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Magnetic interactions in martensitic Ni-Mn-based Heusler systems

Aksoy, Seda

In this work, magnetic, magnetocaloric and structural properties are investigated in Ni-Mn-based martensitic Heusler alloys with the aim to tailor these properties as well as to understand in detail the magnetic interactions in the various crystallographic states of these alloys. We choose Ni50Mn34In16 as a prototype which undergoes a martensitic transformation and exhibits field-induced strain and the inverse magnetocaloric effect. Using the structural phase diagram of martensitic Ni-Mn-based Heusler alloys, we substitute gallium and tin for indium to carry these effects systematically closer to room temperature by shifting the martensitic transformation. A magneto-calorimeter is designed and built to measure adiabatically the magnetocaloric effect in these alloys. The temperature dependence of strain under an external magnetic field is studied in Ni50Mn50-xZx (Z: Ga, Sn, In and Sb) and Ni50Mn34In16-xZx (Z: Ga and Sn). An argument based on the effect of the applied magnetic field on martensite nucleation is adopted to extract information on the direction of the magnetization easy axis in the martensitic unit cell in Heusler alloys. Parallel to these studies, the structure in the presence of an external field is also studied by powder neutron diffraction. It is demonstrated that martensite nucleation is influenced by cooling the sample under a magnetic field such that the austenite phase is arrested within the martensitic state. The magnetic interactions in Ni50Mn37Sn13 and Ni50Mn40Sb10 are characterized by using neutron polarization analysis. Below the martensitic transformation temperature, Ms, an antiferromagnetically correlated state is found. Ferromagnetic resonance experiments are carried out on Ni50Mn37Sn13 and Ni50Mn34In16 to gain more detailed information on the nature of the magnetic interactions. The experimental results in Ni50Mn40Sb10 show good agreement with those of density functional theory calculations. The effect of hydrostatic pressure on the structural and magnetic properties of Ni50Mn50-xInx (x= 15 and 16) and Ni50Mn40Sb10 is studied by temperature-dependent magnetization, calorimetry and polarized neutron scattering experiments. When a magnetic field is applied, Ms of Ni50Mn34In16 shifts to lower temperatures by about 10 K/T, whereas, an applied pressure shifts Ms to higher temperatures by about 4 K/kbar. Polarization analysis shows that antiferromagnetic correlations are particularly enhanced in Ni50Mn34In16 on applying pressure.

In dieser Arbeit wurden die magnetischen, magnetokalorischen sowie die strukturellen Eigenschaften Ni-Mn- basierender Heusler-Legierungen mit martensitischer Umwandlung untersucht. Ziel der Arbeit war es, die physikalischen Eigenschaften gezielt durch Modifikationen der Legierungszusammensetzung zu beeinflussen und ein Verständnis der zugrundeliegenden magnetischen Wechselwirkungen in verschiedensten kristallographischen Phasen zu erlangen. Als Ausgangspunkt wurde die Legierung Ni50Mn34In16 gewählt. Im martensitischen Zustand wird eine magnetfeldinduzierte Rückumwandlung beobachtet, die mit Dehnungen und einem inversen magnetokalorischen Effekten einhergehen. Unter Benutzung des strukturellen Phasendiagrammes martensitischer Ni-Mn-basierender Heusler-Legierungen wurde Indium durch Gallium und Zinn ersetzt. Ziel war es, die in Ni50Mn34In16 beobachteten Umwandlungstemperaturen und die damit einhergehenden Effekte zu Temperaturen nahe Raumtemperatur zu verschieben. Die unter adiabatischen Bedingungen bestimmten magnetokalorischen Eigenschaften wurden mit Hilfe eines neu konzipierten Magnetokalorimeters bestimmt. Ferner wurden Legierungen der Konzentrationsreihen Ni50Mn50-xZx (Z: Ga, Sn, In and Sb) und Ni50Mn34In16-xZx (Z: Ga and Sn) hinsichtlich der Temperaturabhängigkeit der Dehnung unter dem Einfluss externer Magnetfelder untersucht. Hierbei wurde der Einfluss des Magnetfeldfeldes auf die Nukleation martensitischer Domänen ausgenutzt. So konnten Informationen über die Richtung der leichten Achse der Magnetisierung erhalten werden. Ergänzend dazu wurden im Detail die Kristallstrukturen unter dem Einfluss eines Magnetfeldes mit Neutronen-Pulverdiffraktometrie untersucht. Hierdurch konnte gezeigt werden, dass die Austenitphase durch Kühlen im Magnetfeld in ihrer Umwandlung gehemmt ist und die Nukleation des Martensits unterdrückt wird. Mit Hilfe der Analyse polarisierter Neutronen wurden für die Legierungen Ni50Mn37Sn13 und Ni50Mn40Sb10 die magnetischen Wechselwirkungen untersucht. Es zeigte sich, dass knapp unterhalb der martensitischen Umwandlungstemperatur Ms ein antiferromagnetisch korrelierter Zustand vorliegt. Um weitere detaillierte Informationen über die Natur der magnetischen Wechselwirkungen zu erlangen, wurden für Ni50Mn37Sn13 und Ni50Mn34In16 Untersuchungen mit ferromagnetischer Resonanz durchgeführt. Damit sind die experimentell gefundenen Ergebnisse in guter Übereinstimmung mit Dichtefunktionaltheorierechnungen, die für die Legierung Ni50Mn40Sb10 angefertigt wurden. Des Weiteren wurden die Auswirkungen hydrostatischer Drücke auf die strukturellen und magnetischen Eigenschaften der Legierungen Ni50Mn50-xInx (x=15 and 16) sowie Ni50Mn40Sb10 untersucht. Hierzu wurde als Funktion der Temperatur die Magnetisierung und die Wärmetönung bestimmt sowie die Analyse polarisierter Neutronen durchgeführt. Bei Anlegen eines Magnetfeldes wurde für Ni50Mn34In16 eine Verschiebung der Ms-Temperatur von -10 K/T beobachtet. Im Gegensatz dazu verschieben hydrostatische Drücke Ms mit +4 K/kbar zu höheren Temperaturen und stabilisieren den martensitischen Zustand. Die Analyse polariserter Neutronen zeigte, dass hydrostatische Drücke antiferromagnetische Korrelationen begünstigten.

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Aksoy, Seda: Magnetic interactions in martensitic Ni-Mn-based Heusler systems. 2010.

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