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Growth, Morphology, and Conductivity in Semimetallic/Metallic Films on Si(001)

Jnawali, Giriraj

This dissertation deals with the study of epitaxial growth of semimetallic (Bi) and metallic (Ag) films on Si(001) as well as in situ electrical transport study of those films via surface manipulation. The focus of the transport measurements is to study the influence of the surface morphology or structure on the resistance of the film. The most important challenge is the preparation of high quality films with well-defined morphology under ultra high vacuum conditions. In spite of the large lattice mismatch and different lattice geometry, it is possible to grow epitaxial Bi(111) films on Si(001) substrates, which are surprisingly smooth, relaxed and almost free of defects. Due to the two-fold symmetry of the substrates, the Bi(111) film is composed of crystallites rotated by 90 with respect to each other. Annealing of 6 nm film from 150 K to 450 K enables the formation of a periodic interfacial misfit dislocations, which accommodates a remaining lattice mismatch of 2.3 %. The surface/interface roughness and the bulk defect density of the film found to be extremely low, indicating the high crystalline quality of the film with atomically smooth surface and abrupt interface. Similar to the Bi films, Ag grows in a (111) orientation on Si(001) with two 90 rotated domains. The remaining strain of 2.2 % (tensile) is accommodated by the formation of an ordered network of dislocations. The Ag film exhibits atomically smooth surface. Those Bi films and Ag films were used as model systems to study the influence of the surface morphology on the electrical resistance. Surprisingly, all the Bi films (3 - 170 nm thicknesses) have shown an anomalous behavior of conductance with temperature and thickness. As in the case of doped semiconductor, the conductance increases exponentially from 150 K to 300 K and saturates at 350 K before finally decreasing with temperature. This behavior hints to the long predicted semimetal-to-semiconductor transition in the Bi films. However, the thickness dependent conductance behavior agrees with a previously observed metallic surface state, because the conductance does not change with thickness at 80 K. In situ measurements of the resistance during additional Bi deposition on the smooth Bi(111) films exhibit a square root dependent with coverage after a linear increase at very low coverage (1 % of a BL). Due to the extreme electronic properties of Bi, such as a large Fermi wavelength and a large electron mean free path, this behavior is not supported by the classical electron scattering model of Fuchs-Sondheimer. Since the Bi(111) surface state possesses two orders of magnitude higher number of carriers than in the bulk, the surface acts as a dominant channel of electron transport. During additional deposition of Bi, carriers are scattered at the adatoms and small islands, resulting in dramatic increase of surface resistance. Experimental results of nucleation and growth behavior at initial stages in Bi(111) homoepitaxy and the concept of 2D metallic surface states allow to explain the square root dependent of the resistance with coverage. Additionally, from the initial rise of resistance, a 2D surface state conductivity was determined, assuming that the surface states are completely destroyed after additional 0.5 BL Bi deposition. Applying the Boltzmann equation, the scattering mean free path at the 2D surface states was roughly estimated to be 15 nm. The situation becomes much simpler in the case of the resistance behavior during deposition of Ag on a smooth Ag(111) film. The Fuchs-Sondheimer model works quite well and qualitatively demonstrate the increase of film resistance due to the diffuse scattering caused by surface roughness. Furthermore, in a complex situation such as surface alloying via Au deposition on Ag films, the resistance increases dramatically even at room temperature, suggesting that the scattering efficiency in this case is even higher than the case of normal surface roughness.

In dieser Dissertation wird das epitaktische Wachstum dünner halbmetallischer Wismut- bzw. metallischer Silberfilme auf Si(001) sowie der elektrische Transport durch diese Filme untersucht. Im Fokus der Transportmessungen steht die Untersuchung des Einflusses von Oberflächenmorphologie bzw. -struktur auf die Leitfähigkeit. Hierfür sind Filme mit hoher Kristallqualität unter Ultrahochvakuum-Bedingungen eine entscheidende Voraussetzung. Trotz des großen Unterschieds der beiden Gitterkonstanten und der verschiedenen Gittergeometrie ist es möglich, Bi(111) Filme auf Si(001) Substrate aufzuwachsen, die überraschend glatt, entspannt und praktisch frei von Defekten sind. Bedingt durch die 2-zählige Symmetrie des Substrates besteht der Bi(111) Film aus Mikrometer großen (111) Kristalliten, die jeweils um 90° gegeneinander verdreht sind. Eine verbleibende Gitterfehlanpassung von 2.3% wird durch die Ausbildung eines periodischen Netzwerks von Versetzungen an der Grenzfläche angepasst. Die Oberflächen- bzw. Grenzflächenrauhigkeit und die Volumendefektdichte des Films sind extrem gering, was die hohe Kristallgüte des Films mit einer atomar glatten Oberfläche und einer abrupten Grenzfläche widerspiegelt. Ähnlich wie für Wismut wachsen auch Silber-Filme mit einer (111) Orientierung und um jeweils 90° gedrehten Domänen auf Si(001). Auch hier passt ein Netzwerk von Versetzungen eine verbleibende Gitterfehlanpassung von 2.2% an. Auch hier ist der Silberfilm atomar glatt. Diese Silber- und Wismut-Filme wurden dann als Modellsystem für die Untersuchung des Einflusses der Oberflächenmorphologie auf den elektrischen Widerstand verwendet. Überraschenderweise zeigten alle Wismutfilme (3 - 170 nm Dicke) ein anomales Verhalten als Funktion der Schichtdicke und Temperatur. Wie im Fall eines dotierten Halbleiters stieg die Leitfähigkeit zwischen 150 und 300 K exponentiell an, zeigte ein Plateau bei 350 K bevor sie mit steigender Temperatur abfiel. Dieses Verhalten ließe sich mit dem lang vorhergesagten Halbleiter/Halbmetallübergang für dünne Bi-Filme erklären. Die zusätzlich beobachtete schichtdickenunabhängige Leitfähigkeit bei 80 K ist mit einem in der Literatur beschriebenen metallischen Oberflächenzustand zu erklären. Bei weiterem Bedampfen mit Wismut werden die Ladungsträger an den dabei entstehenden Wismutinseln gestreut und eine Erhöhung des Widerstands beobachtet, die nach einem linearen Anstieg eine wurzelförmige Abhängigkeit von der zusätzlichen Bedeckung aufweist. Auf Grund der besonderen elektronischen Eigenschaften von Wismut - wie eine große Fermiwellenlänge und eine große freie Weglänge der Elektronen - kann dieses Verhalten nicht durch ein klassisches Streumodell nach Fuchs-Sondheimer erklärt werden. Da jedoch der metallische Oberflächenzustand von Bi(111) bis zu zwei Größenordnungen mehr Ladungsträger aufweist wie das Filmvolumen stellt dieser den dominanten elektronischen Transportkanal dar. Bei weiterem Aufdampfen von Wismut bei 80 K werden die Elektronen an den isolierten Adatomen bzw. 2dim. Inseln gestreut, was einen deutlichen Anstieg des Widerstands bewirkt. Mit einer STM Analyse der Inseldichte und -größe in diesem Wachstumsbereich konnte der beobachtete wurzelförmige Anstieg des Oberflächenwiderstands erklärt werden. Unter der Annahme, dass der Oberflächenzustand nach Aufdampfen einer halben Atomlage Wismut vollständig zerstört ist, konnte die Leitfähigkeit im Oberflächenzustand auch quantitativ bestimmt werden. Die mittlere freie Streulänge für Transport im Oberflächenzustand konnte zu 15 nm bestimmt werden. Die Erklärung des Widerstandsanstiegs bei der Abscheidung weiteren Silbers auf ultradünne Silberfilme bei tiefen Temperaturen ist wesentlich einfacher. Die Beschreibung über Fuchs-Sondheimer erklärt den durch das Aufrauhen der Oberfläche bewirkten Widerstandsanstieg qualitativ sehr gut. Im Falle der Abscheidung von Gold auf die Silberfilme bewirkt die Oberflächenlegierung einen auch bei Zimmertemperatur deutlichen Anstieg des Widerstands. Offensichtlich ist die Streueffizienz in diesem Fall deutlich höher als für rauhe Oberflächen ist.

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Jnawali, Giriraj: Growth, Morphology, and Conductivity in Semimetallic/Metallic Films on Si(001). 2009.

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