Solarzellen auf Basis von Metall-Halogenid Perowskiten haben seit ihrer ersten Einführung im Jahr 2009 einen kometenhaften Effizienzanstieg erlebt. Mit Wirkungsgraden von über 25 % nähern sie sich zunehmend der etablierten Siliziumtechnologie, die den Markt dominiert. Um den erreichten Stand weiter zu verbessern, ist es erforderlich, die Verluste und Einschränkungen zu verstehen, die bei Zellen und den zugrundeliegenden Herstellungsprozessen noch bestehen. Diese Dissertation untersucht die Beschränkungen der Ladungsträgerextraktion in Perowskit-Solarzellen und die entsprechenden Implikationen für die Ladungsträgerverteilung, die Rekombination und den beobachteten Serienwiderstand der Geräte. Um Einblick in diese Eigenschaften zu bekommen, werden hergestellte Zellen vermessen und die erhaltene Messdatensätze werden durch Drift-Diffusions-Simulationen genähert. Konkret werden die Solarzellen hinsichtlich ihres Stom-Spannungsverhaltens unter Beleuchtung
und im Dunkeln sowie ihrer spannungsabhängigen Lumineszenz bei unterschiedlichen Beleuchtungsbedingungen untersucht. Aus diesen Datensätzen werden grundlegende Eigenschaften der Zellen wie die Quasi-Fermi-Niveauaufspaltung im Absorber, der Idealitätsfaktor und der Serienwiderstand bestimmt. Anschließend gibt eine Annäherung aller gesammelten Daten mit Simulationen Einblick in das Innenleben der Zellen in Bezug auf Ladungsträgerverteilung, elektrische Feldverteilung und Rekombinationswege.
Perowskit-Solarzellen verwenden deutlich andere Zellarchitekturen als beispielsweise siliziumbasierte Zellen, es gibt unterschiedliche Strukturen, die verwendet werden. Deshalb werden einige verschiedene Arten von Zellarchitekturen simuliert und das Verhalten der oben genannten Datensätze, sowie der Banddiagramme unter verschiedenen Bedingungen bezüglich Beleuchtung und extern angelegter Spannung erläutert. Besondere Aufwerksamkeit wird dabei auf Zellen gelegt, deren Absorber durch eine Umverteilung beweglicher Ionen feldfrei ist, sowie auf Architekturen mit symmetrischen bzw. asymmetrischen Transportschichten.
Die Erkenntnisse aus dem Vergleich der Simulationen werden mit einem vollständigen Datensatz in Kontext gesetzt, der an im Labor hergestellten Zellen gemessen wurde. Ansätze zur Reproduktion der Messergebnisse mittels Simulationen werden vorgestellt und diskutiert. Für einen geeigneten Satz Simulationsdaten werden Variationen von Schlüsselparametern durchgeführt und deren Einfluss auf die Zelleigenschaften gezeigt und interpretiert. Die Beobachtungen bei diesen Variationen können als Grundlage für ein tieferes Verständnis der grundlegenden Ursachen des Verhaltens einer Perowskit-Solarzelle und ihrer Einschränkungen dienen.
Die Untersuchung der Extraktion von Ladungsträgern aus gemessenen und
simulierten Zellen ist eng verknüpft mit resistiven Effekten. Diese Widerstandseffekte können von einem konstanten ohmschen Widerstand sowie durch endliche Extraktionszeiten in den Absorber- oder Transportschichten zustande kommen. Dieser zweite genannte Beitrag zum makroskopisch messbaren Serienwiderstand ist abhängig von der extern angelegten Spannung. Entsprechend wird aus Vergleichen von Strom-Spannungskurven unter Beleuchtung und im Dunkeln bei gleicher Rekombinationsstromdichte ein spannungsabhängiger Serienwiderstand bestimmt. Dies wird für gemessene Daten durchgeführt und anschließend mithilfe von Simulationen modelliert. Variationen von Schlüsselparametern in der Simulation zeigen deren Einfluss auf die ohmschen und spannungsabhängigen Anteile des Serienwiderstands. Die beschriebenen Ergebnisse können als Orientierung für die Optimierung zukünftiger Methoden zur Prozessierung von Perowskit-Solarzellen dienen.