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Ultraschnelle strukturelle Nichtgleichgewichtsdynamik des optisch angeregten Si(111)(8x2)→(4x1)-In Phasenübergangs

Frigge, Tim

Gegenstand dieser Arbeit ist die Untersuchung der initialen strukturellen Dynamik des photoinduzierten Schmelzens der Ladungsdichtewelle in Indiumatomdrähten auf einer Silizium(111)-Oberfläche. Diese bilden sich nach Adsorption von weniger als einer Monolage Indium auf einer reinen Si(111)-Oberfläche bei erhöhten Temperaturen und anschließendem Kühlen unterhalb einer kritischen Temperatur von 130 K aus. Die strukturelle Dynamik wird dabei mithilfe zeitaufgelöster, oberflächensensitiver Elektronenbeugung in RHEED-Geometrie bestimmt. Hierbei wird die Oberfläche zunächst mit einem 120 fs kurzen Infrarot-Laserpuls angeregt. In variablen Zeitabständen zur optischen Anregung wird dann an der Oberfläche ein kurzer Elektronenpuls in streifenden Einfall gebeugt (Anrege-Abfrage-Prinzip). Das daraus resultierende Beugungsbild erlaubt Rückschlüsse über die Struktur der Oberfläche für die einzelnen Zeitpunkte relativ zur Anregung. Um die zu erwartenden Änderungen im sub-Pikosekunden Bereich beobachten zu können, wurde im Rahmen dieser Arbeit der experimentelle Aufbau für beste Zeitauflösungen hin optimiert. Der entscheidende Faktor hierbei besteht in der Schrägstellung der anregenden Laserpulsfronten um mehr als 70° bei einer Elektronenergie von 30 keV. Hierdurch wird sichergestellt, daß die Zeitdifferenz zwischen Anregung und Abfrage über die gesamte abgefragte Probenoberfläche konstant ist. Durch Optimierung der optischen Schrägstellung und die gleichzeitige Reduktion der Elektronenanzahl in einem Abfragepuls konnte in dieser Arbeit das theoretisch zu erwartende zeitliche Auflösungsvermögen von 330 fs für den gesamten experimentellen Aufbau erreicht werden. Die signifikante Verbesserung der Zeitauflösung ermöglichte dann die Untersuchung der ultraschnellen Nichtgleichgewichtsdynamik der optisch angeregten Ladungsdichtewelle in den (quasi-)eindimensionalen Indiumatomdrähten. Dabei zeigte sich, daß die Geschwindigkeit des optisch induzierten Schmelzens von der Fluenz des anregenden Lasers abhängt und zu hohen Fluenzen hin ein sättigendes Verhalten mit einer Zeitkonstante von etwa 350 fs aufweist. Mit abnehmender Fluenz erhöht sich diese Zeitkonstante exponentiell auf etwa 1.9 ps bei 0.9 mJ/cm². Ferner wird gezeigt, daß unterhalb dieser Anregungsschwelle die Ladungsdichtewelle nicht geschmolzen, sondern lediglich angeregt wird. Im Bereich zwischen 0.9 mJ/cm² und 2 mJ/cm² wird die Ladungsdichtewelle hingegen partiell über die Oberfläche geschmolzen. Die daraus resultierende strukturelle Transformation der Oberflächeneinheitszelle von (8 x 2) -> (4 x 1) erfolgt dabei nichtthermisch, da zum einen die Temperaturerhöhung durch die Anregung nicht ausreicht und zweitens die Zeitkonstante für das Aufheizen der Indiummonolage mit 2.2 ps um das Sechsfache höher ist, als die der beobachteten Phasenumwandlung für die höchste Laserfluenz.

This thesis deals with the initial structural dynamics of the photoinduced melting of a charge density wave in atomic chains of Indium on a Silicon(111) surface. These chains were prepared by adsorbing less than one monolayer of Indium on a clean Si(111) surface at elevated temperatures and subsequent cooling below a critical temperature of 130 K. The structural dynamics were monitored with time-resolved surface sensitive electron diffraction in a RHEED-geometry. The experimental setup is a classical pump-probe scheme, where the surface is excited with infrared laser pulses at a temporal width of 120 fs and probed with ultrashort electron pulses under gracing incidence at variable time delays before, during and after optical excitation. Consequently, the corresponding diffraction patterns are subject to the atomic arrangement of the surface and therefore allow to monitor ultrafast structural changes in the time domain. However, because such photoinduced processes typically happen in the sub-picosecond region the overall temperal resolution of the experimental setup had to be improved prior to the measurements.For this purpose it is necessary to compensate the velocity mismatch of 30 keV electrons and light across the entire sample surface by tilting the pump pulse front by more than 70°. This ensures a constant time delay between excitation and probing. By adjusting the existing optical setup of the pulse front tilter and simultaneously reducing the number of electrons in the probe pulses the overall temporal resolution was finally improved to 330 fs, which is the maximum value for this setup. The significant enhancement of the temporal resolution allowed the study of the ultrafast non-equilibrium dynamics of the photoexcited charge density wave in the (quasi)-onedimensional Indiumchains. It was found that the speed of the optical induced melting crucially depends on the applied fluence of the pump laser and saturates at a timeconstant of about 350 fs at high fluences. With decreasing fluences the time constant increases exponentially to 1.9 ps at 0.9 mJ/cm². However, below this threshold the charge density wave does not melt but is merely excited. In the mid-fluence region from 0.9 mJ/cm² to 2.0 mJ/cm² the charge density wave melts partially across the surface. Hereby, the driving force for the resulting structural transformation of the surface unit cell from an (8 x 2) -> (4 x 1) reconstruction is purely non-thermal. This is due to two basic findings: first, the transient temperature increase of the Indium monolayer is not sufficient to overcome the phase transition temperature of 130 K and second, the time constant for thermal heating is 2.2 ps, making this process up to six times slower than the observed structural transformation for the highest fluences.

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Frigge, Tim: Ultraschnelle strukturelle Nichtgleichgewichtsdynamik des optisch angeregten Si(111)(8x2)→(4x1)-In Phasenübergangs. 2016.

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