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Zeitaufgelöste optische Transportspektroskopie an einzelnen selbstorganisierten Quantenpunkten

Kurzmann, Annika

In dieser Arbeit wurde die Ladungsträgerdynamik zwischen einem einzelnen selbstorganisierten Quantenpunkt und seiner Umgebung mittels zeitaufgelöster resonanter Fluoreszenz untersucht. Es wurden insbesondere vier verschiedenen Prozesse genauer studiert: (i) Das zeitaufgelöste Einzel-Elektronentunneln zwischen einem Quantenpunkt und einem Ladungsträgerreservoir, (ii) die strahlungslose Emission (Auger-Prozess), (iii) der optisch-generierte Einfang von Elektronen und (iv) das Tunneln von resonant angeregten Löchern. Erstmals konnte das Einzel-Elektronentunneln zwischen einem einzelnen selbstorganisierten Quantenpunkt und einem Ladungsträgerreservoir beobachtet werden. Als Detektor für den Ladungszustand des Quantenpunkts diente die resonante Fluoreszenzspektroskopie mit einer hohen Zeit- und Ortsauflösung. Es zeigte sich eine starke Rückkopplung der optischen Anregung auf die Tunneldynamik; diese sogenannte "'optische Blockade"' verringert hierbei die Tunnelrate und eröffnet so die Möglichkeit die Tunneldynamik gezielt mit optischen Pulsen zu manipulieren. Darüber hinaus war es möglich, das Elektronentunneln in Echtzeit zu beobachten und somit die Quantensprünge des Systems in einer Messung des Telegraphenrauschens aufzulösen. Aus dem Telegraphenrauschen wurden mithilfe der vollen Zählstatistik Informationen über das Tunneln zwischen einem Quantenpunkt und einem Ladungsreservoir gewonnen, die in gemittelten Messungen nicht beobachtet werden konnten. In zeitaufgelösten Messungen der resonanten Fluoreszenz wurde außerdem der Auger-Effekt am negativ geladenen Trion gemessen. Hierbei wird die Rekombinationsenergie des Exzitons strahlungslos auf das zusätzliche Elektron übertragen, welches aus dem Quantenpunkt emittiert wird. In dieser Arbeit konnte gezeigt werden, dass dieser bisher vernachlässigte Effekt im untersuchten System mit einer Rate von 2/µs stattfindet und einen großen Einfluss auf die Emissionseigenschaften des Quantenpunkts hat. Außerdem konnte gezeigt werden, dass durch die resonante, optische Anregung auch freie Elektronen aus dem Rückkontakt erzeugt werden. Diese photogenerierten Elektronen relaxieren in den Quantenpunkt und reduzieren die strahlende Emission des exzitonischen Übergangs. Abschießend wurde der Einfluss des Lochtunnelns auf die resonante Fluoreszenz des Exzitons untersucht. Die Löcher sammeln sich an einer AlGaAs/GaAs-Grenzfläche, bilden ein Lochgas und verschieben die Resonanz aufgrund des Stark-Effekts. Dieser Tunnelprozess der Löcher führt zu einer Rückkopplungsschleife, die in einem Mitführen der Resonanz und einer Hysterese beobachtet wurde. Die Rückkopplungsschleife kann zur Stabilisierung der resonanten Fluoreszenz des Quantenpunkts benutzt werden, wobei erste zeitaufgelöste Messungen eine Zeitkonstante für den Stabilisierungsprozess in der Größenordnung von 100 ms demonstrieren.

In this work the charge-carrier dynamics between a single self-assembled quantum dot and its environment was studied using time-resolved resonance fluorescence. Mainly four effects have been investigated: (i) The time-resolved single electron tunneling between a quantum dot and a charge reservoir, (ii) the non-radiative emission (Auger process), (iii) the optically generated capture of electrons and (iv) the tunneling of resonantly excited holes. The tunneling of a single electron between a single self-assembled quantum dot and a charge reservoir has been observed for the first time. A resonant optical measurement, the resonance fluorescence spectroscopy, is used to detect the charge state of the quantum dot with high temporal and spatial resolution. A strong influence of the optical excitation on the tunneling dynamics has been measured; this "'optical blocking"' reduces the tunneling rates into the quantum dot and opens up the possibility for a controlled manipulation of the tunneling dynamics with optical pulses. Furthermore, single electron tunneling has been observed in a real-time measurement, hence, the quantum jumps for electron tunneling have been resolved in a random telegraph noise. The random telegraph noise is evaluated with full counting statistics and includes information about the tunneling process, which cannot be obtained from an averaged tunneling measurement. An Auger-process of the negatively charged exciton has been observed in the time-resolved resonance fluorescence measurement; a process that has been neglected before. Here, the recombination energy of a electron-hole pair is transferred to the additional electron, which is emitted from the dot. A strong influence of the Auger-effect on the optical properties and an Auger-rate of 2/µs has been observed in the investigated system. Moreover, an optical generation of free electrons excited from the back contact has been measured in the resonant measurement. This photoelectrons relax into the quantum dot and reduce the radiative emission of the excitonic transitions. Finally, the influence of resonant hole-tunneling on the fluorescence of a single dot embedded in a mesa structure has been investigated. The holes are trapped at an AlGaAs/GaAs-interface, build up a hole gas and shift the quantum dot resonance via the quantum confined Stark-effect. This tunneling-process and the resulting transient hole gas lead to a feedback-loop, which has been observed in a dragging of the resonance and a hysteresis. The feedback loop can be used for a stabilization of the resonance fluorescence signal, with a stabilization time in the order of 100 ms.

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Kurzmann, Annika: Zeitaufgelöste optische Transportspektroskopie an einzelnen selbstorganisierten Quantenpunkten. 2017.

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