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Influence of magnetism on the martensitic transition and related magnetocaloric effect in NiMn-based Heusler alloys

Titov, Ivan

This work is devoted to improving the understanding of the magnetic and magnetocaloric properties of martensitic Ni-Mn-based Heusler alloys with Ga, In and Sn. Ni-Mn-Sn, Ni-Mn-In and Ni-Mn-(In,Sn) alloys were chosen as prototype alloys for studying the adiabatic temperature change on cyclic field change. Each of these compositions are known for exhibiting large field-induced entropy changes up to 4 J kg^{-1} K^{-1} T^{-1} and the inverse magnetocaloric effect (MCE) on applying a magnetic field. We show with adiabatic calorimetry studies that the adiabatic temperature change on initial field application is larger than the one observed on the following field removal and application cycles. Thus in Ni-Mn-In, the inverse MCE of constant size is observed in the following cycles. This is related to the reversibility in the field-induced-change in the austenite-to-martensite ratio caused by magnetoelastic effects observed in these alloys. In contrast, in Ni-Mn-Sn, the inverse MCE observed on first field application is followed by conventional MCE on field removal and on following cycles. Such behavior arises from small field-induced change in the austenite-to-martensite ratio being lower by an order of magnitude than in Ni-Mn-In. In Ni-Mn-(In,Sn) alloys, the inverse MCE with decreasing magnitude is observed on the cyclic field-change. This behavior is related to irreversibilities in the austenite-to-martensite ratio on cyclic field change. Compositional series of Ni-Mn-Ga and Ni-Mn-Sn alloys with varying Ni and Mn concentrations were studied by means of ferromagnetic resonance and polarized neutron scattering. With these studies, we show that antiferromagnetic Mn-Mn interactions play the key role in martensitic transformations, and the absence of antiferromagnetic interactions renders the structural transformation impossible. We also show the presence of antiferromagnetic interactions in both the magnetically ordered martensite phase and in the magnetically disordered austenite phase in Mn-rich martensitic Ni-Mn-based Heusler alloys. The (Ni,Co)-Mn-In alloy is a prototype for large magnetostrain and magnetocaloric effect applications exhibiting large temperature range with low magnetization between T^M_C and A_s in the martensite phase. We show that in this alloy, ferromagnetic domains remain down to 180 K below M_s on cooling. On warming, ferromagnetic domains develop below the austenite start A_s temperature at 250 K. Ni-Mn-In is known for its large shift of the structural transition temperature M_s of about 10 K/T along with partial stabilization of the austenite phase far below M_s. We use field-dependent neutron diffraction on a Ni-Mn-In sample to investigate phenomena of the austenite arrest in this alloy.

Zielsetzung dieser Arbeit ist ein besseres Verständig der magnetischen und magnetokalorischen Eigenschaften der martensitischen NiMnZ (Z = Ga, In und Sn) Heuslerlegierungen. Die Legierungen Ni-Mn-Sn, Ni-Mn-In und Ni-Mn-(In,Sn) wurden als Protopyen für die Untersuchungen der adiabatischen Temperaturänderung bei sich zyklisch ändernden Magnetfeldern ausgewählt. Jede dieser Legierungen ist für ihre große feldinduzierte Entropieänderung von bis zu 4 J kg^{-1} K^{-1} T^{-1} und ihren inversen magnetokalorischen Effekt (MCE) bekannt. Es zeigt sich, dass die adiabatische Temperaturänderung bei erstmaligem Anlegen des Magnetfeldes größer ist als die beim Ausschalten und bei der zyklischen Änderung des Feldes. Ni-Mn-In besitzt einen konstanten inversen MCE für oszillierende Felder. Dies steht in Beziehung mit der reversiblen feldinduzierten Äderung des Austenit-Martensit Verhältnisses, die auch durch den magnetoelastischen Effekt beobachtet werden kann. Im Gegensatz dazu zeigt Ni-Mn-Sn nur beim ersten Anlegen eines Feldes einen inversen MCE, beim Ausschalten des Feldes und bei zyklischer Feldänderung zeigt sich ein konventioneller MCE. Dieses Verhalten ergibt sich aus einer geringen feldinduzierten Änderung des Austenit-Martensit Verhältnisses die hier eine Größenordnung kleiner ist als in Ni-Mn-In. Für Ni-Mn-(In, Sn) Legierungen zeigt sich ein inverser MCE mit abfallender Magnetisierung, sowie eine Reversibilität des Austenit-Martensit, Verhältnisses, für die zyklische Feldänderung. Probenserien der Legierungen Ni-Mn-Ga und Ni-Mn-Sn mit variierender Ni und Mn Konzentration werden mittels ferromagnetischer Resonanz und polarisierter Neutronenstreuung untersucht. Durch diese Untersuchungen kann gezeigt werden, dass die antiferromagnetische Wechselwirkung der Mn Atome eine Schlüsselrolle in der Martensit Umwandlung spielt. Die Abwesenheit der antiferromagnetischen Wechselwirkung macht die strukturelle Umwandlung unmöglich. Außerdem kann gezeigt werden, dass in der magnetisch geordneten Martensit-Phase also auch in der magnetisch ungeordneten Austenit-Phase in Mn-reichen martensitischen Ni-Mn-basierten Heuslerlegierungen antiferromagnetische Wechselwirkung auftreten. (Ni,Co)-Mn-In Legierungen sind Prototypen für Systeme mit großem magnetoelastischem und magnetokalorischem Effekt und zeigen in einem weiten Temperaturbereich zwischen T^M_C und A_s der Martensit-Phase eine geringe Magnetisierung. Für diese Legierungen bleiben die ferromagnetischen Domänen während des Kühlens bis zu 180 K unterhalb von M_s bestehen. Während des Heizens entstehen die ferromagnetischen Domänen unterhalb der Austenit- Starttemperatur A_s bei 250 K. Ni-Mn-In ist bekannt für seine gro{\ss}e Verschiebung der strukturellen Umwandlungstemperatur M_s von etwa 10 K/T mit einer partiellen Stabilisierung der Austenite-Phase weit unterhalb von M_s. Wir verwenden feldabhängige Neutronendiffraktometrie, um das Phänomen des <> zu untersuchen.

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Titov, Ivan: Influence of magnetism on the martensitic transition and related magnetocaloric effect in NiMn-based Heusler alloys. 2015.

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