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Study of magnetic relaxation dynamics in soft matter nanoparticle composite systems

Landers, Joachim LSF

Die vorliegende Arbeit behandelt magnetische Relaxationsphänomene von Eisenoxid-Nanopartikeln, eingebracht in verschiedene viskose und viskoelastische Kompositmaterialien, und deren Reaktion auf externe Stimuli. Die Kombination magnetischer Nanopartikel und verformbaren Matrixmaterials eröffnet eine Vielzahl möglicher Anwendungen, von denen jede eigene Anforderungen an die Reaktion des Komposits auf seine Umgebung hat, welche durch die Magnetisierungsdynamik der eingebetteten Nanopartikel bestimmt wird. Daher liegt das Hauptaugenmerk auf dem Einfluss der Nanostruktur des umgebenden Mediums und der Partikel-Matrix-Wechselwirkung auf das dynamische Magnetisierungsverhalten der Partikel im Soft-Matter Komposit. Um einen Vergleich dieser Größen auf verschiedenen Längen- und Zeitskalen zu ermöglichen, wurde AC-Suszeptometrie (ACS) ergänzend zur Mössbauerspektroskopie (MS) durchgeführt. Weitere Informationen über magnetische Struktur und Relaxationseigenschaften der Partikel ergaben sich aus Röntgenbeugungsexperimenten (XRD), Ferromagnetischer Resonanz (FMR) und SQUID-Magnetometrie. Um den Einfluss interpartikulärer Wechselwirkung auf Néelsche Relaxation als primären Relaxationsmechanismus kleiner Nanopartikel zu untersuchen, wurde das Relaxationsverhalten verschieden dick beschichteter 6 nm Eisenoxidpartikel verglichen. Neben einem geringen Effekt der Beschichtung auf die statische magnetische Struktur der Partikel konnte eine deutliche Änderung der Néelschen Relaxationsrate nachgewiesen werden. Im Vergleich beschichteter Magnetitpartikel von 6 - 26 nm in Glycerollösung konnte der Übergang von Néelschem Superparamagnetismus zum (Pseudo-)Superparamagnetismus hervorgerufen durch Brownsche Bewegung beobachtet werden, was es ermöglichte beide Prozesse bei verschiedenen Temperaturen und externen Magnetfeldern zu studieren. Auf diese Weise konnten zum ersten Mal Parameter beider Relaxationsmechanismen gleichzeitig mittels Mössbauerspektroskopie ermittelt werden. Im direkten Vergleich von Mössbauerspektroskopie- und AC-Suszeptometriemessungen wurde in eingehenden Untersuchungen von Hämatitnanospindeln in Ferrohydrogelen die Einschränkung der Partikelmobilität abhängig von der Vernetzungsdichte des Hydrogels untersucht, wobei in den letztgenannten ACS-Experimenten keine Anzeichen magnetischer Relaxation erkennbar waren. Dieser scheinbare Widerspruch konnte unter Berücksichtigung eingeschränkter Partikelbewegung in räumlich begrenzten Polymermaschen und den beiden Techniken zugänglichen Zeitskalen und Relaxationsarten erklärt werden. Ein ähnlicher Ansatz wurde genutzt, um die Brownsche Bewegung Ölsäure-beschichteter Magnetit-Partikelcluster in verschiedenen Polymerarten quantitativ zu bestimmen. Aufbauend auf der Analyse der magnetischen Struktur und Diffusionsbewegung wurden Beiträge Néelscher und Brownscher Relaxation in detaillierten AC-Suszeptometriemessungen identifiziert und interpretiert, was zudem die Abschätzung der hydrodynamischen Clustergröße ermöglichte.

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Landers, Joachim: Study of magnetic relaxation dynamics in soft matter nanoparticle composite systems. 2017.

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