Ultrafast electron dynamics in chemically doped complex materials analyzed by time-resolved photoemission spectroscopy
Complex materials, in which electron correlations play a key role in favoring a rich
interplay among the various microscopic electronic, structural and magnetic degrees
of freedom, are of deep scientic and technological interest as they often lead
to the appearance of novel, exotic phases. One promising approach to investigate
this complex interplay is the study of non-equilibrium states and their relaxation
in the time domain, since signatures of dierent coupling channels can result on
distinguishable femto- to picosecond timescales. In the present work the ultrafast
electron dynamics of two complex, chemically doped model systems are investigated
by means of time- and angle-resolved photoemission spectroscopy (trARPES) on
femtosecond timescales directly in the time-domain.
Co-doped BaFe2As2 belongs to the family of the newly discovered Fe-based high-Tc
superconductors and understanding the microscopic origins of electronic phases in
such materials is important for elucidating the mechanism of high-Tc superconductivity.
The ultrafast relaxation of the excited hot electron populations was investigated
for systems with three dierent Co-contents and above the antiferromagnetic
transition temperature. The major ndings is the signature of the coupling of the
electronic system to a bosonic excitation that manifests itself in a
uence-dependent
step occurring in the relaxation rates at the same energy of E EF = 200meV for
all dopings. Due to the energetic position of such a feature and after comparison
with neutron scattering experiments in literature, the magnetic origin of such a
boson was suggested.
A systematic temperature- and
uence-dependent study was performed on 1T-TaS2,
in which simultaneously strong electron-electron (e-e) and electron phonon (e-ph)
interaction are present, aiming at the characterization of the photoinduced state.
The major nding is the observation of a transient population of doubly occupied
states in the Mott-insulating phase, that is, the upper Hubbard band (UHB). From
the analysis of its temporal evolution, the relevant timescales for photo-induced
disorder and the subsequent dynamics in the electronic subsystem could be estimated
to be of the order of the hopping cycle. While electron-phonon coupling
plays a signicant role and serves as an energetic loss channel for the excited electronic
system on longer time scales, the dynamics, thermalization of carriers in the
UHB and subsequent decay of its occupation do not require such coupling. It was
concluded that the electronic and phononic subsystem are decoupled at early times
after photo perturbation, which lead to a consistent reduction of complexity in the
theoretical modeling. Finally a rst photoemission experiment aiming at reaching
the metastable hidden state and investigating its properties looking directly at both
static and dynamical changes in the electronic structure is reported.
For both model systems, the time domain approach was crucial to unveil physical
properties that wouldn't have been accessible under equilibrium conditions.
Komplexe Materialien, in denen elektronische Korrelationen eine Schlüsselrolle in dem reichhaltigen Zusammenspiel der verschiedenen mikroskopischen Freiheitsgraden spielen, sind von wesentlicher wissenschaftlicher und technischer Bedeutung,
da sie oftmals neuartige und/oder exotische Eigenschaften besitzen. Ein vielversprechender Ansatz zur Untersuchung dieses komplexen Zusammenspiels ist die Untersuchung von Nichtgleichgewichtszuständen und deren Relaxation in der
Zeitdomäne, da unterschiedliche Kopplungskanäle Signaturen auf unterscheidbaren, femto- bis pikosekunden Zeitskalen aufweisen können. In der vorliegenden Arbeit
wird die ultraschnelle elektronische Dynamik zweier komplexer, chemisch dotierter
Modellsysteme mit Hilfe von femtosekunden zeit- und winkelaufgelöster Photoemission
(trARPES) direkt in der Zeitdomäne untersucht.
Co-dotiertes BaFe2As2 gehört zu der Familie der vor kurzem entdeckten Fe-basierten
Hochtemperatursupraleiter. Ein Verständnis der mikroskopischen Ursachen der
elektronischen Phasen in derartigen Materialien ist wichtig, um die Mechanismen
der Hochtemperatursupraleitung zu verstehen. Die ultraschnelle Relaxation heißer
Elektronen wird für drei verschiedene Co-dotierungen und oberhalb der antiferromagnetischen
Übergangstemperatur untersucht. Der wichtigste Befund ist die
Signatur einer Kopplung des elektronischen Systems an eine bosonische Anregung,
die sich bei allen drei Dotierungen in einem
uenzabhängigen Sprung der Relaxationsraten
bei der Energie E EF = 200meV äußert. Aufgrund der energetischen
Position dieser Signatur und durch Vergleich mit Ergebnissen von Neutronenstreuexperimenten
wird ein magnetischer Ursprung dieses Bosons nahegelegt.
Eine systematische temperatur- und
uenzabhängige Untersuchung zur Charakterisierung
des transienten, photo-induzierten Zustandes wird an 1T-TaS2 durchgeführt;
ein Material, in dem gleichermaßen starke e-e- und e-ph Kopplung präsent sind. Der
Hauptbefund ist die Beobachtung einer transienten Doppelbesetzung von Zuständen,
dem \upper Hubbard band"(UHB), in der isolierenden Mott-Phase. Aus der Auswertung
des zeitlichen Verhaltens wird die relevante Zeitskala für photo-induzierte Unordnung
und der anschlieenden Dynamik im elektronischen Subsystem zu einem
oder mehreren "hopping cycles" bestimmt. Während Elektron-Phonon-Wechselwirkung
eine wichtige Rolle spielt und als Energieverlustkanal für das angeregte Elektronensystem
auf langen Zeitskalen dient, ist die Dynamik, Thermalisierung von
Ladungsträgern im UHB und der anschließende Zerfall der Besetzung nicht auf
eine derartige Kopplung angewiesen. Es wird geschlussfolgert, dass das elektronische
und phononische Subsystem in frühen Zeiten nach der Anregung entkoppelt
sind, was zu einer Reduzierung der Komplexität theoretischer Modellierungen
führt. Zudem wird über erste Photoemissionsexperimente zur Erzeugung und Untersuchung
der statischen und dynamische Eigenschaften des metastablien "hidden
states" berichtet.
Für beide Modellsysteme ist der Ansatz in der Zeitdomäne essentiell, um physikalische
Eigenschaften aufzudecken, die unter Gleichgewichtsbedingungen nicht zugänglich sind.
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