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Das Schwingungsverhalten von Wasserstoff auf epitaktisch gewachsenen Graphen

Kim, Hyunil

Die vorliegende Arbeit befasst sich mit der Untersuchung der CH-Valenzschwingung von adsorbiertem Wasserstoff auf epitaktisch gewachsenen Graphen. Das Graphen ist mittels der chemischen Gas-phasenabscheidung (engl. chemical vapour deposition) auf einem Ir(111)-Substrat hergestellt worden. Zur Untersuchung des Schwingungsverhalten der CH-Valenzschwingung ist die Summenfrequenzspektroskopie (SFG) eingesetzt worden. Das Graphen besitzt eine plane, hexagonale Struktur. Damit ein Wasserstoff-Atom auf dem Graphen adsobieren kann muss das Kohlenstoff-Atom um 0.2 – 0.4 Å aus der Ebene angehoben werden. Dieses hat zur Folge, dass es zu einer Verzerrung der Struktur führt. Die SFG-Spektren von adsorbierten Wasserstoff (Deuterium) weisen zwei definierte Linien bei 2563 (1881) und 2716 (2027) cm-1 vor. Diese Schwingungslinien konnten durch den Vergleich mit der Theorie von Sung et al. den para- und ortho-Dimeren zugeordnet werden. Diese Schwingungslinien konnten auch bei einer Adsorption eines Isotopengemisches beobachtet werden. Zusätzlich konnte eine weitere Linie bei 2844 cm-1 dargestellt werden. In diesem Bereich wird die CH-Valenzschwingung, in der das Kohlenstoff sp3-hybridisiert ist, erwartet. Diese Experimente sind bei unterschiedlichen Mischungsverhältnissen durchge-führt worden. Diese Spektren zeigen eine Verzerrung der Linienform, die aufgrund des nicht-resonanten Hintergrunds und die Phasenverschiebung herführt. Die Unterdrückung dieser Linie bei bei einer reinen Isotopenadsorption wirft die Vermutung auf, dass die Detektion aufgrund Symmetriegründen SFG-verboten ist. Ein solches Symmetrieverbot würde im Falle von Graphanstrukturen vorliegen. Unter der Annahme einer beideitigen Wasserstoff-Adsorption auf Graphen ist das Adsorptionsverfahren modifiziert worden. Als erstes ist das Graphen mit einem Isotop in molekularer Form und anschließend mit dem anderem Isotop in atomarer Form begast worden. Das Graphen ist gegenüber molekularem Wasserstoff inert. Jedoch können die Moleküle an freienliegenden Iridium-Stellen dissozieren und adsorbiert am Iridium. Das Wasserstoff kann unter das Graphen diffundieren, aber adsorbiert nicht am Graphen, solange kein atomarer Wasserstoff auf der Oberseite adsorbiert ist. Bei der anschließenden Adsorption von Wasserstoff in atomarer Form löst sich der Wasserstoff vom Iridium und kann auf der Unterseite des Graphens adsorbieren. Somit kann beidseitig selektiv Wasserstoff-Isotope auf Graphen adsorbiert werden und regional Graphan-Strukturen ausbilden, die mitels SFG spektroskopiert werden kann.

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Kim, Hyunil: Das Schwingungsverhalten von Wasserstoff auf epitaktisch gewachsenen Graphen. 2013.

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