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Ab initio and Monte Carlo investigations of structural, electronic and magnetic properties of new ferromagnetic Heusler alloys with high Curie temperatures

Dannenberg, Antje LSF

The mechanism which causes many of the unusual thermomechanical properties of martensitic alloys, as for example, superelasticity and the shape-memory effect, is the martensitic transformation. The prototype ferromagnetic shape memory alloy (FSMA) is Ni2MnGa. But a technological breakthrough is missing due to its poor ductility and low operation temperatures. The goal of this thesis is the proposal of new FSMA appropriate for future technological applications. I focus on X2YZ Heusler alloys which are mainly based on Mn, Fe, Co, and Ni for the X and Y sites and Z = Ga or Zn. The big challenge of this work is to find material classes which combine the unique magnetomechanical properties of FSMA which are large recoverable magnetostrictive strains, high magnetocrystalline anisotropy energy, and highly mobile twin boundaries with transformation temperatures clearly above room temperature and a reduced brittleness. Such a study, providing material classes which from a theoretical point of view are promising candidates for future FSMA, will help the experimental physicists to select interesting subgroups in the vast number of possible chemical compositions of X2YZ Heusler alloys. I have systematically varied the composition in the new Heusler alloys in order to find trends indicating generic tendencies of the material properties, for instance, as a function of the valence electron concentration e/a. A main feature of this thesis is the attempt to find the origin of the competing structural ordering tendencies between conventional X2YZ and inverse (XY)XZ Heusler structures which are observed for all systems investigated. In the first part of this work the accuracy and predictive power of ab initio and Monte Carlo simulations is demonstrated by reproducing the experimental phase diagram of Ni-Mn-(Ga, In, Sn, Sb). The linear increasing and decreasing slopes of TM and TC can be reproduced by total and free energy calculations and the analysis of magnetic coupling constants as a function of the interatomic distances yields insight into the underlying physics. In the second part the focus is on Mn-free Ni- Co-Ga(Zn) and Fe-Co-Ga(Zn) systems. The third part addresses the influence of Zn substitution in Fe2CoGa1−xZnx. I discuss the modifications in the structural, electronic, magnetic, and vibrational properties induced by replacing Ga with Zn in terms of e/a. A detailed nearest neighbor analysis allows to explain the strong preference of the cubic inverse over the conventional phase found for the Fe-rich Fe-Co-based systems. In the last part the Ni-Co-Fe-Ga(Zn) systems are presented of which the Ni-Co-Fe-Ga appears to be very interesting. The phonon dispersions of ordered (NiCo)FeGa bear strong resemblance to Ni2MnGa and a two-fold modulated twin structure emerges in the disordered system rendering this material a very promising candidate for future FSMA purposes.

Ein großer Teil der aussergewöhnlichen thermomechanischen Eigenschaften martensitischer Legierungen, wie z. B. der Form-Gedächtniseffekt basieren auf dem martensitischen Phasenübergang. Die typische magnetische Formgedächtnislegierung (FSMA) ist Ni2MnGa. Ein technologischer Durchbruch konnte jedoch aufgrund von zu niedrigen Curie- undMartensittemperaturen und zu geringer Duktilität noch nicht erzielt werden. Das Ziel dieser Arbeit ist es neue FSMA zu finden, die den technologischen Ansprüchen gerecht werden. In dieser Arbeit werden verschiedene X2YZ Heusler Legierungen untersucht, in denen die X- und Y- Plätze größtenteils von Mn, Fe, Co und Ni und Z von Ga oder Zn besetzt werden. Eine große Herausforderung stellt dabei die Suche nach Materialklassen dar, die große magnetostriktive Verzerrungen, große magnetokristalline Anisotropieenergie, große Zwillingsgrenzenbeweglichkeit mit Übergangstemperaturen deutlich oberhalb Raumtemperatur verbinden. Eine solche Studie ist eine große Hilfe für Experimentalphysiker, interessante Untergruppen in der überwältigenden Anzahl von Kombinationsmöglichkeiten der Elemente im Periodensystem herauszufiltern. Die Zusammensetzung der neuen Systeme wurde systematisch variiert, mit dem Ziel, Trends in den Materialeigenschaften, z. B. als Funktion der Valenzelektronenzahl e/a zu finden. In einer Vielzahl der Systeme wird eine Konkurrenz zwischen der konventionellen X2YZ und der inversen (XY)XZ Heusler-Ordnung beobachtet. Ein Hauptaugenmerk dieser Arbeit richtet sich darauf, die Ursachen für diese konkurrierenden strukturellen Ordnungstendenzen zu finden. Im ersten Teil dieser Arbeit konnte die Genauigkeit und Zuverlässigkeit der ab initio und Monte Carlo Simulationen durch die Reproduktion des experimentellen Phasendiagramms von Ni-Mn-(Ga, In, Sn, Sb) bestätigt werden. Der linear steigende und fallende Gradient von TM und TC kann mittels Berechnung der Gesamt- und der freien Energie und einer genauen Analyse der magnetischen Austauschkopplungskonstanten rekonstruiert werden. Im zweiten Teil konzentriere ich mich auf die Mn-freien Ni-Co-Ga(Zn) und Fe-Co-Ga(Zn) Systeme. Im dritten Teil wird der Einfluss von Zn in Fe2CoGa1−xZnx untersucht und die Modifikationen der strukturellen, elektronischen und magnetischen Eigenschaften in Abhängigkeit von e/a diskutiert. Die Analyse der nächsten Nachbarschaften ermöglicht es, die Ursache für die Bevorzugung der kubisch inversen gegenüber der konventionellen Heusler Struktur herauszufinden. Im letzten Teil wird das interessante Ni-Co-Fe-Ga System vorgestellt. Die Phononendispersion von geordnetem (NiCo)FeGa weist starke Ähnlichkeit zum Prototyp Ni2MnGa auf und im ungeordneten System beobachtet man eine 2-fach modulierte Zwillingsstruktur. Diese theoretischen Resultate machen Ni-Co-Fe-Ga zu einem vielversprechenden Kandidaten für zukünftige Formgedächtnislegierungen.

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Dannenberg, Antje: Ab initio and Monte Carlo investigations of structural, electronic and magnetic properties of new ferromagnetic Heusler alloys with high Curie temperatures. 2011.

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