Elucidating the potential of anaerobic wastewater treatment for nitrogen removal with nitrifying airlift reactor and lithotrophically denitrifying FeS granules

Die Fortschritte beim Entdecken und Verstehen neuer Stoffwechselwege in der Natur haben Ingenieure dazu bewogen, die Vorteile in einem technisierten System zu nutzen. Das Verständnis des Kohlenstoff- und Stickstoffkreislaufs war schon immer ein Feld für naturwissenschaftliche und technische Forschung. Zahlreiche Herausforderungen/Nachteile wie die Verwendung von löslichem organischem Kohlenstoff für die Denitrifikation, lange Schlammverweilezeiten und energieintensive Behandlung aufgrund einer Kombination von organischer Kohlenstoffentfernung und Nitrifikation sowie eine intensive Schlammbehandlung bleiben jedoch unbeantwortet. Dennoch liegen zahlreiche Ideen zur Optimierung von Belebtschlammprozessen vor, die sich jedoch meist auf dekrementale und begrenzte Verbesserungen konzentrieren.

In dieser Doktorarbeit werden die aktuellen Herausforderungen in der Abwasserreinigung als Motivation postuliert. Kohlenstoff und Stickstoff spielen eine vorherrschende Rolle in der Abwasserbehandlung, während die vorteilhafte Einbeziehung sowohl des Schwefel- als auch des Eisenkreislaufs in dem Abwasserreinigungssystem noch nicht verwendet ist. Ein spezifischer Ansatz zur Integration konkreter Vorteile aus dem Schwefel- und Eisenkreislauf in eine Technologie zur Abwasserbehandlung wurde in der Literatur nicht gefunden.

Die untersuchte Idee in diesem Forschungsprojekt besteht aus drei Prozessschritten, von dennen zwei experimentell getestet wurden. Die erste Stufe (nicht getestet wurde) ist die anaerobe Abwasserbehandlung zur Umwandlung von organischem Kohlenstoff in Methan und Kohlenstoffdioxid sowie die Rückhaltung von Feststoffen mit einem anaeroben Membran-Bioreaktor. Der zweite Schritt ist die Nitrifikation mit einem dichten nitrifizierenden Biofilm auf einem Träger in einem Airlift-Reaktor. Der letzte Schritt der Nitratentfernung basiert auf dem Abbau von partikelförmigem organischem Material als Elektronenquelle, wobei Elektronen über Eisensulfid oder Pyrit verschoben werden, um eine lithotrophe Denitrifikation durchzuführen. Eisensulfidringe im System fungieren als Batterien für das Elektronen. Als organischer Kohlenstoff im Überfluss vorhanden war, produzierten die eisen- und sulfatreduzierenden Bakterien reduzierte Verbindungen, die in Eisensulfid und Pyrit gebunden wurden (hier so genannte „Elektronenbatterien“). Sobald die Nitratkonzentration im Zufluss höher war, wurde das Eisenhydroxid im Granulat ausgefällt.

Der Schwerpunkt der Arbeit lag auf dem Verständnis des dritten Reaktors (Nitratentfernung), in dem Nitrat entfernt werden soll, ohne zusätzlichen CSB als Elektronenquelle hinzuzufügen. Die anaerobe Redoxkaskade wurde mit geschlossenen Elektronenäquivalenten Massenbilanzmessungen analysiert. Nach dem Verständnis der Redox-Prozesse und ihrer syntrophischen und kompetitiven Prozesse bezüglich FeS-Bildung und Oxidation wurde der Schwerpunkt auf den Langzeitbetrieb, die Entwicklung der mikrobiellen Ökologie, die Eisenakkumulation und den Biomasseabbau gelegt.

Parallel dazu wurde die Optimierung des Nitrifikationsreaktors untersucht. Zunächst wurde ein Airlift-Reaktor mit minimalem Energiebedarf entworfen, wobei das Optimum zwischen der für die Nitrifikation benötigten Energie und der für die Fluidisierung benötigten Energie gesucht wurde. Zweitens wurden die Bedingungen für die Entwicklung eines hochkonzentrierten nitrifizierenden Biofilms durch Experimente mit unterschiedlichen C/N-Verhältnissen und unterschiedlichen Scherkraftgrößen in Abhängigkeit von der Sauerstoffzufuhrmethode erläutert. Eine Pilotanlage wurde gebaut und mit echtem Abwasser betrieben, um das Auslegungsmodell des Airlift-Reaktors zu testen und die vorhergesagte Wassergeschwindigkeit mit Hilfe des dreiphasigen hydrodynamischen Modells zu validieren. Gegen Ende des Forschungsprojektes wurden die Zusammenhänge zwischen den Prozessschritten beobachtet, die als Basis für eine weitere Entwicklung einer Designsmethodik dienen sollten.

Nitrat Entfernung: Die wichtigste Erkenntnis aus den anaeroben Experimenten mit dem dritten Reaktor lieferte die Erkenntnis, dass das in mg CSB umgerechnete zerfallene VSS 2,13 mg CSB/gVSS/d oder 264,16 µeeq./gVSS/d beträgt. Die Abbau organische Substanz unter anoxischen (Nitrat-)Bedingungen ergab 149 µeeq./gVSS/d, während die abgebaute organische Substanz unter sulfatreduzierenden Bedingungen 128 µeeq./gVSS/d ergab. Den Nachweis wurde erbracht, dass Eisensulfid- und Pyritbildung mit 86 µeeq./gVSS/d gegenüber der Methanproduktion bevorzugt wird, wenn die Verfügbarkeit des Elektronendonors begrenzt ist.

Nitrat wurde in Stickstoffgas und Ammonium umgewandelt. 53 % oder 54 µeeq. N- NO3- /gVSS/d endete als Ammonium, während nur 47 % oder 47 µeeq. N- NO3- /gVSS/d als Stickstoffgas in die Gasphase gelangten. Sulfat wurde mit 0,9 µmol S/gVSS/d hergestellt, was zu 7,2 µeeq./gVSS/d oder etwa 15 % der Nitratentfernung zu Stickstoffgas führt. Eine strenge Unterscheidung zwischen Nitrat und Sulfat als Elektronenakzeptoren kann jedoch aufgrund der Möglichkeit des Sulfatrecyclings durch die sulfatreduzierenden Bakterien nicht gegeben werden. Während der 546 Betriebstage wurde eine durchschnittliche kontinuierliche Entfernung von Nitrat von 0,25 mgN/gVSS/d mit einer Entfernungseffizienz von 32 % beobachtet, während der Abbau der Biomasse über 546 Tage 1,49 mg VSSDEC./g VSS/d betrug, wobei die Deltaproteobakterien (DNRA) während des Versuchszeitraums von 30 % auf 50 % anstiegen.

Nitrifikation: Das dreiphasige hydrodynamische Modell prognostiziert eine Bandbreite von Leerrohrgeschwindigkeiten (0,009 - 0,013 m/s), unter denen der Airlift-Bioreaktor fluidisiert wurde. Drei oberflächliche Luftgeschwindigkeiten (0,009 m/s, 0,011 m/s und 0,013 m/s) wurden in der Pilotanlage experimentell getestet und die erhaltenen Zirkulationsgeschwindigkeiten mit den vorhergesagten Auslegungsszenarien verglichen. Die vorhergesagte Geschwindigkeit stimmte mit der gemessenen Geschwindigkeit überein. Ziel des mathematischen Modells und der Berechnungen verschiedener Geometrie-Szenarien war es, das optimale Geometrie-Design für das physikalische Modell zu definieren. Die Ergebnisse zeigen, dass das Verhältnis der Querschnittsfläche zwischen dem Steig- und dem Fallrohr von 1,33 bei einer relativ geringen oberflächlichen Luftgeschwindigkeit von 0,011 m/s und einer Trägerdichte von 1.030 kg/m3 zu der niedrigsten oberflächlichen Flüssigkeitsgeschwindigkeit von 0,076 m/s im Steigrohr führte. Dieses Bioreaktordesign ermöglichte die längste Verweilzeit der Partikel im sauerstoffhaltigen Steigrohr.

Minimale Scherkraft verstärkte die Anreicherung des nitrifizierenden Biofilms mit 74 % nitrifizierendem Zellpopulationsvolumen des gesamten Biofilmvolumens. Im Vergleich dazu führten die belüfteten Systeme zu einem dünneren nitrifizierenden Biofilm mit 45 % nitrifizierendem Zellpopulationsvolumen des gesamten Biofilmvolumens. Die spezifische durchschnittliche Ammoniumentfernungsrate mit H2O2 betrug 1,1 gNH4+-N/m2/d und war 36 % höher als beim Betrieb mit Belüftung. Bei relativ höheren C/N-Verhältnissen und höheren Widerstandskräften sank der nitrifizierende Anteil unabhängig von der Scherkraft auf 10 % des Zellpopulationsvolumens des gesamten Biofilmvolumens, was darauf hindeutet, dass die Begrenzung des CSB für die Verbesserung eines dichten nitrifizierenden Biofilms entscheidend ist.

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