unterschiedlicher Kristallstruktur und Zusammensetzung erzeugt und deren Oxidationsverhalten wurde miteinander verglichen. Die Untersuchungen zeigten deutliche Unterschiede im Reaktionsverhalten der unterschiedlichen Kohlenstoffformen, wobei die folgende Reihenfolge bezüglich der Reaktivität abgeleitet werden konnte: amorpher Kohlenstoff > Graphit > Diamant. Aufgrund der deutlichen Unterschiede eignet sich das Verfahren ebenfalls zur Charakterisierung von Kohlenstoffaerosolen mit unbekannter Zusammensetzung der Partikelphase. Hierzu werden Ergebnisse von Untersuchungen der Partikelphasen aus einem laserinduzierten Erzeugungsprozess vorgestellt.

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