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Ultraschnelle zeitaufgelöste Elektronenbeugung an Adsorbatsystemen auf Siliziumoberflächen : Vibrationsanregung in Monolagen und Dynamik von Phasenübergängen

Möllenbeck, Simone

Im Rahmen der vorliegenden Arbeit wurden ultraschnelle zeitaufgelöste Elektronenbeugungs-(TR-RHEED)-Experimente an verschiedenen Adsorbatsystemen auf Silizium-(Si)-Substraten durchgeführt. Durch Anwendung des Debye-Waller Effektes kann experimentell direkt die Schwingungsamplitude der angeregten Adsorbatatome als Funktion der Zeit verfolgt werden. Blei (Pb) bildet auf Si(111) bei einer Bedeckung von 4/3 Monolagen eine (√3x√3)-Rekonstruktion aus. Im TR-RHEED-Experiment wird das transiente Verhalten der Intensität der Beugungsreflexe aufgezeichnet. Nach der Anregung mit dem fs-Laserpuls bricht die Intensität auf Grund des Debye-Waller-Effektes ein. Das zeitliche Verhalten des Abregeprozesses kann durch zwei exponentielle Funktionen beschrieben werden: eine schnelle Zeitkonstante von 100 ps und eine deutlich langsamere von 2800 ps. Diese beiden Zeitkonstanten werden zwei unterschiedlichen Phononenmoden des Blei-Adsorbats zugeordnet. Der große Unterschied zwischen den Zeitkonstanten und damit der Kopplung zum Substrat wird durch die Bindungsgeometrie im Strukturmodell erklärt. Zur Bestätigung dieses Erklärungsansatzes wurden TR-RHEED-Experimente an der (√7x√3)-Rekonstruktion von Pb auf Si(111) durchgeführt. Diese (√7x√3)-Phase mit einer Bedeckung von 1.2 Monolagen zeigt ähnliche strukturelle Elemente. Das transiente Verhalten kann mit denselben zwei Zeitkonstanten beschrieben werden. Darüber hinaus wurden erste Experimente an der β (√3x√3)-Phase von Pb/Si(111) durchgeführt. Diese β (√3x√3)-Rekonstruktion mit einer Bedeckung von 1/3 Monolagen Pb weist einen Phasenübergang zur (3x3)-Rekonstruktion auf, der auch experimentell beobachtet werden konnte. Weitere untersuchte Adsorbatsysteme sind: (√3x√3)Ag/Si(111), (√3x√3)In/Si(111), (√31x√31)In/Si(111) und (√3x√3)Bi/Si(111). Im zweiten Teil der vorliegenden Arbeit wurde erstmalig die strukturelle Dynamik von Oberflächen-Phasenübergängen mit TR-RHEED untersucht. Als erstes Modellsystem wurde der Si (001) c(4x2)-(2x1)-Ordnungs-Unordnungs-Phasenübergang gewählt. Die Dynamik dieses Phasenübergangs kann mit TR-RHEED beobachtet werden; die Laue-Ringe, auf denen die c(4x2)-Reflexe liegen, verschwinden im zeitlichen Überlapp nahezu vollständig. Der beobachtete Intensitätseinbruch in den (2x1)-Reflexen ist jedoch sehr klein. Auf Grund der direkten Bandlücke von Silizium kann eine direkte Absorption der Photonen in der Silizium-Oberfläche ausgeschlossen werden. Stattdessen wird die Anregung des Phasenübergangs durch eine Absorption im Oberflächenzustand der gebuckelten Dimere erklärt. Außerdem wurde der Peierlsartige Phasenübergang von In/Si(111) (4x1)-(8x"2") ausführlich analysiert. Der Phasenübergang kann mit zeitaufgelöstem RHEED sehr deutlich beobachtet werden: die Reflexe der (8x“2“)- verschwinden, während zeitgleich die Intensität in denen der (4x1)-Rekonstruktion ansteigt. Der Intensitätsanstieg kann nicht mit einem einfachen Debye-Waller-Effekt erklärt werden, es findet ein echter struktureller Übergang auf der Oberfläche statt. Es werden fluenz- und basistemperaturabhängige Messungen präsentiert, wodurch gezeigt werden kann, dass eine elektronische Anregung und keine thermische Anregung die Tieftemperatur-Phase zerstört. Es kann zwischen einer kompletten strukturellen Neubildung der (8x“2“)-Rekonstruktion (Zeitkonstante von etwa 500 ps) und einer Fortbildung von Keimzellen um zusätzliche Adsorbatatome herum (runter bis zu 50 ps) unterschieden werden. Darüber hinaus kann ein thermisches Abkühlen vor der Strukturänderung beobachtet werden, wenn die Oberfläche über die Phasenübergangs-Temperatur erwärmt wird (Zeitkonstante bis zu 2000 ps).

In the present work ultra fast time resolved electron diffraction (TR-RHEED) at various adsorbate systems on silicon (Si) substrates was performed. Using the Debye-Waller-effect, the vibrational amplitude of the excited adsorbate atoms can be directly observed in the experiments as a function of time. For a coverage of 4/3 monolayers Lead (Pb) on Si(111) forms a (√3x√3)-reconstruction. The transient intensity evolution of the diffraction spots is recorded in a TR-RHEED-experiment. After excitation with a fs-laser pulse the intensity decreases due to the Debye-Waller-effect. The temporal behavior of the de-excitation process can be described with two exponential functions: a short time constant of 100 ps and a long one of 2800 ps. The two time constants can be assigned to two different phonon modes of the Pb-adsorbate. The huge difference between the two time constants and thus difference in the coupling to the substrate is explained by the bonding geometry in the structural model. To confirm this possible explanation, further TR-RHEED-experiments for the (√7x√3)-reconstruction of Pb on Si(111) were performed. The (√7x√3)-reconstruction with a coverage of 1.2 monolayers shows comparable structural elements. The transient intensity evolution can be described with the identical two time constants. In addition, first experiments on the β(sqrt3xsqrt3)-phase of Pb/Si(111) are presented. This β (sqrt3xsqrt3)-reconstruction, with a coverage of 1/3 monolayers of Pb, shows a phase transition to a (3x3)-reconstruction, which was observed in the experiments. Further investigated adsorbate systems are: (√3x√3)Ag/Si(111), (√3x√3)In/Si(111), (√31x√31)In/Si(111), and (√3x√3)Bi/Si(111). In the second part of the present work the structural dynamics of strongly driven surface phase transitions was analysed for the first time with TR-RHEED. As a first modell system, the Si(001) c(4x2)-(2x1) order disorder phase transition was analyzed. The dynamics of this phase transition can be observed with TR-RHEED, as the Laue rings on which the c(4x2)-spots are located vanishes almost completely in the temporal overlap. The observed intensity decrease of the (2x1)-reflexes is however quiet small. Due to the direct bandgap of Silicon, a direct absorption of the photons in the Silicon substrate can be excluded. Instead, the excitation of the phase transition is explained by absorption in the surface state of the tilted dimer. Furthermore, the Peierls like phase transition of In/Si(111) (4x1)-(8x"2") was analyzed in detail. This phase transition can be observed excellently in TR-RHEED: the diffraction spots of the (8x"2")-reconstruction vanish whereas the intensity of the (4x1)-spots increases simultaneously. The intensity increase cannot be explained with a simple Debye-Waller effect. A real structural transiton at the surface takes place. Fluence and base temperature dependent measurements are presented to confirm, that the electronic excitation instead of thermal excitation destroys the low temperature phase. Furthermore, a complete structural formation of the (8x"2")-reconstruction (time constant of approx. 500 ps) and growth from seeds around adsorbates (down to 50 ps) can be distinguished. In addition, the thermal cooling before the structural change can be observed when the surface is heated above the phase transition temperature (time constant up to 2000 ps).

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Möllenbeck, Simone: Ultraschnelle zeitaufgelöste Elektronenbeugung an Adsorbatsystemen auf Siliziumoberflächen. Vibrationsanregung in Monolagen und Dynamik von Phasenübergängen. 2011.

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