Elementare Dissipationsprozesse in der Rastertunnel- und Rasterkraftmikroskopie
Die vorliegende Arbeit befasst sich mit elementaren Reibungsprozessen auf atomarer Skala. Die Untersuchungen wurden mit Hilfe der frequenzmodulierten Rasterkraftmikroskopie (FM-AFM) realisiert, wobei der Schwerpunkt auf kraftspektroskopischen Messungen lag. Die Experimente wurden mit einem kombinierten Eigenbau-Rastertunnel-/Rasterkraftmikroskop durchgeführt. Das Mikroskop wurde im Rahmen dieser Arbeit entwickelt, um die Sensitivität auf Dissipationsprozesse durch den Betrieb mit kleinen Schwingungsamplituden (sub-Ångström-Bereich) und tiefen Temperaturen (bis zu 8K) zu erhöhen.
Bei Untersuchungen mit unterschiedlich vorbehandelten Wolframspitzen wurde festgestellt, dass bei der Kraftspektroskopie mit einer ionengeätzten Wolframspitze auf einer beliebigen Oberfläche für kleine Abstände schlagartig starke attraktive Adhäsionskräfte einsetzen und ein "`snap to contact"' der Spitze bewirken. Im mechanischen Punktkontakt dominieren weiterhin attraktive Kräfte, so dass bei der Reibung zwischen den beiden Oberflächen große Reibungskräfte zu erwarten sind. Die Ursache für die starken Adhäsionskräfte liegt in den reaktiven W-Atomen der Spitze, die beim Ionenätzen freigelegt werden und für kleine Abstände chemische Bindungen mit der Oberfläche eingehen.
Die Kraftspektroskopie am heterogenen Probensystem Ag/Si(111)-√3 x √3 zeigt Doppelminima in den Frequenz-Abstandskurven auf einer Ag(111)-Insel und der Ag-√3 x √3-Rekonstruktion. Diese Doppelstruktur korreliert in dem jeweiligen System mit einem Maximum im Dissipationssignal und somit mit einem Dissipationsprozess. Die Dissipationsprozesse in den beiden Systemen werden auf atomare Umstrukturierungen am Spitzenapex zurückgeführt.
Bringt man das organische Halbleitermolekül 3,4,9,10-Perylentetrakarbonsäure-Dianhydrid (PTCDA) auf die Ag/Si(111)-√3 x √3-Rekonstruktion auf, bilden sich drei unterschiedliche PTCDA Phasen. Die Kraftspektroskopie an diesen Molekülsystemen hat gezeigt, dass nur bei der hexagonalen Phase ein Dissipationsprozess auftritt. Es stellt sich heraus, dass die Energie durch eine Drehung von PTCDA Molekülen dissipiert wird.
Die theoretische Beschreibung der Dissipation im FM-AFM beruht auf dem Modell der "Adhäsionshysterese". Diese Theorie konnte bis jetzt nur durch die Kombination von experimentellen und theoretischen Untersuchungen bestätigt werden. In dieser Arbeit ist es gelungen, die vorhergesagte Hysterese bei der Kraftspektroskopie auf einer PTCDA herringbone Insel auf der Ag/Si(111)-√3 x √3-Rekonstruktion direkt in der Frequenz-Abstandskurve experimentell nachzuweisen.
This thesis deals with the elementary processes causing friction on atomic scale. The studies were carried out by frequency modulated atomic force microscopy (FM-AFM), with focus on force spectroscopy measurements. Experiments were performed using a self-built microscope combining scanning tunneling and scanning force microscopy. The microscope was developed during this thesis to increase the sensitivity for dissipation processes by operating the FM-AFM with small oscillation amplitudes (sub-Ångström-regime) and at low temperatures (down to 8K).
Force spectroscopy measurements on several surfaces with differently prepared tungsten tips have shown a snap to contact for sputtered tungsten tips due to a sudden onset of strong attractive adhesion forces at short tip-sample-distances. In mechanical point contact of both surfaces, the forces are still dominated by strong adhesion and therefore strong friction forces between the surfaces can be expected. The strong attractive forces are induced by the reactive tungsten atoms of the tip which are uncovered by sputtering the tip and can thus form chemical bonds with surface atoms at short tip-sample-distances.
Investigation of the heterogeneous Ag/Si(111)-√3 x √3 surface reveals two minima in the frequency shift vs. distance curves measured on Ag(111) island as well as on the Ag-√3 x √3 reconstruction. The double-well structure in the frequency shift spectra of both systems corresponds to a maximum in the measured dissipation signal and therefore to a dissipation process in the respective tip-sample-system. In both systems the dissipation process is attributed to an atomic reorganization of the tip apex.
Deposition of the organic semiconducting molecule 3,4,9,10-perylene-tetra-carboxylic-dianhydride (PTCDA) on the Ag/Si(111) -√3 x √3 reconstruction results in three different PTCDA phases. Force spectroscopy measurements on these molecular systems exhibited a dissipation process only for the hexagonal phase. The dissipation is caused by a reorganization of the PTCDA phase due to a rotation of the molecules.
The theoretical description of dissipation in FM-AFM is based on the model of "adhesion hysteresis". So far this theory could only be confirmed by combining experiments and calculations. In this work the predicted hysteresis has been resolved experimentally in a frequency shift vs. distance curve measured on a PTCDA herringbone island on the Ag/Si(111)-√3 x √3 reconstruction.
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