Nichtgleichgewichtsdynamik in selbstorganisierten Quantenpunkten

In dieser Arbeit wurden verschiedene Formen der Nichtgleichgewichtsdynamik in selbstorganisierten InAs/GaAs-Quantenpunkten studiert. Dazu wurden sowohl optische als auch elektrische Methoden zur zeitaufgelösten Charakterisierung verwendet. Die Quantenpunkte wurden dafür in eine diodenartige Halbleiterheterostruktur eingebracht. Diese Struktur ermöglichte es den Ladungszustand der Quantenpunkte zu beeinflussen. Dazu wurde eine elektrische Spannung an die Struktur angelegt, die die Energie der Quantenpunktzustände unter das chemische Potential eines benachbarten Reservoirs gebracht hat, was dazu geführt hat, dass Elektronen aus dem Reservoir in die Zustände tunneln. Mit der Spannung konnten die Quantenpunkte außerdem einem elektrischen Feld ausgesetzt werden. Die Messungen erfolgten alle bei tiefen Temperaturen. Dafür wurden die Proben in Kryostaten eingebaut. In diesen konnten mit supraleitenden Spulen Magnetfelder von bis zu 10T erzeugt werden.

Mit Hilfe von zeitaufgelöster resonanter Fluoreszenz wurde die Nichtgleichgewichtsdynamik eines Elektron-Spins in einem einzelnen Quantenpunkt im Magnetfeld untersucht. Diese Nichtgleichgewichtsdynamik wird durch die Anregung eines optischen Überganges induziert und ist unter dem Begriff des optischen Spin-Pumpens besonders für die Anwendung von Quantenpunkten in der Quanteninformationstechnik von Bedeutung. In dieser Arbeit wurde explizit der Auger-Prozess berücksichtigt, der in früheren Arbeiten vernachlässigt wurde. Die Messergebnisse wurden erfolgreich mit einem Ratenmodell beschrieben. Dabei zeigte sich, dass der Auger-Prozess nicht zum Spin-Pumpen beiträgt und die Rate des Auger-Prozesses entgegen einiger Vermutungen nicht im Magnetfeld steigt.

Es wurden außerdem Messungen mit zeitaufgelöster resonanter Fluoreszenz durchgeführt, um den fluktuierenden Ladungszustand eines einzelnen Quantenpunktes zu untersuchen. Diese Fluktuationen werden auch als Telegraphenrauschen bezeichnet und sind das Ergebnis des Quantentransports von tunnelden Elektronen zwischen dem Quantenpunkt und dem benachbarten Reservoir. Die Messung dieser Fluktuationen geschieht üblicherweise elektrostatisch mit einer hohen Zeitauflösung. Für die optische Messung werden einzelne Photonen detektiert und die Zeitauflösung bzw. die Bandbreite des Telegraphenrauschens wird durch eine Postprozessierung erst nach dem Experiment gewählt. In dieser Arbeit konnte gezeigt werden, dass es eine maximale (optimale) Bandbreite gibt, bis zu der der Quantentransport aufgelöst werden kann. Exemplarisch wurde die Auswertung mit einer maximalen Bandbreite von etwa 179kHz demonstriert. Es wurden mehrere Möglichkeiten zur Erhöhung der maximalen Bandbreite diskutiert und gezeigt, dass dies mit einer stärkeren Laseranregung möglich ist. Zur quantitativen Beschreibung der maximalen Bandbreite wurde außerdem ein Modell aufgestellt. Mit diesem ließ sich der vorhandene Datensatz gut beschreiben.

Schließlich wurde noch mit zeitaufgelöster Leitfähigkeitsspektroskopie an einem Ensemble von Quantenpunkten gemessen, mit welcher Rate Elektronen aus einem zweidimensionalen Elektronengas in die Quantenpunkte tunneln. Die Messungen wurden mit einem Magnetfeld senkrecht zur Tunnelrichtung durchgeführt. Dies verändert die Rate und ermöglicht es die am Tunnelprozess beteiligten Wellenfunktionen zu vermessen. In dieser Arbeit wurden Nichtgleichgewichtsmessungen durchgeführt, bei denen die Elektronen sowohl in den Grundzustand als auch in angeregte Zustände tunneln. Mit einem Ratenmodell konnten die Messdaten angepasst und die Tunnelraten von einander getrennt werden. Dadurch konnte die erste erfolgreiche Vermessung der Wellenfunktion eines angeregten Zustandes durchgeführt werden. Diese deutete auf ein isotropes Bindungspotential der Quantenpunkte hin. Dies steht im Widerspruch zu früheren Messungen an Vielteilchenzuständen und deutet darauf hin, dass die zusätzlichen Ladungsträger in den Quantenpunkten eine Symmetriebrechung vermitteln.

In this work, various forms of nonequilibrium dynamics in self-assembled InAs/GaAs quantum dots were studied. For this purpose, both optical and electrical methods were used for time-resolved characterization. For this purpose, the quantum dots were introduced into a diode-like semiconductor heterostructure. This structure made it possible to influence the charge state of the quantum dots. This was done by applying an electrical voltage to the structure that shifted the energy of the quantum dot states below the chemical potential of a nearby reservoir, causing electrons from the reservoir to tunnel into the states. The voltage also allowed to expose the quantum dots to an electric field. All of the measurements were performed at low temperatures. For this purpose, the samples were placed in cryostats. In these, magnetic fields of up to 10T could be generated with superconducting coils.

Time-resolved resonance fluorescence was used to study the nonequilibrium dynamics of an electron spin in a single quantum dot in a magnetic field. These nonequilibrium dynamics are induced by the excitation of an optical transition and also known as optical spin pumping. They are particularly important for the application of quantum dots in quantum information technology. In this work, explicit consideration was given to the Auger process, which was neglected in previous work. The measurements were successfully described with a set of master equations. It was shown, that the Auger process does not contribute to spin pumping and that, contrary to some assumptions, the rate of the Auger process does not increase in a magnetic field.

Time-resolved resonance fluorescence measurements were also performed to study the fluctuating charge state of a single quantum dot. These fluctuations are also known as telegraph signal and are the result of quantum transport of tunneling electrons between the quantum dot and the nearby reservoir. These fluctuations are usually measured electrostatically with a high time resolution. For the optical measurement, single photons are detected and the time resolution or the bandwidth of the telegraph signal is chosen by post-processing only after the experiment. In this work, it was shown that there is a maximum (optimal) bandwidth up to which quantum transport can be resolved. As an example, the evaluation of the telegraph signal was demonstrated with a maximum bandwidth of about 179kHz. Several ways to increase the maximum bandwidth were discussed and it was demonstrated with stronger laser excitation. A model was established to quantitatively describe the maximum bandwidth. With this, the existing data set could be described well.

Finally, time-resolved transconductance spectroscopy was used on an ensemble of quantum dots to measure the rate at which electrons tunnel from a two-dimensional electron gas into the quantum dots. The measurements were performed with a magnetic field perpendicular to the tunneling direction. This changes the rate and allows the wave functions involved in the tunneling process to be measured. In this work, nonequilibrium measurements were performed in which electron tunneling into both the ground state and excited states occur. A set of master equations was used to fit the measured data and separate the tunneling rates from each other. This allowed the first successful measurement of the wave function of an excited state self-assembled quantum dot. This indicated an isotropic potential of the quantum dots. This contradicts previous measurements on many-body states and suggests that the additional charge carriers in the quantum dots mediate a break of the quantum dots' symmetry.

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