Materials for halide-based thin film solar cells

Khazaee, Maryam GND

Organic–inorganic perovskite solar cells (PSCs) have recently emerged as high-performance and low-cost thin film solar cells and moved to the forefront of photovoltaics research. Fabrication of high-quality solution-processed perovskite thin films is one of the critical factors affecting performance of PSCs. In this study, the effect of several parameters consisting of antisolvent treatment, solvent evaporation rate, casting solvent, and chlorine incorporation was examined on the surface morphology and crystallinity of solution processed methylammonium lead iodide (CH3NH3PbI3) perovskite films. Solvent engineering has been performed in order to optimize morphology of the perovskite thin films. For this purpose, a mixture of gamma butyrolactone (GBL) and dimethylsulphoxide (DMSO) has been used to dissolve individual perovskite components followed by a toluene drop-casting step during thin film deposition. The structural, chemical and optical properties of CH3NH3PbI3 perovskite have been investigated using several microscopy and spectroscopy techniques. Thermal stability of the solution processed CH3NH3PbI3 film has been examined using X-ray photoelectron spectroscopy (XPS). Photovoltaic performance of pristine and chlorine-incorporated perovskite materials has been studied using an inverted-structure solar cell configuration. Despite the recent progress in fabricating hybrid organic–inorganic lead halide perovskite solar cells, their toxicity and low stability remain as major drawbacks, thereby hindering large-scale commercialization. Given the isoelectronic nature of lead(II) and bismuth(III) ions, potentially stable and nontoxic alternatives for efficient light absorption in thin-film photovoltaic (PV) devices may be found among bismuth-based halide semiconductors. However, high-quality polycrystalline films of many of these systems have not been demonstrated so far. In this work a versatile and facile two-step coevaporation approach has been utilized to fabricate A3Bi2I9 (A = Cs, Rb) and AgxBiyIx+3y (AgBi2I7, AgBiI4, and Ag2BiI5) polycrystalline films with smooth, pinhole-free morphology and average grain size of > 200 nm. The process involves an initial two-source evaporation step (involving CsI, RbI or AgI, and BiI3 sources), followed by an annealing step under BiI3 vapor or N2. This fabrication method offers a reproducible approach to grow films with high purity and enhanced morphology. Among these compounds, non-toxic and air-stable silver bismuth iodide semiconductors are promising light absorber candidates for photovoltaic applications owing to a suitable band gap for multi- or single-junction solar cells. Recently, solution-based film fabrication approaches have been investigated for several silver bismuth iodide stoichiometries. However, to date, no report of the vacuum-deposited silver bismuth iodide films has appeared. X-ray diffraction (XRD) in combination with scanning electron microscopy (SEM)/energy-dispersive X-ray spectroscopy (EDX) analysis reveal formation of the pure cubic phase (Fd3 ̅m) AgBi2I7 or AgBiI4, with > 3 μm average grain size, or the rhombohedral phase (R3 ̅m) Ag2BiI5, with > 200 nm average grain size. A phase transition from the rhombohedral to the cubic structure is investigated via temperature-dependent X-ray diffraction (TD-XRD). Planar-junction PV devices are prepared based on the coevaporated AgBiI4 films, with titanium dioxide (TiO2) and poly(3-hexylthiophene) (P3HT) as electron and hole-transport layers, respectively. The best-performing device exhibited power conversion efficiency (PCE) of as high as 0.9 % with open-circuit voltage (VOC) > 0.8 V in the reverse scan direction. Recently, carbon nanotubes (CNTs) have demonstrated the capability to enhance efficiency and stability of organic and perovskite solar cells due to their high electrical conductivity and hydrophobic nature of the tubes. Determination of work function of the tubes is an essential task before utilizing them in the device structure, to avoid introducing an unfavorable energy barrier in the solar cell device. In this work, the synthesis and characterization of gas phase oxygen- and nitrogen-functionalized multi-walled carbon nanotubes (OMWCNTs and NMWCNTs) and the dispersibility of these tubes in organic solvents have been investigated. A combination of structural investigation techniques have been employed to monitor CNTs surface functional groups. Elemental analysis demonstrated that the oxygen and nitrogen content increased with increasing treatment time of MWCNT in HNO3 vapor. Moreover, the degree of nitrogen modification to the tubes is correlated with the oxygen amount on the surface of tubes. A direct observation using Kelvin probe force microscopy (KPFM) has depicted the effects of gas-phase functionalization of the tubes on their work functions.

Organisch-anorganische Perowskit-Solarzellen (englisch: PSCs) haben sich in letzter Zeit zu leistungsstarken und kostengünstigen Dünnschichtsolarzellen entwickelt und sind an die Spitze der Photovoltaikforschung gerückt. Die Herstellung von leistungsfähigen Perowskit-Dünnschichten, die durch Abscheidung direkt aus der Lösung erhalten werden, ist einer der kritischen Faktoren, die die Leistung von PSCs beeinflussen. In dieser Studie wurde die Wirkung verschiedener Parameter, bestehend aus einer Antilösungsmittelbehandlung, Lösungsmittelverdampfungsrate, Gießlösungsmittel und Chloreinlagerung, auf die Oberflächenmorphologie und Kristallinität von in Lösung verarbeiteten Methylolonium-Bleiiodid (CH3NH3PbI3) Perowskitfilmen untersucht. Die Optimierung der eingesetzten Lösemittel während der einzelnen Herstellungsschritte ist nötig, um die Morphologie der Perwoskit-Dünnschichten zu verbessern. Dabei wurde zunächst eine Mischung aus Gamma-Butyrolacton (GBL) und Dimethylsulfoxid (DMSO) verwendet, um einzelne Perowskit-Komponenten zu lösen, gefolgt von einem Toluol-Tropfen-Gießschritt während der Dünnfilm-Abscheidung. Die strukturellen, chemischen und optischen Eigenschaften von Methylammonium-Bleiiodid (CH3NH3PbI3) Perowskit wurden mit verschiedenen mikroskopischen und spektroskopischen Methoden untersucht. Die thermische Stabilität der Lösung prozessiertenCH3NH3PbI3-Filme wurde mittels Röntgenphotoelektronenspektroskopie (englisch: XPS) untersucht. Die photovoltaische Leistung von reinen und Chlor-inkorporierten Perowskit-Materialienwurde unter Verwendung einer Solarzellenkonfiguration mit invertierter Struktur untersucht.Trotz der jüngsten Fortschritte bei der Herstellung von hybriden organisch-anorganischen Bleihalogenid-Perowskit-Solarzellen bleiben ihre Toxizität und geringe Stabilität als Hauptnachteile erhalten, wodurch eine großtechnische Kommerzialisierung erschwert wird. Angesichts der isoelektronischen Natur von Blei (II) - und Bismut (III) -Ionen könnten Halbleiter auf Bismutbasis potentiell stabile und nichttoxische Alternativen für eine effiziente Lichtabsorption in Dünnschichtphotovoltaikvorrichtungen darstellen. Jedoch konnten bisher kaum hochqualitative polykristalline Filme aus solchen Systemen hergestellt werden. In dieser Arbeit wurde ein vielseitiger und einfacher zweistufiger Co-Verdampfungsansatz zur Herstellung von polykristallinen Filmen aus A3Bi2I9 (A = Cs, Rb) und AgxBiyIx+3y (AgBi2I7, AgBiI4, und Ag2BiI5) mit glatter, porenfreier Morphologie und mittlerer Korngröße von > 200 nm eingesetzt. Das Verfahren beinhaltet einen anfänglichen Zwei-Quellen-Verdampfungsschritt (mit CsI-, RbI- oder AgI- und BiI3-Quellen), gefolgt von einem Temperungsschritt unter BiI3-Dampf oder N2. Diese Herstellungsmethode bietet einen reproduzierbaren Ansatz, um Filme mit hoher Reinheit und verbesserter Morphologie zu züchten. Unter diesen Verbindungen sind nicht-toxische und luftstabile Silber-Bismutiodidxii Halbleiter vielversprechende Lichtabsorber-Kandidaten für photovoltaische Anwendungen aufgrund einer geeigneten Bandlücke für Mehrfach- oder Einzelübergangs-Solarzellen. Vor kurzem wurden lösungsbasierte Filmherstellungsansätze für mehrere Silberbismutiodid-Stöchiometrien untersucht. Es ist jedoch noch keine Veröffentlichung über den im Vakuum abgeschiedenen Silber-Bismutiodid-Film erschienen. Röntgenbeugung (englisch: XRD) in Kombination mit Rasterelektronenmikroskopie (englisch: SEM) / energiedispersiver Röntgenspektroskopie (englisch:EDX) zeigt die Bildung der reinen kubischen Phase (Fd3̅ m) AgBi2I7 oder AgBiI4 mit > 3 μm mittlerer Korngröße, oder die rhomboedrische Phase (R3̅ m) Ag2BiI5 mit einer durchschnittlichen Korngröße von > 200 nm. Ein Phasenübergang von rhomboedrischer zu kubischer Struktur wird über temperaturabhängige Röntgenbeugung (englisch: TD-XRD) untersucht. Planarer Übergang PVGeräte werden auf der Grundlage der co-verdampften AgBiI4-Filme mit Titandioxid (TiO2) und Poly(3-hexylthiophen) (P3HT) als Elektronen- bzw. Lochtransportschichten hergestellt. Das Gerät mit der besten Leistung zeigte eine Leistungsumwandlungseffizienz (PCE) von bis zu 0,9 % bei einer Leerlaufspannung (VOC) von > 0,8 V in der Rückwärtsabtastrichtung. In jüngster Zeit haben Kohlenstoffnanoröhren (englisch: CNTs) die Fähigkeit gezeigt, die Effizienz und Stabilität von organischen und Perowskit-Solarzellen aufgrund ihrer hohen elektrischen Leitfähigkeit und hydrophoben Natur der Röhren zu verbessern. Die Bestimmung der Austrittsarbeit der Röhren ist eine wesentliche Aufgabe, bevor sie in der Bauelementstruktur verwendet werden, um das Einbringen einer unerwünschten Energiebarriere in die Solarzellenvorrichtung zu vermeiden. In dieser Arbeit wurde die Synthese und Charakterisierung von sauerstoff- und stickstofffunktionalisierten mehrwandigen Kohlenstoffnanoröhren (englisch: OMWCNTs und NMWCNTs) in Gasphase und die Dispergierbarkeit dieser Röhren in organischen Lösungsmitteln untersucht. Eine Kombination von Strukturuntersuchungstechniken wurde verwendet, um funktionelle CNT-Oberflächengruppen zu überwachen. Die Elementaranalyse zeigte, dass der Sauerstoff- und Stickstoffgehalt mit zunehmender Behandlungszeit von MWCNT in HNO3-Dampf anstieg. Darüber hinaus korreliert der Grad der Stickstoffmodifikation in den Röhren mit der Sauerstoffmenge auf der Oberfläche der Röhren. Eine direkte Beobachtung mittels Kelvin-Sonden-Kraftmikroskopie (englisch: KPFM) hat die Auswirkungen der Gasphasenfunktionalisierung der Röhren auf ihre Arbeitsfunktionen gezeigt.

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Khazaee, M., 2019. Materials for halide-based thin film solar cells. https://doi.org/10.17185/duepublico/70076
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