Adsorption von elementarem Quecksilber aus diskontinuierlichen Abluftströmen

Ambrosy, Jonas Moritz GND

Thermodynamische und kinetische Untersuchungen der Adsorption von Hg(0) sind in der Literatur aufgrund der schwierigen experimentellen Randbedingungen sehr fragmentarisch. Häufig wurden nur einzelne Aspekte der Physisorption und Chemisorption von Hg(0) betrachtet, was vielfach zu einer Fehlinterpretation der Adsorptionsmechanismen führte. Ziel der vorliegenden Arbeit war es, den komplexen Adsorptionsprozess von Hg(0) an kommerziellen Aktivkohlen systematisch experimentell zu untersuchen, auf der molekularen Ebene mechanistisch besser zu verstehen und quantitativ zu beschreiben.

Zur Untersuchung der Quecksilberadsorption und –desorption wurde eine Versuchsanlage entwickelt, mit der Experimente mit einer sehr hohen Reproduzierbarkeit möglich sind. Durchbruchskurvenexperimente an charakteristischen Beispielen für Aktivkohlen zeigen, dass bei der Adsorption von Hg(0) sowohl physisorptive als auch chemisorptive Mechanismen eine Rolle spielen.

Die Physisorption von Hg(0) an Aktivkohlen wurde im Konzentrationsbereich von 50 bis 1000 µg m^-3 und Temperaturen von 25 bis 100 °C untersucht. Aus den Messungen wurden Adsorptionsisothermen sowie isostere Adsorptionsenthalpien berechnet, die Informationen zur Art und Stärke der Wechselwirkungen sowie zu energetischen Homogenität der Plätze bei der Adsorption liefern. Neben der thermodynamischen wurde eine kinetische Auswertung mit mathematischen Simulationen auf Basis eines Stofftransportmodells durchgeführt.

Sehr langsame Reaktionen an der Oberfläche verhindern die Bestimmung von chemisorptiven Gleichgewichtsdaten und dementsprechend die Berechnung von Adsorptionsisothermen. Der Einfluss von Sauerstoff und Chlor auf die Chemisorption von Hg(0) wurde anhand von Durchbruchskurvenmessungen und TPD-Experimenten gezeigt. Die experimentellen Ergebnisse wurden mit Hilfe eines erweiterten Transportmodells simuliert. Im Anschluss an die mechanistische Aufklärung wurde eine anwendungstechnische Frage untersucht. In technischen Prozessen werden Festbettadsorber mit imprägnierter Aktivkohle zur chemisorptiven Quecksilberabscheidung eingesetzt. Häufig kommt es bei Prozessen mit diskontinuierlichen Abluftströmen mit stark wechselnden Quecksilberkonzentrationen zum Durchbruch des Quecksilbers am Ende der imprägnierten Aktivkohleschicht aufgrund der langsamen Kinetik der chemisorptiven Adsorption. Dynamische Simulationen in dieser Arbeit haben gezeigt, dass ein Mehrschichtadsorber mit einer ersten Schicht aus unbehandelter Aktivkohle zur Glättung der Quecksilberkonzentration und einer zweiten Schicht aus imprägnierter Aktivkohle zur vollständigen Abtrennung des Quecksilbers ein aussichtsreiches technisches Konzept für diese Problematik darstellt.

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Ambrosy, J.M., 2020. Adsorption von elementarem Quecksilber aus diskontinuierlichen Abluftströmen. https://doi.org/10.17185/duepublico/72798
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