Experimentelle und theoretische Untersuchungen zur adsorptiven Aufreinigung von Erdgasen

Berg, Frederik GND

Ziel der Arbeit war es, die Adsorption der C6-C8-Kohlenwasserstoffe an Silica-Alumina-Gelen für einen in der Erdgasaufbereitung relevanten Konzentrationsbereich systematisch zu untersuchen sowie Vorhersagemodelle für das Adsorptionsgleichgewicht und die Adsorptionsdynamik zu erarbeiten und somit die Auslegung und Optimierung der Aufbereitungsanlagen zu unterstützen. An dem Silica-Alumina-Gel Sorbead H sowie einer modifizierten Variante wurden experimentell Gleichgewichtsisothermen für Einzelkomponenten der Kohlenwasserstoffe und für binäre Gemische bei 25 °C – 75 °C bestimmt und isostere Adsorptionsenthalpien berechnet.</br> Bei der Untersuchung der Einkomponentenadsorption zeigten die aromatischen Kohlenwasserstoffe aufgrund ihrer elektrostatischen Eigenschaften die höchste Adsorptionskapazität und Enthalpie im Vergleich zu den anderen Kohlenwasserstoffen. Ebenfalls konnte eine steigende Kapazität sowie Enthalpie mit steigernder C-Kettenlänge der Kohlenwasserstoffe festgestellt werden. Ein Vergleich der untersuchten Adsorbentien zeigt für alle untersuchten Adsorptive eine höhere Kapazität und Enthalpie des Adsorbens mit höherem Anteil an Mikroporen, aufgrund der größeren Anzahl an energetisch hochwertigen Adsorptionsplätzen.</br> Des Weiteren wurde ein temperaturabhängiges Modell auf Basis des Adsorptionspotentials und der Freundlich-Gleichung hergeleitet und an die Messdaten angepasst, dass die meisten vermessenen Systeme über den betrachteten Temperatur- und Konzentrationsbereich mit einer sehr guten Genauigkeit beschreibt und eine erste Abschätzung der temperaturabhängigkeit der Adsorptionsenthalpie zulässt.</br> Zur Beschreibung der Adsorptionsdynamik der Einkomponentenadsorption wurde ein physikalisches Modell basierend auf dem Linear-Driving-Force-Ansatz verwendet und mit experimentellen Durchbruchskurven verglichen. Es zeigte sich eine hohe Genauigkeit des Simulationsmodells.</br> Basierend auf den Erkenntnissen der Einkomponentenadsorption wurde das binäre Adsorptionsverhalten der C6-C8-Kohlenwasserstoffe experimentell untersucht und die die Anwendbarkeit und Genauigkeit der Theorie der ideal adsorbierenden Lösungen (IAST) zur Vorhersage des binären Adsorptionsgleichgewichts bewertet. Für alle vermessenen Zweikomponentensysteme beschreibt die IAST den realen Adsorptionszustand in guter Genauigkeit, wobei eine Korrelation zwischen der Vorhersagegenauigkeit und der Idealität der Stoffsysteme sowie dem Bedeckungsgrad und der Beladungsdifferenz der Adsorptive hergestellt werden konnte.</br> Zur Untersuchung der Adsorptionsdynamik wurden anschließend binäre Durchbruchskurvenexperimente durchgeführt und mit einem auf Reinstoffparametern basierenden dynamischen Simulationsmodell verglichen. Die dynamischen Durchbruchskurven der binären Kohlenwasserstoffgemische konnten mit dem Modell in sehr guter Genauigkeit vorhergesagt werden, wobei sowohl Stoffsysteme stark unterschiedlich adsorbierender Komponenten als auch Systeme mit Komponenten ähnlicher Adsorptionsaffinität sehr genau beschrieben werden. </br>

The aim of the work was to systematically investigate the adsorption of C6-C8 hydrocarbons on silica alumina gels for a concentration range relevant in natural gas processing and to develop prediction models for the adsorption equilibrium and the adsorption dynamics, thus supporting the design and optimisation of the processing plants.</br> For the silica alumina gel Sorbead H as well as a modified variant experimental equilibrium isotherms for pure hydrocarbons and for binary hydrocarbon mixtures at 25 °C - 75 °C were determined and isosteric adsorption enthalpies were calculated. In the investigation of single-component adsorption, the aromatic hydrocarbons showed the highest adsorption capacity and enthalpy compared to the other hydrocarbons due to their electrostatic properties. Also an increasing capacity as well as enthalpy with increasing C-chain length of the hydrocarbons could be determined. A comparison of the investigated adsorbents shows a higher capacity and enthalpy of the adsorbent with a higher proportion of micropores for all analysed adsorptives, due to the larger number of energetically high-quality adsorption sites.</br> In addition, a temperature-dependent model based on the adsorption potential and the Freundlich equation was derived and adapted to the measurement data that describes most systems with very good accuracy and allows an initial estimation of the temperature dependence of the adsorption enthalpy.</br> To describe the adsorption dynamics of single-component adsorption, a physical model based on the linear driving force approach was used and compared with experimental breakthrough curves. A high accuracy of the simulation model was found.</br> Based on the findings of single-component adsorption, the binary adsorption behaviour of C6C8 hydrocarbons was experimentally investigated and the applicability and accuracy of the ideal adsorbed solution theory (IAST) for predicting the binary adsorption equilibrium was evaluated. For all measured two-component systems IAST describes the real adsorption state with very good accuracy. A correlation of prediction accuracy with the ideality of the systems as well as with surface coverage and the loading difference of the adsorptive was found.</br> To investigate adsorption dynamics, binary breakthrough curve experiments were carried out and compared with a dynamic simulation model based on pure component parameters. The dynamic breakthrough curves of the binary hydrocarbon mixtures could be predicted very accurately with the model, whereby both systems of strongly differently adsorbing components as well as systems with components of similar adsorption affinity are described very precisely.</br>

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Berg, F., 2019. Experimentelle und theoretische Untersuchungen zur adsorptiven Aufreinigung von Erdgasen. https://doi.org/10.17185/duepublico/70590
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