Laserbasierte Synthese und Größenkontrolle von reinen Gold- und Platinnanopartikeln für die heterogene Katalyse
Diese Arbeit behandelt die Laserablation und Laserfragmentierung zur Generierung von ligandenfreien Gold- und Platinclustern in Flüssigkeiten. Lasersynthetisierte Cluster mit einem Durchmesser von unter 3 nm sind aufgrund der reinen und großen Oberfläche sehr interessant für die heterogene Katalyse. Der Synthese folgend wurden die Cluster auf verschiedenen Trägermaterialien zur Bildung von heterogenen Katalysatoren abgeschieden. Zusätzlich zu dieser zweistufigen Syntheseroute wurde ein Ein-Schritt-Prozess entwickelt, welcher eine semi-kontinuierliche Herstellung von Katalysatoren mit definiertem Partikeldurchmesser und -beladung ermöglicht. Diese neuartige Methode zeigt neben der Übertragbarkeit auf verschiedenen Materialien auch eine bessere Ökobilanz als die chemische und laserbasierte Zwei-Schritt-Synthese zur Katalysatorherstellung. Des Weiteren sind die Eigenschaften und das Potenzial der lasersynthetisierten Katalysatoren durch unterschiedliche Analysemethoden untersucht. Die besonderen CO-Desorptionseigenschaften bei niedrigen Temperaturen der Pt/Graphen-Katalysatoren und die Relevanz der Au/TiO2-Katalysatoren für die selektive Ethanol-Oxidation werden in dieser Arbeit im Detail betrachtet.
This work investigates the laser ablation and fragmentation to synthesize ligand-free gold and platinum clusters in liquids. Laser-generated clusters with diameters smaller than 3 nm are promising for use in heterogeneous catalysis because of their pure and large surface. The clusters were deposited on different support materials after synthesis thus building heterogeneous catalysts. Additionally to this two-step synthesis route, a one-step process was developed that allows the semi-continuous synthesis of catalysts with defined nanoparticle size and loading. Besides the transferability to various materials, this innovative method shows a better eco-balance than the chemical and laser-based two-step synthesis for catalyst generation. Furthermore, the properties and the potential of the laser synthesized catalysts are examined by comprehensive analytical methods. The interesting CO-desorption properties of the Pt/Graphen catalysts at low temperatures and the relevance of Au/TiO2 catalysts for the selective ethanol oxidation are investigated in detail.
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