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Light Emission Induced by Tunneling Electrons

Cottin, Maren Christina

This thesis presents the analysis of light emitted from the tip-sample junction of a scanning tunneling microscope (STM) which is induced by the tunneling current flowing between the tip and the sample. In the course of this thesis, an experiment that combines STM with highly sensitive photon detection was set up. This technique is also referred to as STM-induced light emission (STM-LE). Different modes of measurement reveal the lateral distribution of the induced emission yield as well as the dependency of the emission intensity on the applied bias voltage and the spectral distribution of the emitted light in STM-LE spectra. Different sample systems are applied to study the effect of various factors that may influence the emission intensity. This gives access to energy transfer processes with atomic scale precision. The careful analysis of the light emission induced on pristine and adsorbate covered Ag(111)-surfaces reveals that mainly the local density of states (LDOS) of the sample governs the lateral variation of the emission intensity. A special focus of this thesis lies on the analysis of the effect of organic adlayers on the induced light emission. For molecules adsorbed on Ag(111), the induced light emission intensity is reduced as compared to the bare Ag-surface. In contrast, the light emission induced on monolayers of archetype organic molecules adsorbed on various ultrathin layered Bi-structures on Cu(111) is enhanced as compared to the substrate. Spectroscopic measurements on C60 and 3,4,9,10-perylene-tetracarboxylic-dianhydride (PTCDA) adsorbed on the initial monolayer of bismuth (Bi) on Cu(111) show that the LDOS provided by the organic molecules significantly manipulates the dependency of the emission intensity on the applied bias voltage. However, the enhancement of the emission yield may additionally be associated to a rather low interaction between the ultrathin Bi-structures and the organic overlayers. A careful analysis of the spectral distribution of the light emitted from the tip-sample junction provides the identification of the pathways of excitation as well as the particular involved energetic transitions. For the organic layers on Bi/Cu(111), the enhancement of the induced light emission intensity does not involve radiative transitions between molecular states. Like in the case of the pristine surfaces, inelastically tunneling electrons drive collective electronic excitations localized to the tip-sample junction, so called tip induced plasmons (TIPs), which subsequently decay radiatively. The electronic states of the adsorbed molecules are directly involved in the inelastic tunneling processes and actively modify the coupling to the TIP modes.

Die vorliegende Arbeit befasst sich mit der Analyse von Licht, das angeregt durch den fließenden Tunnelstrom vom Spitze-Probe-Kontakt eines Rastertunnelmikroskops (STM, vom Englischen: scanning tunneling microscope) emittiert wird. Im Zuge der Arbeit wurde ein entsprechendes Experiment aufgebaut, in dem ein Rastertunnelmikroskop mit einem hochempfindlichen Aufbau zur Lichtdetektion kombiniert wurde. Die zugehörige experimentelle Technik wird auch als STM-induzierte Lichtemission (STM-LE) bezeichnet. Der experimentelle Aufbau erlaubt es, sowohl die laterale Verteilung als auch den Verlauf der induzierten Lichtintensität mit der angelegten Tunnelspannung aufzuzeichnen. Zudem ist eine spektrale Analyse des emittierten Lichts möglich. Verschiedene Modellsysteme werden im Hinblick auf den Einfluss unterschiedlicher Faktoren auf die Emissionsintensität untersucht. Dies erlaubt einen Einblick in Energietransferprozesse auf atomarer Skala. Die Analyse der Lichtemission von reinen und adsorbatbedeckten Ag(111)-Oberflächen zeigt, dass für die laterale Verteilung der Emissionsintensität hauptsächlich die lokale Zustandsdichte (LDOS, vom Englischen: local density of states) der Probe verantwortlich ist. Ein besonderer Schwerpunkt der hier gezeigten Experimente liegt auf der Untersuchung des Einflusses organischer Molekülschichten auf die induzierte Lichtemission. Für adsorbierte Molekülschichten auf Ag(111) beobachtet man eine Abnahme der induzierten Emissionsintensität im Vergleich zur Anregung auf der reinen Substratoberfläche. Im Gegensatz hierzu ist die Intensität der Lichtemission im Vergleich zum Substrat stärker, wenn sie auf organischen Monolagen auf verschieden dicken Bismut-Filmen auf Cu(111) induziert wird. Spektroskopische Untersuchungen an den beiden Modellmolekülen C60 und 3,4,9,10-Perylen-Tetracarbonsäure-Dianhydrid (PTCDA) adsorbiert auf einer Monolage Bismut auf Cu(111) zeigen, dass die LDOS der Moleküle den Verlauf der Emissionsintensität als Funktion der angelegten Tunnelspannung bestimmt. Die beobachtete Erhöhung der Lichtausbeute für die Molekülschichten wird zudem mit einer schwachen Wechselwirkung der Moleküle mit dem Substrat verbunden. Die eingehende Analyse der spektralen Verteilung des emittierten Lichts erlaubt es, die zugrundeliegenden energetischen Übergänge zu identifizieren. Im Falle von Molekülen auf Bismut auf Cu(111) sind bei der Anregung der Lichtemission keine strahlenden Übergänge innerhalb der Moleküle involviert. Wie im Fall der reinen Silber- und Bismut-Kupfer-Oberflächen beruht die Anregung der Lichtemission rein auf inelastischen Tunnelprozessen zwischen der Spitze und der Probe. Diese koppeln an kollektive elektronische Anregungen des Spitze-Probe-Kontakts, sogenannte spitzeninduzierte Plasmonen (TIPs, vom Englischen: tip induced plasmons), die strahlend zerfallen. Die adsorbierten Moleküle stellen Zustände für die inelastischen Tunnelprozesse zur Verfügung und beeinflussen aktiv die Kopplungsstärke zu den TIP-Moden.

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Cottin, Maren Christina: Light Emission Induced by Tunneling Electrons. 2015.

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