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Characterization of a novel radial reactor for a solid oxide fuel cell system with anode off-gas recirculation

Bosch, Timo

This study is part of a project in which a novel gas processor for a natural gas (NG) fueled solid oxide fuel cell (SOFC) system with a net electric power of 1 kW and anode off-gas recirculation (AOGR) has been developed. The main topic of this work is the experimental characterization of the novel reactor of this gas processor in the form of a prototype. This reactor operates as prereformer and processes NG with the aid of recirculated anode off-gas during SOFC power operation. It has the shape of a hollow cylinder with a volume of approximately 1 l, is of the type radial reactor with centrifugal z-flow and is equipped with two different packages of precious metal wire-mesh catalyst for reforming as well as with an internal electric heater. The reforming capability of the reactor is investigated in a special reactor test setup. There the reactor is tested as if it would operate within the total SOFC system with AOGR. For the tests it is assumed that the SOFC system runs on CH4 instead of NG. The experiments focus on reactor operation during the startup process of the SOFC system. For this purpose the startup procedure of the SOFC system, especially of the anode gas processor, is derived and a test rig is developed to emulate SOFC system operation with AOGR of the stand-alone prototype. The reactor prototype is equipped with 20 thermocouples to make the internal radial and axial temperature distribution transparent as well as with a differential pressure transducer to study the pressure loss characteristics during reforming. Moreover, the reactor is embedded into heating sleeves for thermal loss compensation. The composition of the product gas is investigated by means of non-dispersive infrared for CO, CO2 and CH4, a thermal conductivity sensor for H2, a paramagnetic sensor for O2 and a dew point mirror together with an absolute pressure sensor for H2O. Reforming experiments of the startup process cover reactor operation points from an oxygen to carbon ratio (ϕ) of 1.2 to 2.4. At low ϕ air is supplied to the reactor inlet in addition, which is not done at large ϕ. A Monte Carlo simulation is used to evaluate whether the reactor product gas is in equilibrium. The simulation covers the total error chain of the test rig from the gas conditioning system to the gas analysis. The evaluation shows that 23 of the 37 experiments are likely to be in equilibrium and further 13 are close to it with a volume fraction offset of less than ±0.3%. Besides the startup experiments, sensitivity tests are carried out in terms of volume flow variations at the reactor inlet and temperature variations at the reactor outlet. Furthermore, a long-term test of 75 h duration and some dynamic tests are presented. No catalyst degradation is measurable in the long-term test. A dynamic test shows that mean temperatures of the outer catalyst package above 460 °C are necessary to reach equilibrium at ϕ = 2.4 with AOGR. The catalytic ignition temperature is investigated in another set of experiments. In these experiments CH4 volume fractions at the reactor inlet ranging from approximately 10 to 30% are covered. The CH4 is supplied together with air which is partly diluted with N2. The measured ignition temperature is between 310 and 360 °C. Reactor operation after ignition shows symmetrical reactor heating-up. Chemical equilibrium is achieved at mean temperatures of the outer catalyst package above 420 °C if 3.2 slpm CH4 and 9.2 slpm air are supplied to the reactor inlet. Carbon deposits formation, especially at low ϕ when the chemical equilibrium calculation predicts its formation, is checked with an oxidation procedure. Minor carbon deposits can be measured in terms of CO and CO2 but the simultaneously measured O2 consumption does not coincide with this. Further tests indicate that reactor internal oxidation and reduction is the reason for this, most probably due to the active materials of the catalyst. A pressure loss characterization shows that the pressure losses across the catalyst packages contribute to less than 10% of the total losses of the prototype. When supplying 34 slpm dry air of 22 °C the packages show losses lower than 9 Pa. The measurements coincide with a developed pressure loss model. Furthermore from the pressure loss characterization it can be deduced that the gas flow in radial direction is homogeneously distributed over the whole flow area. Measurements of the residence time distribution of the reactor show neither dead spaces nor channeling. The distribution can be approximated by a cascade of five equal vessels, the tank-in-series model. During SOFC system startup the reactor operates as air preheater using its internal electric heater. The homogeneity of heat input of this internal heater is validated by using an infrared camera in addition to the reactor internal thermocouples.

Diese Forschungsarbeit ist Teil eines Projektes in dem ein neuartiger Gasprozessor für ein erdgasbetriebenes Festoxidbrennstoffzellensystem (engl. solid oxide fuel cell system, kurz SOFC System) mit einer elektrischen Nettoleistung von 1 kW und Anodenabgasrezirkulation (engl. anode off-gas recirculation, kurz AOGR) entwickelt wird. Das Hauptthema dieser Arbeit ist die experimentelle Charakterisierung des neuartigen Reaktors dieses Gasprozessors in Form eines Prototyps. Dieser Reaktor arbeitet als Vorreformer und prozessiert Erdgas mittels Anodenabgas während die SOFC elektrische Leistung generiert. Er ist radialen Typs mit zentrifugaler z-Strömung, hat die Form eines Hohlzylinders mit einem Volumen von ungefähr 1 l und ist zur Reformierung mit zwei verschiedenen edelmetallbeschichteten Drahtgitterpaketen sowie einem internen elektrischen Heizer ausgestattet. Die Reformierversuche werden am autarken Reaktor derart durchgeführt, als ob dieser im SOFC Gesamtsystem mit AOGR betrieben würde. Für diese Versuche wird angenommen, dass das SOFC System mit CH4 anstelle von Erdgas betrieben wird. Der Versuchsschwerpunkt liegt auf dem Reaktorbetrieb während des SOFC Systemstarts. Zu diesem Zweck wird der Startvorgang des Anodengasprozessors abgeleitet und ein Reaktorteststand entwickelt, um den Betrieb des autarken Prototyps in einem SOFC System mit AOGR nachzubilden. Der Reaktor ist mit 20 Thermoelementen ausgestattet, um die reaktorinterne radiale und axiale Temperaturverteilung zu erfassen, sowie mit einem Differenzdruck-Messumformer zur Untersuchung der Druckverlusteigenschaften während des Reformiervorgangs. Zur Kompensation von Wärmeverlusten ist der Reaktor in Heizmatten eingebettet. Die Produktgaszusammensetzungen werden mittels nichtdispersiver Infrarotssensoren hinsichtlich CO, CO2 und CH4, einem Wärmeleitfähigkeitsdetektor für H2, einem paramagnetischen Sensor für O2 und einem Taupunktspiegel gekoppelt mit einem Absolutdrucksensor für H2O untersucht. Die Reformierversuche des Startvorgangs decken Betriebspunkte des Reaktors mit einem Sauerstoff- zu Kohlenstoffverhältnis (ϕ) von 1,2 bis 2,4 ab. Bei geringem ϕ wird am Reaktoreingang zusätzlich Luft zugeführt, was bei großem ϕ nicht erfolgt. Mit einer Monte Carlo Simulation wird bewertet, ob das Reaktorproduktgas im Gleichgewicht ist. Diese Simulation deckt die komplette Fehlerkette vom Aufbereitungssystem der Reaktoreingangsgase bis zur Gasanalyse ab. Die Bewertung zeigt, dass 23 von 37 Experimente die Wahrscheinlichkeit besitzen im Gleichgewicht zu sein und 13 weitere Experimente dieser Wahrscheinlichkeit mit einer Volumenanteilabweichung kleiner ±0, 3% sehr nahe kommen. Neben den Versuchen zum Startvorgang werden Experimente mit variierenden Eingangsvolumenströmen, verschiedenen Reaktoraustrittstemperaturen, ein Langzeittest von 75 h sowie einige dynamische Versuche vorgestellt. Während des Langzeittests ist keine Katalysatordegradation messbar. Ein dynamisches Experiment zeigt, dass Temperaturen des äußeren edelmetallbeschichteten Drahtgitterpaketes von über 460 °C nötig sind, um chemisches Gleichgewicht bei ϕ = 2,4 mit AOGR zu erreichen. Die katalytische Zündtemperatur wird in einer weiteren Versuchsreihe untersucht. Dabei werden CH4-Volumenanteile am Reaktoreintritt von ungefähr 10 bis 30% abgedeckt. Das CH4 wird zusammen mit Luft, die teilweise mit N2 verdünnt ist, zugeführt. Die gemessene Zündtemperatur liegt zwischen 310 und 360 °C. Bei Zufuhr von 3,2 slpm CH4 und 9,2 slpm Luft am Reaktoreintritt zeigt der Reaktor nach der Entzündung einen symmetrischen Aufheizvorgang. Das chemische Gleichgewicht wird ab einer Temperatur des äußeren edelmetallbeschichteten Drahtgitterpaketes von über 420 °C erreicht. Die Bildung von Kohlenstoffablagerungen insbesondere bei sehr geringem ϕ, bei dem die chemische Gleichgewichtsberechnung deren Bildung voraussagt, wird mit einem speziellen Verfahren der Kohlenstoffoxidation geprüft. Geringfügige Kohlenstoffablagerungen können in Form von CO und CO2 gemessen werden, aber der simultan gemessene Sauerstoffverbrauch entspricht diesem nicht. Weiterführende Versuche belegen eine reaktorinterne Oxidation und Reduktion als Ursache dieser Unstimmigkeit, höchstwahrscheinlich verursacht durch das aktive Material des Katalysators. Eine Charakterisierung des Druckverlusts zeigt, dass die Katalysatorpakete zu weniger als 10% der gesamten Druckverluste des Prototyps beitragen. Unter Zuführung von 34 slpm trockener Luft mit 22 °C zeigen die Katalysatorpakete Druckverluste geringer 9 Pa. Die Messungen stimmen mit theoretischen Werten eines entwickelten Druckverlustmodells überein. Des Weiteren kann aus der Druckverlustcharakterisierung darauf geschlossen werden, dass der radiale Gasfluss homogen über die gesamte Durchflussfläche verteilt ist. Die Messung der Verweilzeitverteilung des Reaktors zeigt weder Toträume noch Kanalbildung. Die Verweilzeitverteilung kann durch eine ideale Rührkesselkaskade von fünf gleichen Reaktoren angenähert werden. Während des Startvorgangs des SOFC Systems wird der interne elektrische Heizer des Reaktors als Luftvorwärmer eingesetzt. Der homogene Wärmeeintrag des elektrischen Heizers wird mittels Infrarotkamera und der im Inneren des Reaktors angebrachten Thermoelemente bestätigt.

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Bosch, Timo: Characterization of a novel radial reactor for a solid oxide fuel cell system with anode off-gas recirculation. 2018.

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