Ultrafast electron dynamics in chemically doped complex materials analyzed by time-resolved photoemission spectroscopy

Avigo, Isabella

Complex materials, in which electron correlations play a key role in favoring a rich interplay among the various microscopic electronic, structural and magnetic degrees of freedom, are of deep scientic and technological interest as they often lead to the appearance of novel, exotic phases. One promising approach to investigate this complex interplay is the study of non-equilibrium states and their relaxation in the time domain, since signatures of dierent coupling channels can result on distinguishable femto- to picosecond timescales. In the present work the ultrafast electron dynamics of two complex, chemically doped model systems are investigated by means of time- and angle-resolved photoemission spectroscopy (trARPES) on femtosecond timescales directly in the time-domain. Co-doped BaFe2As2 belongs to the family of the newly discovered Fe-based high-Tc superconductors and understanding the microscopic origins of electronic phases in such materials is important for elucidating the mechanism of high-Tc superconductivity. The ultrafast relaxation of the excited hot electron populations was investigated for systems with three dierent Co-contents and above the antiferromagnetic transition temperature. The major ndings is the signature of the coupling of the electronic system to a bosonic excitation that manifests itself in a uence-dependent step occurring in the relaxation rates at the same energy of E EF = 200meV for all dopings. Due to the energetic position of such a feature and after comparison with neutron scattering experiments in literature, the magnetic origin of such a boson was suggested. A systematic temperature- and uence-dependent study was performed on 1T-TaS2, in which simultaneously strong electron-electron (e-e) and electron phonon (e-ph) interaction are present, aiming at the characterization of the photoinduced state. The major nding is the observation of a transient population of doubly occupied states in the Mott-insulating phase, that is, the upper Hubbard band (UHB). From the analysis of its temporal evolution, the relevant timescales for photo-induced disorder and the subsequent dynamics in the electronic subsystem could be estimated to be of the order of the hopping cycle. While electron-phonon coupling plays a signicant role and serves as an energetic loss channel for the excited electronic system on longer time scales, the dynamics, thermalization of carriers in the UHB and subsequent decay of its occupation do not require such coupling. It was concluded that the electronic and phononic subsystem are decoupled at early times after photo perturbation, which lead to a consistent reduction of complexity in the theoretical modeling. Finally a rst photoemission experiment aiming at reaching the metastable hidden state and investigating its properties looking directly at both static and dynamical changes in the electronic structure is reported. For both model systems, the time domain approach was crucial to unveil physical properties that wouldn't have been accessible under equilibrium conditions.

Komplexe Materialien, in denen elektronische Korrelationen eine Schlüsselrolle in dem reichhaltigen Zusammenspiel der verschiedenen mikroskopischen Freiheitsgraden spielen, sind von wesentlicher wissenschaftlicher und technischer Bedeutung, da sie oftmals neuartige und/oder exotische Eigenschaften besitzen. Ein vielversprechender Ansatz zur Untersuchung dieses komplexen Zusammenspiels ist die Untersuchung von Nichtgleichgewichtszuständen und deren Relaxation in der Zeitdomäne, da unterschiedliche Kopplungskanäle Signaturen auf unterscheidbaren, femto- bis pikosekunden Zeitskalen aufweisen können. In der vorliegenden Arbeit wird die ultraschnelle elektronische Dynamik zweier komplexer, chemisch dotierter Modellsysteme mit Hilfe von femtosekunden zeit- und winkelaufgelöster Photoemission (trARPES) direkt in der Zeitdomäne untersucht. Co-dotiertes BaFe2As2 gehört zu der Familie der vor kurzem entdeckten Fe-basierten Hochtemperatursupraleiter. Ein Verständnis der mikroskopischen Ursachen der elektronischen Phasen in derartigen Materialien ist wichtig, um die Mechanismen der Hochtemperatursupraleitung zu verstehen. Die ultraschnelle Relaxation heißer Elektronen wird für drei verschiedene Co-dotierungen und oberhalb der antiferromagnetischen Übergangstemperatur untersucht. Der wichtigste Befund ist die Signatur einer Kopplung des elektronischen Systems an eine bosonische Anregung, die sich bei allen drei Dotierungen in einem uenzabhängigen Sprung der Relaxationsraten bei der Energie E EF = 200meV äußert. Aufgrund der energetischen Position dieser Signatur und durch Vergleich mit Ergebnissen von Neutronenstreuexperimenten wird ein magnetischer Ursprung dieses Bosons nahegelegt. Eine systematische temperatur- und uenzabhängige Untersuchung zur Charakterisierung des transienten, photo-induzierten Zustandes wird an 1T-TaS2 durchgeführt; ein Material, in dem gleichermaßen starke e-e- und e-ph Kopplung präsent sind. Der Hauptbefund ist die Beobachtung einer transienten Doppelbesetzung von Zuständen, dem \upper Hubbard band"(UHB), in der isolierenden Mott-Phase. Aus der Auswertung des zeitlichen Verhaltens wird die relevante Zeitskala für photo-induzierte Unordnung und der anschlieenden Dynamik im elektronischen Subsystem zu einem oder mehreren "hopping cycles" bestimmt. Während Elektron-Phonon-Wechselwirkung eine wichtige Rolle spielt und als Energieverlustkanal für das angeregte Elektronensystem auf langen Zeitskalen dient, ist die Dynamik, Thermalisierung von Ladungsträgern im UHB und der anschließende Zerfall der Besetzung nicht auf eine derartige Kopplung angewiesen. Es wird geschlussfolgert, dass das elektronische und phononische Subsystem in frühen Zeiten nach der Anregung entkoppelt sind, was zu einer Reduzierung der Komplexität theoretischer Modellierungen führt. Zudem wird über erste Photoemissionsexperimente zur Erzeugung und Untersuchung der statischen und dynamische Eigenschaften des metastablien "hidden states" berichtet. Für beide Modellsysteme ist der Ansatz in der Zeitdomäne essentiell, um physikalische Eigenschaften aufzudecken, die unter Gleichgewichtsbedingungen nicht zugänglich sind.

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Avigo, Isabella: Ultrafast electron dynamics in chemically doped complex materials analyzed by time-resolved photoemission spectroscopy. 2017.

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