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Anregung, Propagation, Interferenz, Photoemission : Oberflächenplasmonpolaritonen in zeitaufgelöster Photoelektronenemissionsmikroskopie unter senkrechtem Lichteinfall

Kahl, Philip

Die vorliegende Arbeit beinhaltet Untersuchungen von Oberflächenplasmonpolaritonen. Dabei handelt es sich um quantisierte Oszillationen der Elektronendichte an Metalloberflächen, die sich in Form elektromagnetischer Wellen entlang der Oberflächen fortbewegen. Zur Beobachtung dieserWellen wird die Methode der zeitaufgelösten Photoemissionselektronenmikroskopie in senkrechter Lichteinfallsgeometrie verwendet. Mit Hilfe ultra-kurzer Laserpulse, die senkrecht zur Oberfläche einfallen, werden Oberflächenplasmonen zuerst an Gittern alsWellenpakete angeregt. Ihr Zustand, wie zum Beispiel ihre Schwerpunktsposition oder ihre Intensitätsverteilung, wird von absichtlich zeitverzögert ankommenden Laserpulsen abgefragt. Durch die Überlagerung der elektrischen Felder der Laserpulse und der Plasmonenpakete kommt es zur nichtlinearen Photoemission von Elektronen aus dem Metall. Diese Elektronen werden vom elektromagnetischen Linsensystem eines Elektronenmikroskops auf eine Vielkanalplatte gelenkt. Die Anregung von SPPs an Gittern in Abhängigkeit der Polarisation der anregenden Laserpulse und der Anzahl der Gitterstriche wird untersucht und dabei werden die Polarisationsabhängigkeit der abfragenden Laserpulse für den Photoemissionskontrast der SPP-Pakete und die Verbreiterung des SPP-Signals im PEEM durch die Abfrage behandelt. Es wird gezeigt, dass die longitudinale Komponente des elektrischen Feldes der Plasmonen maßgeblich für den Photoelektronenkontrast verantwortlich ist. Bei der Beobachtung der Propagation von Oberflächenplasmonpolaritonen werden Gruppen- und Phasengeschwindigkeiten bestimmt, derenWerte nahe der Lichtgeschwindigkeit liegen. Auch kann die Bildung einer transienten, stehenden Welle zwischen entgegengesetzt propagierenden Plasmonenpaketen, sowie die Interferenz orthogonaler Plasmonen beobachtet werden. Ein weiteres Experiment zeigt eine “plasmonische Strahlteilung” und eine Reflexion von SPPs um 90 in der Ebene. Mittels speziell strukturierter Gitter, zum Beispiel in Form von Halb- und Vollkreisen, werden Oberflächenplasmonen fokussiert und erreichen dabei bis zu dem Vierfachen ihrer Feldstärken. Dadurch können Elektronen ohne Anwesenheit eines externen elektrischen Feldes genügend Energiequanten aus dem plasmonischen Feld aufnehmen, um die Energiebarriere zum Vakuum zu überwinden. In den Spektren der sogenannten “plasmo-emittierten” Elektronen findet man Emissionsplateaus deren Abstand Vielfache der gequantelten Plasmonenenergie entsprechen, konkret dem Drei-, Vier- und Fünffachen. Des Weiteren werden sogenannte kurzreichweitige Plasmonen in dünnen plasmonischen Materialien untersucht. IhreWellenlänge beträgt nur einem Bruchteil derWellenlänge der anregenden Laserpulse und sie propagieren mit wesentlich kleineren Phasen- und Gruppengeschwindigkeiten von nur etwa einem Fünftel der Lichtgeschwindigkeit. An Kreisstrukturen wird eine Fokussierung der kurzreichweitigen Plasmonen auf ein Siebtel der Laserpuls-Wellenlänge erreicht. Als kleiner Ausblick wird die Spin-Bahn-Wechselwirkung der kurzreichweitigen Plasmonen an spiralförmigen Strukturen untersucht.

This work contains investigations on surface plasmon polaritons. These are quantized oscillations of the electron density inside a metal, which propagate in form of electromagnetic waves across its surface. The observations are made by time-resolved photoemission electron microscopy in a normal incidend light geometry. Using ultra short laser pulses, which impinge normal to the surface, surface plasmon wave packages are excited at gratings. Their state, e.g., the center position or their intensity distribution, is then probed by intentionally delayed arriving laser pulses. The superposition of the electric fields of the laser pulses and the plasmon packages enables non-linear photoemission of electrons from the metal. The emitted electrons are then deflected by the electromagnetic lens system of an electron mircoscope onto a multichannel plate. The excitation of surface plasmons at gratings is invesitagated regarding the dependence of the exciting laser pulse polarisation and number of grating slits. The polarisation dependence of the proping laser pulse and the broadening effect of the probing of the SPP-related PEEM signal is determined. It is shown that mainly the longitudinal component of the electric field is responsible for the photoelectron contrast. The observations of propagating surface plasmon polaritons are used to determine the group and phase velocities of these waves, which are close to the speed of light. The formation of a transient standing wave between counter-propagating plasmon packages and the interference of perpendicular propagating plasmons are observed as well. Another experiment demonstrates “plasmonic beam splitting“ and a reflection of SPPs by 90 in the surface plane. Using particulary designed gratings in form of half and full circles, focussing of surface plasmons with field ampflifications by a factor of up to four can be achieved. In these cases, even without the presence of an external electric field electrons can absorb sufficient energy quanta from the plasmonic field to overcome the vacuum energy barrier for emission. The energetic spectrum of the ”plasmo-emitted“ electrons shows plateaus separated by multiples of the quantized plasmon energy, specifically multiples of three, four and five. Further, so-called short range plasmons in thin plasmonic materials are invesitagated. Their wavelength is only a fraction of the exciting laser light wavelength and they propagate with significantly smaller phase and group velocities of only about a fifth of the speed of light. Focussing short range plasmons down to a seventh of the laserpulse wavelength is accomplished at circular structures. As a perspective, the spin orbit coupling of short range plasmons at spiral-like structures is invesitagated.

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Kahl, Philip: Anregung, Propagation, Interferenz, Photoemission. Oberflächenplasmonpolaritonen in zeitaufgelöster Photoelektronenemissionsmikroskopie unter senkrechtem Lichteinfall. 2017.

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