Über die Adsorption von Allergenen und Nukleinsäuren an Calciumcarbonat sowie die chemische Umwandlung von Goldalgen in elementares Silicium

In dieser Arbeit wurde im Rahmen eines Kooperationsprojekts mit der Firma SCHAEFER KALK die Reduzierung von Naturlatex-Allergenen durch Adsorption an unterschiedliche Calciumcarbonate, sowie die Desorption dieser und die Freisetzung der Allergene aus selbst hergestellten Werkstücken untersucht. Dazu wurden die polymorphen, wasserfreien Calciumcarbonate Calcit, Vaterit und Aragonit hergestellt und durchgehend charakterisiert. Zudem wurden sechs weitere Calciumcarbonat-Proben von der Firma SCHAEFER KALK zur Verfügung gestellt und charakterisiert. Es zeigte sich, dass die vier Allergene, Hev b 1, Hev b 3, Hev b 5 und Hev b 6.02 im wässrigen Medium an die unterschiedlichen Calciumcarbonate adsorbierten. Der Einfluss des Mediums wurde durch die Verwendung von PBS untersucht und führte zu signifikant verminderter Adsorption der Allergene an die verwendeten Substrate. Der Einfluss der Ausgangskonzentration, sowie der Einfluss der Temperatur, wurden ebenfalls untersucht. Es zeigte sich, dass mit Ausnahme des Allergens Hev b 3 keine Abhängigkeit der Adsorption von der Ausgangskonzentration der Allergene vorlag. Eine zunehmende Adsorption mit steigender Temperatur konnte bei allen Versuchen nicht nachgewiesen werden. Die spezifische Oberfläche, die Morphologie und die Polymorphie hatten dabei keinen Einfluss auf die Adsorption der Allergene (mit Ausnahme der plättchenförmigen Probe SK-6, die aus einem Vaterit/Calcit-Gemisch bestand). Mittels Untersuchungen der Desorption der Allergene von den Substraten konnte festgestellt werden, dass die Allergene Hev b 1 und Hev b 3 zu ungefähr 50 % von den Substraten desorbierten, während die Allergene Hev b 5 und Hev b 6.02 nicht bzw. nur geringfügig desorbierten. Um die Anwendung der Calciumcarbonate zur Reduzierung der Latex-Allergene in dipped products zu demonstrieren, konnten kleine Naturlatex-Werkstücke als Handschuh-Modell mit eingebautem Calciumcarbonat in der Latex-Matrix dargestellt und die Freisetzung der Allergene aus diesen untersucht werden. Es zeigte sich, dass die Allergene aus den Werkstücken, trotz eingebauten Calciumcarbonaten, zum großen Teil freigesetzt wurden und nicht oder nur minimal an die Calciumcarbonat-Substrate adsorbierten. In weiteren Untersuchungen wurde der Einfluss des Zugabezeitpunkts der Calciumcarbonate und der Einfluss der Freisetzungskinetik validiert. Es zeigte sich, dass die Freisetzung der Allergene durch die Variation des Darstellungsprozess deutlich minimiert werden konnte und dass die Wahl der Freisetzungsmethode ebenfalls einen deutlichen Einfluss auf die Freisetzung der Allergene hat. Die Wahl einer Calciumcarbonat-Phase als geeignetes Adsorbens zur Einbettung in Naturlatex-Werkstücke konnte nicht getroffen werden, da die Proteine an die Calciumcarbonate unabhängig der spezifischen Oberfläche und Morphologie adsorbierten bzw. desorbierten und kein Substrat signifikant bessere Eigenschaften aufwies als die anderen. Ferner wurde für lösungskalorimetrische Untersuchungen ACC synthetisiert. Die bestimmten Lösungsenthalpien der kristallinen Polymorphe entsprachen den Literaturdaten. Die Lösungsenthalpie von ACC war zu gering im Vergleich mit der Literatur und konnte mit der Instabilität des ACCs und dem variablen Kristallwassergehalt innerhalb der Probe in Zusammenhang gebracht werden. Des Weiteren wurden DNA-funktionalisierte Calciumcarbonat-Nanopartikel in einem halbkontinuierlichen Fällungsprozess synthetisiert, welche sich nach dem Aufreinigungsprozess mittels PEI umladen ließen. Diese Partikel wurden kolloid-chemisch charakterisiert und für zellbiologische Untersuchungen verwendet. Transfektionsuntersuchungen an HeLa-Zellen zeigten, dass die Calciumcarbonat-DNA-Nanopartikel nicht von den Zellen aufgenommen wurden, während die mittels PEI umgeladenen Nanopartikel konzentrationsabhängige Transfektionseffizienzen zeigten. Durch MTT-Tests konnte die ebenfalls konzentrationsabhängige zelltoxische Wirkung der mit PEI umgeladenen Calciumcarbonat-DNA-Nanopartikel ermittelt werden. Die Calciumcarbonat-DNA-Nanopartikel waren dahingegen nicht zelltoxisch. In einem weiteren Teil der Arbeit wurde die chemische Konversion von Chrysophyceae (Goldalgen) beschrieben. Die verwendeten Goldalgen Mallomonas caudata und Synura petersenii wurden vor den Umwandlungsexperimenten eingehend bezüglich der kennzeichnenden strukturellen Merkmale charakterisiert. Die Bildung von Silicium aus den Silica-mineralisierenden Strukturen wurde mittels Magnesium-Pulver, einem Konversionsreaktors aus hitzebeständigem Stahl und hoher Temperatur realisiert. Die Umwandlung der Silica-mineralisierenden Goldalgen zu Silicium konnte realisiert werden. Die Vollständigkeit der Konversionsreaktion wurde mittels EDX überprüft.

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