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Magneto-optische Reflexionsspektroskopie mittels linear polarisierter Synchrotronstrahlung an dünnen einkristallinen Fe-, Co- und Ni-Schichten

Tesch, Marc F.

Die Entwicklung und Erforschung neuer auf magnetischen Materialien basierenden Systeme, z.B. für die Spintronik, schreitet stetig voran. Zur Untersuchung und Charakterisierung solcher magnetischer Materialien haben sich magneto-optische Spektroskopiemethoden mit polarisierter Synchrotronstrahlung fest etabliert. In der vorliegenden Arbeit wurden systematisch die ferromagnetischen Übergangsmetalle Fe, Co und Ni in kristalliner Form mittels magneto-optischer Reflexionsspektroskopie an den 3p- und 2p-Kanten untersucht. Im Gegensatz zur häufig genutzten Elektronenspektroskopie zeigt sich die Reflexionsspektroskopie als photon-in – photon-out Methode vor allem im extremen Ultraviolet (EUV) an den 3p-Kanten als besonders gut geeignet, da das Reflexionsvermögen der Proben in diesem Energiebereich auch für senkrechten Lichteinfall leicht messbar ist. In jüngster Zeit konzentriert sich die Forschung auf die Beeinflussung magnetischer und elektronischer Eigenschaften durch kristalline Anisotropie und deren Detektion mittels magneto-optischer Spektroskopiemethoden. Hierzu existieren bisher nur einige wenige Messungen, hauptsächlich an den 2p-Kanten von Fe-, Co- und Ni-Verbindungen. Das Hauptaugenmerk der Arbeit liegt auf dem Einfluss der magnetokristallinen Anisotropie auf magneto-optische Effekte an den 3p-Kanten von reinem Fe, Co und Ni. Es kann gezeigt werden, dass sich der transversale und der longitudinale magneto-optische Kerr-Effekt (L-MOKE und T-MOKE), welche linear in der Magnetisierung sind, als ungeeignet erweisen die Orientierung der magnetischen Momente im Kristall zu detektieren. In dieser Arbeit steht daher der magnetische Röntgenlineardichroismus (XMLD), welcher quadratisch in der Magnetisierung ist, im Vordergrund. Es konnte hier erstmalig gezeigt werden, dass der XMLD auch an den 3p-Kanten sehr empfindlich auf die Orientierung der Magnetisierung bezüglich der Kristallachsen reagiert. Dabei erfahren die XMLD-Spektren für unterschiedliche Orientierung des Kristalls Änderungen von bis zu 100%. In Kombination mit den Vorteilen der Reflexionsspektroskopie macht dies den XMLD zu einem hervorragenden Werkzeug um magnetische kristalline Strukturen zu untersuchen. Zudem wird gezeigt, dass Interferenzeffekte einen entscheidenden Einfluss auf die mittels Reflexionsspektroskopie gemessenen Spektren haben können. Im Gegensatz zu T-MOKE zeigt sich der XMLD an den 3p-Kanten jedoch wesentlich unanfälliger gegen störende Einflüsse von Interferenz. Zur Detektion des XMLD, der in etwa eine Größenordnung geringer ausfällt als z.B. T-MOKE, wurden im Rahmen dieser Arbeit umfangreiche Experimentiervorrichtungen entwickelt, aufgebaut und in Betrieb genommen. Ein weiterer Schwerpunkt dieser Arbeit ist die Validierung theoretischer Bandstrukturmodelle. Die vorgestellten experimentellen Spektren werden mit ab initio Rechnungen verglichen und es werden Rückschlüsse auf die Anwendbarkeit eines Ein-Elektronen-Ansatzes gezogen. Dabei konnte gezeigt werden, dass ab initio Rechnungen mittels LSDA die XMLD-Spektren an den 3p-Kanten von Fe sehr gut reproduzieren können. Zudem wird ein Modell vorgestellt, welches es erlaubt die Austauschaufspaltung der Rumpfzustände direkt in den XMLD-Spektren zu identifizieren. Die in der Arbeit systematisch durchgeführte Untersuchung des XMLD erweitert somit das Verständnis des magnetischen Röntgenlineardichroismus auf den Energiebereich des EUV und kann als Grundstein für zukünftige Anwendungen dienen, welche diesen Energiebereich nutzen.

The development and investigation of new electronic systems based on magnetic materials, e.g. in spintronics, is still in progress. To characterise and explore such magnetic materials the magneto-optical spectroscopies with polarized synchrotron radiation are an established tool. This thesis deals with the systematic exploration of the ferromagnetic transition metals Fe, Co, and Ni at their 3p and 2p edges using reflection spectroscopy. In contrast to the often used total electron yield technique the reflection spectroscopy as a photon-in – photon-out method is appropriate especially in the extreme ultra violet (XUV) at the 3p edges because of the good sample reflectance in this energy range even at normal incidence. Recently, the influence on electronic and magnetic properties by crystalline anisotropy and its detection with magneto optical spectroscopies comes into the focus of research. Up to now only a few measurements exist mainly at the 2p edges of Fe, Co, and Ni alloys. The main part of this thesis deals with the influence of the magnetocrystalline anisotropy on magneto optical effects at the 3p edges of pure Fe, Co, and Ni. It can be shown that the longitudinal and the transversal magneto-optical Kerr effect (L-MOKE and T-MOKE), which are linear in magnetisation, are inapplicable to detect the orientation of the magnetic moments in the crystal. Therefore, this thesis is focused on the x-ray magneitc linear dichroism (XMLD), which is quadratic in magentization. It can be shown for the first time that also at the 3p edge the XMLD is very sensitive to the magnetization orientation within the crystal. The XMLD signal undergoes changes up to 100% when changing the orientation of the crystal. In combination with the advantages of reflection spectroscopy the XMLD turns out as a perfectly suitable tool for the investigation of magnetic crystal structures. Additionally in this thesis it is shown that interference effects can have a drastic impact on the magneto-optical spectra measured in reflection but in contrast to T-MOKE the XMLD at the 3p edges is nearly unaffected by interference effects. To detect the XMLD, which is about one order of magnitude smaller than e.g. T-MOKE, versatile experimental devices have been developed and deployed within the scope of this thesis. A second main aspect of this thesis is the validation of theoretical band structure models. The presented experimental spectra are compared with ab initio calculations and the applicability of an one electron model is discussed. It is shown that with an LSDA approach the XMLD spectra of Fe can be described very well. In addition a simple model is introduced which allows to identify the core level exchange splitting directly within the spectral structures of the XMLD. The systematic investigations of the XMLD at the 3p edges presented in this thesis expands the understanding of the XMLD to the energy range of the XUV and can be used as a foundation for future experiments using this energy range.

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Tesch, Marc F.: Magneto-optische Reflexionsspektroskopie mittels linear polarisierter Synchrotronstrahlung an dünnen einkristallinen Fe-, Co- und Ni-Schichten. 2014.

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