Magnetism of ultrathin Fe(001) films on Ir(001) inferred from in-situ 57Fe conversion electron Mössbauer spectroscopy in ultrahigh vacuum
In dieser Dissertation wurden die magnetischen und strukturellen Eigenschaften von epitaktischen 2, 3 und 4 Monolagen (ML) ultradünnen Fe(001)/Ir(001)-Filmen mittels in-situ 57Fe - Konversionselektronen Mössbauerspektroskopie (CEMS) und in-situ Elektronenbeugung im Ultrahochvakuum (UHV) untersucht. In früheren Literaturberichten konnte an diesem System mittels des magnetooptischen Kerr-Effekts (MOKE) keine Magnetisierung für Schichtdicken unterhalb von 4 ML Fe(001) beobachtet werden. Im Unterschied zum makroskopischen MOKE (Messung der Magnetisierung) ist CEMS eine mikroskopische Methode (Messung der lokalen magnetischen Ordnung), die zu MOKE komplementär ist. Um die mögliche magnetische Ordnung unterhalb der ersten 4 ML Fe in Fe(001)/Ir(001) nachzuweisen, wurden schichtdickenabhängige in-situ CEMS-Messungen unter exzellenten UHV-Bedingungen bei 30 K durchgeführt. Besondere Sorgfalt wurde während der Experimente darauf gelegt, die Adsorption von Restgas-Molekülen auf der freien (unbedeckten) Fe(001)-Filmoberfläche zu minimieren.
Lagenweises pseudomorphes Fe(001)-Wachstum wurde vom Beginn des Fe-Aufdampfens beobachtet. Zum ersten Mal wurde die magnetische Ordnung in unbedeckten 2 und 3 ML ultradünnen Fe(001)/Ir(001)-Filmen bei 30 K experimentell nachgewiesen. Die in-situ gemessenen CEM-Spektren zeigten unzweideutig eine große magnetische Hyperfeinaufspaltung bei 30 K an. Außerdem wurde der mittlere (polare) Spin-Canting-Winkel Theta zwischen den Richtungen des Hyperfeinfeldes BHF (oder Spins) und der Filmnormalen bei Fe(001)-Schichtdicken weniger als 4 ML gemessen. In der Tat, weist Theta für 2 und 3 ML Fe(001)/Ir(001) auf eine starke senkrechte Komponente der Fe-Spinorientierung hin. Hingegen wurde eine vorzugsweise in der Filmebene liegende Fe-Spinorientierung an 4 ML Fe(001)/Ir(001) beobachtet. Diese CEMS-Ergebnisse sind konsistent mit der von De\'ak et al. (Phys. Rev. B. 84 (2011) 224413) theoretisch vorhergesagten helikalen Spinanordnung im Grundzustand von 2 und 4 ML Fe(001)/ Ir(001)-Filmen. Interessanterweise weisen die gemessenen CEM-Spektren klar auf die Existenz zweier unterschiedlicher Fe-Gitterplätze (# 1 und # 2) hin.
Die schichtdickenabhängige magnetische Ordnung in einem 4 ML Fe(001)/Ir(001)-Film wurde mittels in-situ-CEMS im UHV bei 30 K untersucht. Dazu wurde die Position einer 2 ML dicken 57Fe-Sondenschicht innerhalb der insgesamt 4 ML Fe-Schicht relativ zum Ir(001)-Substrat variiert. Es wurde gefunden, dass der Fe-Platz # 1 ein höheres Vorkommen an der Fe/Ir - Grenzfläche besitzt als im Rest des Films. Das Gegenteil gilt für den Fe-Platz # 2, der hauptsächlich in der Mitte und an der Oberfläche des 4 ML dicken Fe(001)/Ir(001) Films vorhanden ist. Die letzten Beobachtungen unterstützen spektroskopisch das Strukturmodell der Refs.: Martin et al. (Phys. Rev. B 76 (2007) 205418) und Tian et al. (Phys. Rev. B 79 (2009) 024432).
In this dissertation, the magnetic and structural properties of epitaxial 2, 3 and 4 monolayer (ML) Fe(001) ultrathin films deposited on a clean Ir(001) substrate were investigated by in-situ 57Fe conversion electron M\"ossbauer spectroscopy (CEMS) and in-situ electron diffraction in ultrahigh vacuum (UHV). In previous literature reports, no magnetization could be detected by the magneto-optical Kerr effect (MOKE) in this system for thicknesses below 4 ML Fe(001). In contrast to MOKE, which is a macroscopic method determining the magnetization, CEMS is a microscopic probe measuring the local magnetic ordering, being complementary to MOKE.
In order to reveal possible magnetic order below the first 4 ML Fe of Fe(001)/Ir(001), thickness-dependent in-situ CEMS measurements were performed under excellent UHV conditions at low temperature (30 K). Special care was taken during the experiments to minimize the adsorption of residual gas molecules on the free (uncovered) Fe(001) film surface.
Layer-by-layer pseudomorphous Fe(001) growth was observed from the beginning of the Fe deposition. For the first time, magnetic order was observed experimentally by in-situ 57Fe CEMS on uncoated 2 and 3 ML Fe(001)/Ir(001) ultrathin films at 30 K. In-situ CEM spectra unambiguously indicate large magnetic hyperfine splitting at 30 K. Moreover, the average (polar) spin canting angle Theta between the directions of the hyperfine field BHF (or spin) and the film normal was measured for Fe(001) thicknesses at and below 4 ML Fe(001). In fact, Theta indicates a strong out-of-plane component of the Fe spin orientation for 2 and 3 ML 57Fe(001)/Ir(001). In contrast, a preferred in-plane Fe spin orientation was observed for 4 ML 57Fe(001)/Ir(001). These CEMS results are consistent with the ground state helical spin configuration in 2 and 4 ML Fe(001)/Ir(001) predicted by De\'ak et al. (Phys. Rev. B 84 (2011) 224413). Interestingly, the CEM spectra clearly indicate the existence of two inequivalent Fe sites (# 1 and # 2).
Low temperature in-situ CEMS under UHV was used to investigate the layer-dependent magnetic ordering in 4 ML Fe(001)/Ir(001) films at 30 K. For this purpose, a 2 ML thick 57Fe(001) probe layer was placed in the 4 ML Fe film at different positions with respect to the Ir(001) substrate. It was found that Fe site # 1 has a higher abundance near the Fe/Ir interface than in the rest of the film. The opposite is valid for Fe site # 2, which is present mainly in the centre and at the surface of the 4 ML thick Fe(001)/Ir(001) film. The latter findings spectroscopically support the structural model of Refs.: Martin et al. (Phys. Rev. B 76 (2007) 205418) und Tian et al. (Phys. Rev. B 79 (2009) 024432).
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