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Optimierung von Verfahren zur Kohlenstoffdioxid-Absorption aus Kraftwerksrauchgasen mithilfe alkalischer Carbonatlösungen

Maun, André

Der deutliche Anstieg der globalen Durchschnittstemperatur, welcher in den letzten Jahrzehnten beobachtet wurde, ist vor allem durch die Intensivierung des natürlichen Treibhauseffekts zu erklären. Anthropogen bedingte Treibhausgasemissionen, vor allem von CO2, haben seit Beginn der Industrialisierung deutlich zugenommen. Fossil befeuerte Kraftwerke sind einer der größten Emittenten von CO2. Da in der nähren Zukunft nicht auf fossil befeuerte Kraftwerke verzichtet werden kann, sind Technologien für die CO2-Abtrennung aus Rauchgasen in der Diskussion. Nach dem aktuellen Stand der Technik ist diese CO2-Abtrennung mit einem hohen Energiebedarf verbunden. Die vorliegende Arbeit beschäftigt sich mit der Reduzierung des Energiebedarfs der nachgeschalteten CO2-Wäsche mithilfe wässriger Carbonatlösungen. Ziel ist es, die geringe Desorptionsenthalpie dieses Stoffsystems zur Reduzierung des Regenerationsenergiebedarfs auszunutzen. Die Herausforderung liegt darin, die langsame Stoffübergangsgeschwindigkeit von CO2 durch Carbonate mit geeigneten Additiven zu erhöhen. Um die Carbonatlösungen mit verschiedenen Zusätzen zu charakterisieren, werden die Waschmittel in verschiedenen Versuchsanordnungen hinsichtlich der Absorptionskinetik, der Aufnahmefähigkeit sowie der Desorptionsenthalpie analysiert. Ein intensives Additiv-Screening zeigt, dass die Absorptionsrate ausreichend durch die Verwendung von primären und sekundären Aminen beschleunigt werden kann. Im Vergleich zu reinen Aminlösungen kann die Performance der Absorptionsrate im Beladungsverlauf von Carbonat/Amin-Mischungen höher sein als die Summe der einzelnen Komponenten. Dieses Verhalten kann durch formulierte Mechanismen erklärt werden. Die Carbonatlösungen mit Aminadditiven zeigen ebenfalls niedrigere Desorptionsenthalpien im Vergleich zu den jeweiligen reinen Aminlösungen. Zum Vergleich des Verhaltens der CO2-Absoptionsagenzien im großtechnischen Prozess wird die CO2-Wäsche in einem Modell unter festgelegten Rahmenbedingungen abgebildet. Es können absolute Absorberpackungshöhen und relative Desorberpackungshöhen berechnet werden. Darüber hinaus ist die Bestimmung des Regenerationsenergiebedarfs möglich. Im Vergleich zur Referenzwäsche mit 2-Aminoethanol (MEA) 30 % kann gezeigt werden, dass mit Carbonat/Amin-Lösungen eine deutliche Reduzierung des Regenerationsenergiebedarfs möglich ist. Zusätzlich zeigen diese Waschmittel weitere Vorteile hinsichtlich des Dampfdrucks, der Emissionen, der Korrosivität sowie der Umweltverträglichkeit.

The significant increase of the global average temperature, which has been observed in the past decades, is mainly caused by the intensification of the natural greenhouse effect. Anthropogenically induced greenhouse gas emissions, mainly of CO2, have strongly increased since the beginning of industrialisation. Fossil fuelled power plants are one of the largest emitters of CO2. Since this kind of power plants is unlikely to be abolished in the near future, technologies for capturing the carbon dioxide from the flue gas streams are being discussed. At the state of the art, these capturing technologies require a significant amount of energy. The present work deals with the reduction of energy expenditure of post combustion carbon capture by using carbonate-based sorbents. The objective is to reduce the energy expenditure, benefitting from the very low desorption enthalpy of CO2 and carbonate. The challenge is to overcome the slow rate of absorption by using additives. In order to characterise the carbonate solutions with different additives, the washing agents are analysed within different experimental set-ups with regard to absorption kinetics, absorption capacity and enthalpy change. Intensive additive screening demonstrates that the rate of absorption can be accelerated sufficiently by using primary and secondary amines. Consecutive reactions on the loading progress lead to higher absorption rates than would result from the sum of the individual components. This behaviour can be explained by formulated mechanisms. The carbonate solutions with amine additives also show lower desorption enthalpies in comparison with the respective pure amine solutions. To estimate the behaviour of the tested sorbents in a large-scale process and for comparison with established washing medias, a created model will be used, where the sorption process is represented mathematically. With this method, it is also possible to determine the desorption rates. The model also permits an examination of the energy demand for regeneration. Finally, absorber profiles regarding the sorbent loading, the temperature and the separation rate can be illustrated. In comparison to the reference carbon capture system with 2-aminoethanol (MEA) 30 %, it can be demonstrated that a reduction of the energy demand for regeneration is possible with carbonate based sorbents in an industrial process. Additionally carbonate solutions show further beneficial material properties in terms of vapour pressure, corrosiveness and environmental impact.

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Maun, André: Optimierung von Verfahren zur Kohlenstoffdioxid-Absorption aus Kraftwerksrauchgasen mithilfe alkalischer Carbonatlösungen. 2013.

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