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Ultrasensitive oberflächenverstärkte Raman-Spektroskopie mit maßgeschneiderten Nanopartikeln und Nanoantennen

König, Matthias

Für die schwingungsspektroskopische Charakterisierung von Molekülen mittels oberflächenverstärkter Raman-Spektroskopie wurden maßgeschneiderte nanoskopische Strukturen zur Verstärkung des Raman-Signals eingesetzt – Nanopartikel und Nanoantennen. Die Synthese und Nanofabrikation von maßgeschneiderten Nanopartikeln und Nanoantennen sowie die mikroskopische und spektroskopische Untersuchung der optischen Eigenschaften der Nanostrukturen in unterschiedlichen Anwendungsbereichen ist Gegenstand dieser Arbeit. Im ersten Teil der Arbeit werden zwei verschiedene Nanopartikelsysteme betrachtet. Durch die kontrollierte Synthese von sternenförmigen Nanopartikeln (Goldnanosternen) wurde die Anzahl und Form der Zacken gezielt variiert. Die katalytische Aktivität der Goldnanosterne verschiedener Morphologie ist anhand einer chemisch getriebenen Modellreaktion mittels zeitaufgelöster Raman-Spektroskopie analysiert worden. Aus den Ergebnissen konnte ein möglicher Reaktionsmechanismus für den nötigen Elektronentransfer entwickelt werden. Des Weiteren wurde eine schnelle und reproduzierbare Syntheseroute von Gold/Gold-Kern/Satellitenpartikeln mit durchstimmbaren plasmonischen Eigenschaften elaboriert. Die Raman-spektroskopische Charakterisierung der molekular-funktionalisierten Gold/Gold-Kern/Satellitenpartikeln zeigte die effiziente Verstärkung des inelastisch gestreuten Lichtes dieser Partikel. Damit besitzen die Partikel ein großes Potential für die spätere Anwendungen im Bereich der Nanodiagnostik. Im zweiten Teil dieser Arbeit werden Untersuchungen zu den optischen Eigenschaften von metallischen und dielektrischen Nanoantennen gezeigt. Im besonderen handelt es sich um Goldnanoantennen-Dimere und Siliziumnanoantennen-Dimere. Für die Nanofabrikation von metallischen Goldnanoantennen-Dimeren mittels Elektronenstrahllithographie sind zwei Verfahren für die Herstellung von Nanoantennen mit einem Abstand von wenigen Nanometern entwickelt worden. Die polarisationsaufgelösten Streuspektren einzelner Nanoantennen ließen Rückschlüsse auf die nanoskopische Struktur der Antennen zu. Daneben ermöglichte eine homogene molekulare Funktionalisierung der Probe die Berechnung der Verstärkungsfaktor von einzelnen dielektrischen Siliziumnanoantennen-Dimeren für die oberflächenverstärkte Raman-Streuung und Fluoreszenz an demselben molekularen System. Weitergehend wurden aus einem theoretischen Vergleich mit Goldnanoantennen-Dimeren sowie aus der Bestimmung der spektroskopischen Temperatur der Antennen die Vor- und Nachteile der Siliziumnanoantennen-Dimere diskutiert.

The vibrational spectroscopic characterization of molecules by surface-enhanced Raman-scattering requires nanoscopic structures to enhance the Raman-signal, like nanoparticles or nanoantennas. The synthesis and nanofabrication of taylor-made nanoparticles and nanoantennas for different applications is presented. All presented nanostructures were microscopically and spectroscopically analysed on ensemble and on single particle level. In the first part the examination of two different kinds of nanoparticles, a star-like and a assembly of smaller and a bigger nanoparticle, is shown. The catalytic activity of gold nanostars using a chemical driven model reaction recorded by time-resolved Raman-spectroscopy was determined. The reaction speed depends on the sharpness and the number of their tips. Based on the obtained results, a reaction meachnism for the required electron transfer has been proposed. Furthermore a fast, scalable and reproducable synthesis of gold/gold-core/satellite particles with tunable plasmonic properties was elaborated. The detailed Raman-spectroscopic characterization of the molecularly functionalized gold/gold-core/satellite particles showed an efficient enhancement of the inelastic scattered light. Therefore these particles posses a large potential for applications in nanodiagnostics. In the second part of this work the optical properties of metallic and dielectric nanoantennas is presented. For the nanofabrication of gold nanoantenna dimers with a gap of a few nanometer two processes using electron beam lithography were developed. Polarisation-resolved scattering spectra of these nanoantennas enabled to draw conclusions about the nanoscopic structure. Besides it was possible, to determine the enhancement factors for SEF and SERS on single homogeneous molecularly functionalized silicon nanoantenna dimers. Using a theoretical approach, the experimental and theoretical data was compared, including experimentally derived spectroscopic temperatures on single silicon nanoantenna dimers. This enables to contrast and discuss the advantages and disadvantages of dielectric nanoantennas to theoretical modelled gold nanoantennas.

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König, Matthias: Ultrasensitive oberflächenverstärkte Raman-Spektroskopie mit maßgeschneiderten Nanopartikeln und Nanoantennen. 2018.

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