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Hochtemperaturstabile thermoelektrische Generatoren auf Basis von nanokristallinem Silizium

Kessler, Victor

In dieser Arbeit wird auf die Herstellung und Charakterisierung von hochtemperaturstabilen thermoelektrischen Generatoren auf der Basis von nanokristallinem Silizium eingegangen. Das nanokristalline Silizium wird mit einem Stromsinterverfahren aus hochdotierten Silizium-Nanopartikeln hergestellt. Die Phosphor- bzw. Bor-dotierten Silizium-Nanopartikel werden mit der chemischen Gasphasensynthese in einem Plasmareaktor bzw. einem aufskalierten Heißwandreaktor hergestellt. Mit dem aufskalierten Heißwandreaktor lassen sich 0,75 kg Silizium-Nanopartikel pro Stunde synthetisieren. Zur Steigerung der thermoelektrischen Gütezahl des nanokristallinen Siliziums werden die Einflüsse unterschiedlicher Parameter bei der Gasphasensynthese und dem Stromsintern untersucht und die Parameter optimiert. Der Ladungstransport im nanokristallinen Silizium wird im Rahmen der Boltzmannschen Transporttheorie analysiert. Hierbei zeigt sich, dass der Seebeck-Koeffizient des Bor-dotierten nanokristallinen Silizium erhöht ist, was vermutlich auf die Energie-Filterung niederenergetischer Ladungsträger zurückzuführen ist. Zur Herstellung der thermoelektrischen Generatoren wird ein Prozess zur Metallisierung des nanokristallinen Siliziums vorgestellt, bei dem sowohl die chemische Metallabscheidung von Nickel als auch die elektrochemische Metallabscheidung von Nickel und Silber eingesetzt wird. Mit der entwickelten Metallisierung lassen sich Ohmsche Metall-Halbleiter-Kontakte sowohl auf Phosphor-, als auch auf Bor-dotiertem nanokristallinem Silizium erzeugen. Der spezifische elektrische Kontaktwiderstand zwischen der Metallisierung und dem Bor-dotierten nanokristallinen Silizium wird mit der Transferlängenmethode gemessen und beträgt 2 · 10^−7 – 3 · 10^−6 Ohm · cm^2. Die metallisierten, nanokristallinen Silizium-Schenkel werden mit einer neuartigen Silbersintertechnologie und metallisierten Keramik-Substraten zu thermoelektrischen Generatoren gefügt. Das Silbersintern findet bei einer relativ niedrigen Temperatur von 300 °C statt. Die hergestellten Generatoren lassen sich bis zu 600 °C einsetzen. Bei einem Anpressdruck von 1,5 MPa, einer Heißseitentemperatur von 600 °C und einer Kaltseitentemperatur von 300 °C hat ein thermoelektrischer Generator mit 100 nanokristallinen Silizium-Schenkeln eine elektrische Leistung von 1,0 W erzeugt. Bezogen auf die Fläche des thermoelektrisch aktiven Materials, entspricht dies einer Flächenleistungsdichte von 2820 W/m^2. Die thermoelektrische Gütezahl eines thermoelektrischen Generators mit 64 nanokristallinen Silizium-Schenkeln wurde mit der Harman-Methode bei 590 °C zu 0,13 bestimmt.

This work deals with the fabrication and characterization of high-temperature stable thermoelectric generators composed of nanocrystalline silicon. Using current-activated, pressure-assisted densification, nanocrystalline silicon is produced from highly doped silicon-nanoparticles. The phosphorous and boron doped silicon-nanoparticles are synthesized by chemical vapor synthesis using a plasma reactor or an up-scaled hot wall reactor, respectively. With the up-scaled hot wall reactor it is possible, to synthesize about 0,75 kg silicon-nanoparticles per hour. The influence of different parameters for the synthesis, as well as the densification are analyzed and optimized in order to increase the thermoelectric figure-of-merit of nanocrystalline silicon. The charge transport in nanocrystalline silicon is analyzed using Boltzmann´s transport theory. The analysis shows that the Seebeck-coefficient in boron doped nanocrystalline silicon is maybe increased because of energy-filtering of low energy charge carriers. For the fabrication of thermoelectric generators, a metalization process of nanocrystalline silicon is presented which features electroless plating of nickel and electrochemical plating of nickel and silver. The metalization process allows a realization of ohmic contacts on phosphorous, as well as boron doped nanocrystalline silicon. The specific contact resistance between the metalization and boron doped nanocrystalline silicon was measured to 2 · 10^−7 – 3 · 10^−6 Ohm · cm^2 using the transfer length method. Using a new silver-sintering technology, metalized nanocrystalline silicon legs are bonded to direct bonded copper ceramic plates. The bonding process takes place at a relatively low temperature of 300 °C. However, the fabricated thermoelectric generators are stable up to 600 °C. A thermoelectric generator with 100 nanocrystalline silicon legs generated 1.0 W of electrical power at a contact pressure of 1.5 MPa, a hot side temperature of 600 °C and a cold side temperature of 300 °C. This translates to a surface power density of 2820 W/m^2 with respect to the surface area of the thermoelectric active material. Using the Harman-method, the device figure-of-merit of a thermoelectric generator with 64 nanocrystalline silicon legs was measured to 0.13 at a temperature of 590 °C.

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Kessler, Victor: Hochtemperaturstabile thermoelektrische Generatoren auf Basis von nanokristallinem Silizium. 2015.

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