Single Nanoparticle Magnetism : Hysteresis of Monomers, Dimers and Many-Particle Ensembles

In this thesis, structural and magnetic properties of single Fe and FexPt1-x self-assembled nanoparticles are investigated and correlated. First, surface properties of cuboctahedral FexPt1-x nanoparticles are investigated using high resolution transmission electron microscopy (HRTEM). A novel oscillatory surface layer relaxation of the order of several percent is observed. The large outward relaxation of the outermost surface layer is attributed to carbon traces present in the experiment. Second, the bulk magnetic properties of these nanoparticles are investigated. Using the high resolution achievable by photoemission electron microscopy with circularly polarized x-rays, the magnetic hysteresis loops of individual Fe nanoparticles with side length smaller than 20 nm are measured for the first time. In addition, the hysteresis loops of nanoparticle configurations consisting of a few nanocubes are recorded at room temperature and 110K in differently oriented magnetic fields (up to 100mT). The coercivity of individual ~18nm Fe nanocubes is determined to be about 2.5mT at room temperature. The measurements, using the XMCD effect [x-ray magnetic circular dichroism], yield a reduced magnetization for the Fe nanocubes corresponding to 50% of that of bulk Fe. This is attributed to thermal fluctuations of the magnetization over the time scale of the measurement. Moreover, a shift of the hysteresis loop reminiscent of a positive exchange bias is observed in most configurations consisting of multiple Fe nanocubes. The origin of this shift, however, cannot be fully explained by either the presence of an exchange bias or by the magnetostatic interaction between nanocubes. Third, the relationship between the structural and magnetic properties of the nanoparticles is investigated. To this effect, the three-dimensional morphology experimentally measured by TEM is introduced in micromagnetic simulations, revealing a strong dependence of the coercive field on particle morphology. For example, a 10% elongation increases the coercivity by one order of magnitude. The measurements carried out in this thesis on different nanoparticle systems demonstrate the possibility of characterizing the magnetization down to a scale of a few nanometers by means of x-ray microscopies: x-ray photoemission electron microscopy (XPEEM) and magnetic transmission x-ray microscopy (MTXM).

In dieser Arbeit werden die strukturellen und magnetischen Eigenschaften einzelner selbstorganisierter Fe- und FexPt1-x-Nanopartikel untersucht und korreliert. Die strukturelle Oberflächenrelaxation von kuboktaedrischen FexPt1-x-Nanopartikeln wurde lagenaufgelöst mittels hochauflösender Transmissionselektronenmikroskopie (HRTEM) untersucht. Eine oszillatorische Relaxation von mehreren Prozent wurde erstmalig beobachtet und die starke Aufweitung der äußersten Lage einem experimentell bedingten Kohlenstoff-Einfluss zugeordnet. Die magnetischen Eigenschaften kubischer Nanopartikel kleiner 20nm wurden mittels Photoemissionselektronen-Mikroskopie unter der Verwendung von zirkular polarisierter Röntgenstrahlung untersucht. Hysteresekurven individueller und aus wenigen Partikeln bestehender Konfigurationen wurden erstmalig bei Raumtemperatur und 110K sowie in verschiedenen Orientierungen des Magnetfeldes (bis zu 100mT) aufgenommen. Das Koerzitivfeld eines einzelnen ~18nm Fe Nanowürfels bei Raumtemperatur konnte bestimmt werden (~2.5mT). Mittels des XMCD-Effekts wurde eine im Vergleich zum Volumenmaterial um 50% reduzierte Magnetisierung in den Fe Nanowürfeln gemessen und durch thermische Magnetisierungsfluktuationen über den Zeitraum der Messungen erklärt. Desweiteren wurde eine an einen positiven Exchange Bias erinnernde Verschiebung der Hysteresekurve in Fe Nanowürfel-Konfigurationen beobachtet. Dabei bieten weder die gängigen Exchange Bias Modelle noch die magnetostatische Wechselwirkung zwischen den Nanowürfeln eine hinreichende Erklärung dieses Effekts. Das komplexe Zusammenspiel von Struktur und Magnetismus der Nanopartikel wurde mittels mikromagnetischer Simulationen untersucht. Hierbei wurde die durch TEM ermittelte drei-dimensionale Morphologie in den Rechnungen berücksichtigt und eine starke Abhängigkeit gefunden. Beispielsweise resultieren 10% Elongation in einer Vergrößerung des Koerzitivfeldes um eine Größenordnung. Die in dieser Arbeit durchgeführten Messungen an verschiedensten Nanopartikelsystemen verdeutlichen die Möglichkeit, den Magnetismus auf der Skala weniger Nanometer mittels verschiedener röntgenmikroskopischer Methoden (Röntgen-Photoemissionselektronen-Mikroskopie (XPEEM) und Magnetischer Röntgen-Transmissions-Mikroskopie (MTXM)) vollständig zu charakterisieren.

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