Energieeffiziente Flüssigphasen-Absorption von Kohlendioxid mit Waschmitteln auf Basis wässriger Mischungen verzweigter Polyethylenimine und Ethylenglykol

Müller, Jürgen Kurt Josef GND

Die seit Beginn der Industrialisierung zunehmende anthropogene Exposition von CO2 in die Atmosphäre führt zu einem zunehmenden Anstieg der weltweiten Durchschnittstemperatur. Mit Kohle, Öl oder Gas befeuerte Kraftwerke und die Rohstoffindustrien sind dabei die größten stationären Rauchgasquellen. Da auf die elektrische Nennlast fossil betriebener Kraftwerke in näherer Zukunft nicht verzichtet werden kann, sind technische Konzepte zur strategischen Abtrennung und Sequestrierung bzw. Nutzung von CO2 aus Rauchgasen entwickelt worden. Nach dem aktuellen Stand der Technik ist aber schon die CO2-Abtrennung mittels Gaswäsche in flüssiger Phase mit Waschmitteln auf Basis wässriger Lösungen des Standardabsorbers Monoethanolamin und anderer niedermolekularer Amine mit einem so hohen Energiebedarf für die Wiederfreisetzung von CO2 und die Regeneration des Gaswaschmittels verbunden, dass damit aktuell die technische Umsetzung in der Energiewirtschaft noch unwirtschaftlich ist. Die vorliegende Arbeit behandelt die Steigerung der Effizienz im Carbon Capture and Storage (CCS) bzw. im Carbon Capture and Utilization (CCU) durch die Verringerung des Energieaufwands im Regenerationsprozess. Experimentelle Studien wurden ausgeführt, um eine neue Aminlösung für eine effizientere CO2-Freisetzung und Aminregeneration zu entwickeln, aber mit vergleichbaren Absorptionscharakteristika und Absorptionsleistung wie sie der Standardabsorber Monoethanolamin in wässriger Lösung hat. In dieser Studie wurden das Absorptionsverhalten und die Leistungsfähigkeit von wässrigen und nichtwässrigen Mischungen eines verzweigten Polyethylenimins mit einem gemittelten Molekulargewicht von 800 g/mol in Ethylenglykol untersucht, einschließlich der wichtigsten Beiträge zurr Desorptionsenergie: die Reaktionsenthalpie für die Eliminierung von CO2 aus Carbamat bzw. Hydrogencarbonat, die Aktivierungsenergie für die Reaktion von CO2 mit Amin, die notwendige Energie für die Aufheizung der CO2-reichen Lösung von der Einspeise- bis zur Desorptionstemperatur und die dabei aufgebrachte Energie für die Verdampfung flüchtiger Amine und Lösungsmittel. Die Resultate zeigen, dass die erforderliche Regenerationsenergie durch die Verwendung wässriger Mischungen von verzweigten Polyethyleniminen und Ethylenglykol signifikant verringert werden kann. Eigenschaften und Leistungsfähigkeit einer 20 m%igen Lösung von verzweigtem Polyethylenimin (MW800) in wässrigem Ethylenglykol (w/w 10/90) sind vergleichbar mit denen einer 20 m%igen Lösung des Standardabsorbers Monoethanolamin in Wasser, einschließlich Feed- und Reboil- Temperatur in der Regenerationseinheit, Reaktionszeit, Reaktionsenthalpie und CO2- Absorptionskapazität. Die neue Waschmittelformulierung hat unter Desorptionsbedingungen bis 160°C einen geringeren Dampfdruck und damit eine verminderte Gefahrstoffemission, als das aktuell von der Kooperation RWE/Linde/BASF für die Abscheidung von Kohlendioxid aus Rauchgas für CCS favoritisierte Waschmittel auf Basis wässriger MEA-Lösungen und ist hinsichtlich seiner chemischen Absorptionscharakteristik und der Leistungsmerkmale Reaktionsgeschwindigkeit, Reaktionswärme, Mischungswärme, erzielbare CO2-Aufnahme, Desorptionstemperatur, Viskosität, Wärmekapazität, Wärmeleitfähigkeit, Verfügbarkeit, Produktkosten, chemischer Stabilität und Gefahrstoffeigenschaften vergleichbar. Die neue Waschmittelformulierung kann konventionelle Waschmittel direkt substituieren und für vorhandene Gaswäscher mit nachgeschalteter Regenerationsstufe unabhängig von der Leistungsfähigkeit gegebener technischer Konzepte zur Wärme-, Lösungsmittel- und Aminrückgewinnung Potenziale zur Steigerung der Wirtschaftlichkeit schaffen und damit die Kosten senken. Die Steigerung der Effizienz beruht auf dem geringeren Dampfdruck der neuen Waschmittelformulierung unter den thermischen Bedingungen für die CO2-Desorption und damit signifikant verringerten Lösungsmittel- und Aminemissionen in die Atmosphäre.

Energy efficient liquid phase absorption of carbon dioxide with scrubbing-solutions based on aqueous mixtures of polyethylenimine branched and ethylene glycol Anthropogenically induced CO2 greenhouse gas emissions lead to a growing increase of the global average-temperature. Since the beginning of the industrialization, the emissions mainly by power plants, by raw material-industries and by combustion engines have strongly increased. Power plants fueled by coal, oil and gas, are one of the largest emitters of carbon dioxide in the atmosphere. Since this kind of power plants is unlikely to be abolished in the near future, carbon capture and storage concepts, CCS, are being discussed. For strategic CCS-concepts in the energy sector and raw material industry the amine scrubbing is considered the most feasible route for CO2 capture from flue gas. However, the main drawback of this technology is the high energy requirement for the CO2-desorption and amine-regeneration. At the state of the art, these technologies require a significant amount of energy. The regeneration energy accounts for almost 80 % of the operating costs of CO2-capture systems. The present work deals with the increase of efficiency by reduction of energy expenditure in the regeneration process. An experimental study was carried out, to develop a new amine solution for a more efficient CO2-desorption and amine-regeneration, but with comparable absorption-characteristics and absorption-performance such as those of the standard absorber monoethanolamin in aqueous solutions . In this study the absorption-characteristics and performance are examined for aqueous and non-aqueous solutions of a branched polyethyleneimine with an average molecular weight 800 g/mol in ethylene glycol; including the four major contributions of the regeneration-energy: the reaction-enthalpy for the elimination of CO2 from Carbamat respectively Hydrogencarbonat, the activation-energy for the formation of CO2 and amine, the necessary energy to heat up the CO2 rich solution from feed-temperature up to reboil-temperature; the required heat for vaporization of volatile components. The results show that the necessary regeneration-energy can be significantly reduced by using branched polyethylenimines in aqueous ethylene glycol solutions. Characteristics and performance of a 20-weight-percent solution of this new absorber in aqueous ethylene glycol (w/w 10/90) are comparable with those of a 20-weight-percent solution of the standard absorber monoethanolamine in a pure aqueous solution, including CO2-reaction rate, reaction-enthalpy, absorption-capacity, absorption- und desorption-temperature, and feeding- and reboil-temperature.

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Müller, J.K.J., 2020. Energieeffiziente Flüssigphasen-Absorption von Kohlendioxid mit Waschmitteln auf Basis wässriger Mischungen verzweigter Polyethylenimine und Ethylenglykol. https://doi.org/10.17185/duepublico/71523
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