Nichtgleichgewichtsdynamik im Gittersystem ultradünner Bleifilme auf Si(111)
Wird ein Festkörper räumlich auf wenige Atome eingeschränkt, kommt es zu sogenannten Quantum-Size-Effekten. In wenige Monolagen dünnen Filme entstehen senkrecht zur Oberfläche ausgeprägte Quantentrogzustände, die verschiedene physikalische Eigenschaften, wie beispielsweise die Elektron-Phonon-Kopplung, beeinflussen. Diese Größe ist vor allem für den transienten Energieaustausch zwischen Elektronen- und Phononensystem nach Erzeugung eines Nichtgleichgewichts durch einen ultrakurzen fs-Laserpuls von Interesse. Für wenige Monolagen dünne Bleifilme auf einem Silizium(111)-Substrat wird durch die starke Elektron-Phonon-Kopplungskonstante von Blei, die auch dessen Supraleitung unterhalb TC ≈ 7.2 K ein schneller Energietransfer auf einer Zeitskala von ungefähr < 1 ps erwartet.
Bisher wurde das Pb/Si(111)-System experimentell und theoretisch hinsichtlich der elektronischen Zustände untersucht, während kaum transiente Informationen über das Gittersystem vorliegen. Diese Arbeit beschäftigt sich daher mit der Dynamik im Gittersystem nach optischer Anregung mithilfe von Beugung hochenergetischer Elektronen im streifenden Einfall (tr-RHEED). Hier wird die zeitliche Entwicklung der Phononenanregung durch den Debye-Waller-Faktor verfolgt.
Die Anregezeitkonstante des Gittersystems der Pb/Si(111)-Filme mit Schichtdicken im Bereich von 4 – 15 ML wurden zu <τexc> ≈ 4 ps bestimmt, welches deutlich langsamer als die Abkühlzeitkonstante von etwa 1 ps des Elektronensystems ist. Zusätzlich konnte, entgegen bisheriger erwarteter Einflüsse der Quantentrogzustände, kein eindeutig verschiedenes Verhalten von τexc für gerade oder ungerade Schichtdicken nachgewiesen werden. Die Rückkehr in den Grundzustand wird mit Phononentransmission über die Film-Substrat-Grenzfläche mit Zeitkonstanten weniger 100 ps beschrieben. Bis hin zu den dünnsten Bleifilmen mit nur 4 atomaren Lagen Dicke wurde eine Proportionalität der Abkühlzeitkonstante τrec zu der Schichtdicke der Filme beobachtet. Damit zeigt die geringe Schichtdicke keinen Einfluss auf den Wärmetransport über die Grenzfläche.
Die Ergebnisse dieser Arbeit zur initialen Gitteranregung ergänzen die theoretische Beschreibung eines Nichtgleichgewichts im Phononensystem, nach der vorwiegend hochfrequente Gitterschwingungen besetzt werden. Durch den invers proportionalen Zusammenhang der mittleren quadratischen Auslenkung <u2> zur Phononenfrequenz ω wird der Energieinhalt im Phononensystem durch den Debye-Waller-Faktor effektiv unterschätzt. Qualitativ wird aus den Ergebnissen dieser Arbeit unter Hinzunahme weiterer komplementärer Ergebnisse geschlussfolgert, dass das Nichtgleichgewicht im Phononensystem mehrere Pikosekunden anhält. Fluenzabhängige Untersuchungen des Wärmetransports über die Grenzfläche zeigten zusätzliche Hinweise auf ein anhaltendes Nichtgleichgewicht im Phononensystem bis hin zu wenigen 10 ps.
Insgesamt betonen die experimentellen Ergebnisse dieser Arbeit die theoretischen Vorhersagen, dass die Störung des Elektronensystems zu nicht-thermischen Besetzungen in sowohl Elektronen- als auch Phononensystem für mehrere Pikosekunden führen können. Hieraus folgt, dass die häufig verwendete Annahme thermischer Verteilungsfunktionen in den Subsystemen auch für längere Zeiten verletzt ist. Entsprechend werden ausführlichere Modelle zur Beschreibung des transienten Verhaltens nach initialer (optischer) Anregung benötigt.
When limiting the size of condensed matter to just a few atoms in a particular spatial direction, distinct so-called quantum size effects can be observed. Adsorbate films of just a few monolayers in thickness show pronounced electronic quantum well states impacting the physical properties like the electron-phonon coupling. When photo-exciting a simple metal-semiconductor heterosstructure with an ultrashort fs-laserpulse, the energy is mainly deposited in the electronic system and subsequently transferred to the phonon system via electron-phonon coupling. Consequently, this coupling strength is of great interest when researching non-equilibrium dynamics, as it describes the underlying time scales on which both electronic and phononic subsystems equilibrate with each other. In case of few monolayer thin lead films on a silicon(111) substrate this energy transfer is thought to be very fast, as lead itself exhibits a strong coupling constant explaining its superconductivity below TC ≈ 7.2 K.
So far, there has been extensive experimental and theoretical studies on the non-equilibrium dynamics regarding the electronic system of Pb/Si(111) films, but research regarding the lattice dynamics is scarce. This thesis focuses on the dynamics of the lattice system after optical excitation using time resolved reflection high energy electron diffraction (tr-RHEED), where the temporal evolution of the phonon system is described using the Debye-Waller factor.
The lattice excitation time constants of Pb/Si(111) films with thicknesses of 4 – 15 ML are determined to <τexc> ≈ 4 ps, which is significantly slower than the electron system's recovery time constant of approximately 1 ps. Furthermore, no clear variation of τexc with respect to the film thickness was observed, contrary to a predicted alternating behavior between even and odd numbered lead layers. On longer time scales, i.e. a few hundred picoseconds, the energy is dissipated to the substrate by means of phonon transmission across the surface boundary. The system's recovery to the initial state before excitation is described with a thermal boundary conductance, where no finite size effects down to 4 ML thin films were observed.
The findings regarding the initial dynamics add to theoretical explanations of a non-equilibrium in the phonon system, where predominantly high frequency phonon modes are populated. This in turn is underestimated by the Debye-Waller factor due to the inverse proportionality of the mean squared displacement <u2> to the phonon frequency ω. It is concluded that this non-equilibrium in the phonon system persists for several picoseconds. While the recovery to ground state is described with a thermal boundary conductance following bulk expectations, fluence dependent measurements indicate further non-thermal distributions in the phonon system on even longer time scales, ranging to a few 10 ps.
Overall these experimental results emphasize theoretical statements that the perturbation of the electron system can lead to non-thermal distributions in the electronic and phononic subsystems for several picoseconds. Thus, widely used model assumptions of thermal distributions in the corresponding subsystems are violated, requiring more advanced model descriptions to predict transient behavior after initial (optical) excitation.