STM-induzierte Lichtemission und Strukturanalyse von reinen und modifizierten Oberflächen

Ekici, Ebru GND

Diese Arbeit befasst sich mit der Lichtemission, die durch den Tunnelstrom eines Tieftemperatur-Rastertunnelmikroskops (LT-STM) induziert wird sowie mit der Analyse geometrischer Strukturen von modifizierten Metalloberflächen.
Am Beispiel der Ag(111)-Oberfläche wird zunächst die Lichtemission aus inelastischen Tunnelprozessen in der Tunnelbarriere im sichtbaren Licht und im nahen Infrarotbereich erforscht. Die Energie E=eU_T, die pro Elektron durch die angelegte Tunnelspannung U_T zur Verfügung gestellt wird, stellt mit hν_max= eU_T eine Energieschwelle (Cutoff-Energie) für die emittierten Photonen dar. Emissionsspektren, die bei Tunnelströmen ab etwa 5 nA gemessen werden, zeigen aber auch eine Emission mit Photonenenergien von eU_T<2eU_T. Diese Beobachtung weist auf einen Prozess höherer Ordnung, einen Zwei-Elektronen Photonen-Emissions-Prozess (2epe-Prozess), hin. Bei sehr hohen Tunnelströmen werden auch Drei-Elektronen Photonen-Emissions-Prozesse (3epe-Prozesse) beobachtet.

Eine detaillierte Analyse der normierten Emissionsspektren um die Cutoff-Energie hν_max= eU_T zeigt Ausläufer, die die bereitgestellte Energie E=eU_T um 0,02 eV bis 0,04 eV überschreiten. Simulationen zeigen, dass die Ergebnisse nicht allein durch die thermische Verbreiterung der Elektronen-Fermi-Verteilung erklärt werden können. Eine gute Begründung ergibt sich jedoch, wenn eine endliche Lebensdauer der angeregten Zustände im Bereich von 30 –80 fs angenommen wird.

Des Weiteren werden geometrische Eigenschaften der metallischen Oberflächen Cu(111) und Au(110), die mit ultradünnen Natriumchlorid-Filmen (NaCl) modifiziert sind, mikroskopisch analysiert. Dabei werden auf Cu(111) zwei verschiedene Präparationsmethoden durchgeführt und unterschiedliche Strukturen des NaCls beobachtet.
Durch die Variation der Aufdampfzeit werden sowohl inselförmige NaCl-Strukturen erfasst, die aus mehreren NaCl-Schichten bestehen, als auch schmale Streifen, die eine 60°-Orientierung zueinander aufweisen. Die Analyse der Streifenbildung zeigt, dass die Streifen nicht mit der Tunnelspannung korrelieren und nicht bei jeder Tunnelspannung sichtbar sind.
Dieses Verhalten kann durch einen physikalischen Eingriff durch die Tunnelspitze erklärt werden, wobei sich die entstandenen Streifen an die Oberflächenstruktur von Cu(111) anpassen.

Lateral aufgelöste STM-Messungen der NaCl/Au(110)-Oberfläche zeigen, abgesehen von der (2x1)-Rekonstruktion der Au(110)-Oberfläche, eine neue inselförmige Überstruktur. Diese Ergebnisse werden durch die Methode der Beugung niederenergetischer Elektronen (LEED) unterstützt und durch ein passendes Strukturmodell erklärt.

This thesis deals with the light emission induced by the tunneling current of a low-temperature scanning tunneling microscope (LT-STM) and with the analysis of geometric structures of modified metal surfaces.
The Ag(111) surface allows to study the light emission from inelastic tunneling processes in the visible and near-infrared range. The energy E=eU_T, which is provided by the applied tunneling voltage U_T per electron, constitutes a cutoff energy for the emitted photons with hν_max= eU_T. Emission spectra measured at tunneling currents at about 5 nA show emission with photon energies of eU_T<2eU_T.
This observation points to a higher-order process: a two-electron photon-emission process (2epe process). At very high tunneling currents, also three-electron photon-emission processes (3epe processes) can be observed.

A detailed analysis of normalized emission spectra around the cutoff energy hν_max= eU_T shows tailings that exceed the provided energy E=eU_T by 0.02 eV to 0.04 eV. Simulations show that results can not be explained solely by a thermal broadening of the Fermi distribution. However, a good agreement between simulations and experimental data results when a finite lifetime in the range of 30-80 fs of the excited states is included.

Furthermore, the geometrical properties of the metallic surfaces Cu(111) and Au(110), modified with ultrathin sodium chloride films (NaCl), are microscopically analyzed. Two different preparation methods performed on Cu(111) show different growth structures of NaCl. By varying the evaporation time, it was possible to observe NaCl in two growth forms: as islands, consisting of several NaCl layers, and as narrow stripes, which have an orientation of 60° to each other. The observed stripes do not correlate with the tunneling voltage and are not visible at each tunneling energy.
This behavior can be explained by a physical intervention through the tip, whereby the resulting stripes conform to the surface structure of Cu(111).

Laterally resolved STM measurements of the NaCl/Au(110) surface show, apart from the (2x1)-reconstruction of the Au (110) surface, a new island-like superstructure. These results are supported by the method of low-energy electron diffraction (LEED) and explained by a suitable model.

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Ekici, E., 2020. STM-induzierte Lichtemission und Strukturanalyse von reinen und modifizierten Oberflächen. https://doi.org/10.17185/duepublico/71132
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