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Development of a method for measuring surface area concentration of ultrafine particles

Wei, Jianming

Many studies have related particulate matter, especially ultrafine particles, to adverse effects on health but it is still unclear which particle property has the most significant health effects. Recent epidemiological studies have shown that adverse health effects associated to airborne particles may be better correlated with metrics such as particle number or particle surface area than particle mass. A number of toxicological studies have demonstrated that ultrafine particles of a material are more toxic than the same mass of fine particles of the same material. Recently studies have also shown that inflammation and lung tumours were correlated with particle surface area. In summary, particle surface area might possibly be key metric as shown by these studies. Therefore, it is of great importance to find a way to measure particle surface area, in particular the surface area of ultrafine particles. This dissertation proposes a method of measuring surface area concentration of ultrafine particles with size in range 20nm to 100nm. The measurement method is based on a three-step approach, including particle diffusion charging, ion precipitation and charged particle deposition. Particle charging was accomplished by mixing the aerosol flow with the ions generated from corona discharge. Charged particles then passed through an ion precipitator in order to remove the excess ions for the sake of eliminating their adverse effects on the later signal current measurement. After that charged particles entered an electrical precipitator where they were deposited by means of an electrostatic field. Finally signal current induced by the deposited charged particles were measured by a highly sensitive electrometer to infer the particle surface area concentration. In order to validate the proposed method, a prototype, including a corona diffusion charger, an ion precipitator and an electrical precipitator, was designed and built, and a number of experiments were performed. Each component of the prototype was associated with one or more parameters, which included the particle charging efficiency and mean charge (for diffusion charger) and the particle depositing efficiency (for electrical precipitator). The experiments carried out presently focused on measuring these parameters, and establishing their relations with particle diameter, since those parameters directly influenced the signal current induced by the deposited charged particles. Empirical formulas describing these parameters were obtained by fitting the experiment data using the power law model. The equation describing the signal current induced by the deposited charged particles was deduced, which was a function of above parameters. The validity of this equation was verified by comparing the signal current estimated based on this equation and the signal current measured directly. The comparison was performed by means of both monodisperse and polydisperse aerosol. Based on this equation as well as the obtained empirical formulas, the relationship between the signal current and the particle diameter was established. It shows that the signal current is proportional to the integration of an exponential function of the particle diameter, and the power of this exponential function can be adjusted by changing one of the operating parameters -- the deposition voltages. Experimental results show that the power of the exponential function can be equal to 2 by adjusting the deposition voltage to a specified value, which means that particle surface area concentration can be estimated by measuring the signal current at this voltage. Finally, the particle surface area concentration estimated from the measured current was compared to the particle surface area concentration calculated based on the experimental results at the same operating conditions, and the results shows that they agree with each other very well.

Viele Studien kommen immer wieder zu dem Ergebnis, dass Partikel, insbesondere ultrafeine Partikel, mit negativen Auswirkungen verbunden auf die Gesundheit sind. Bislang ist noch nicht geklärt, welche Eigenschaften (wie z. B. Partikelmasse, Partikelanzahl, Partikeloberfläche usw.) ein Partikel aufweisen muss, um als Mass für negative Auswirkungen herangezogen zu werden. Jünste epidemiologische Studien haben gezeigt, dass sich luftgetragene Partikel, besser durch die Grössen "Partikelanzahl" bzw. "Partikelobfläche" beschreiben lassen, als durch die "Partikelmasse". Einige toxikologische Studien haben nachgewiesen, dass ultrafeine Partikel eines Werkstoffs giftiger sein können, als weniger klein Partikel mit der gleichem Masse des gleichen Werkstoffs. In weiteren Studien wurde aufgezeigt, dass Entzündung und Lungenflügeltumore mit der Partikeloberfläche der eingeatmeten in Zusammenhang stehen. Zusammenfassend ist zu erkennen, dass die Partikeloberfläche die Schlüsselgrösse für ultrafeine Partikel sein könnte. Folglich ist es von grosser Bedeutung, eine einfache Methode zur Messung der Partikeloberfläche zu finden. Im Rahmen dieser Dissertationsarbeit wird ein neue Methode zur Messung der Gesamtoberflächenkonzentration der Partikel, die einen Durchmesser von 20nm bis 100nm haben, entwickelt. Die Methode zur Bestimmung der Gesamtobflächenkonzentration basiert auf einem dreistufigen Ansatz: Partikel sind unipolar aufzuladen, die überschüssigen Ionen zu entfernen und die aufgeladenen Partikeln zu deponieren. Zuerst werden die Partikeln durch die Mischungen des Aerosolflusses mit freien Ionen aufgeladen. Dann werden die aufgeladenen Partikel durch einen Ionenabscheider geleitet, um die überschüssigen Ionen abzuscheiden. Damit wird eine Nebenwirkung der Ionen auf die spätere Messung des Partikelstromes vermieden. Die aufgeladenen Partikeln werden in einen elektrischen Abscheider, mit Hilfe eines elektrostatischen Felds abgeschieden. Der durch die abgeschiedenen Partikel verursachte Strom wird mit einem hochempfindlichen Elektrometer gemessen, um die Gesamtoberflächenkonzentration der Partikel zu bestimmen. Zur Verifizierung wurde ein Prototyp, einschliesslich eines Koronadiffusionaufladers, eines Ionenabscheiders und eines elektrischen Abscheiders entworfen und aufgebaut. Mehrere grundlegende Experimente wurden durchgeführt. Jede Komponente des Prototyps ist mit einem oder mehreren Parametern an der Partikelaufladeeffizienz und der Partikelabscheideffizienz beteiligt. Die durchgeführten Experimente konzentrieren sich einerseits auf die Bestimmung dieser Parameter und andererseits auf die Erforschung von Gesetzmässigkeiten zwischen diesen Parametern und dem Partikeldurchmesser. Diese Parameter beeinflussen direkt den Signalstrom, der durch die abgeschiedenen aufgeladenen Partikel verursacht wurde. Basierend auf die Experimenten wurden einige empirische Formeln durch die Approximation der Ergebnisse mit dem Potenzmodell abgeleitet. Die Gleichung, die den durch die abgeschiedenen aufgeladenen Partikel verursachten Signalstrom beschreibt, wurde abgeleitet. Diese Gleichung ist eine Funktion der oben genannten Parameter. Die Gültigkeit der Gleichungen wird durch den Vergleich des berechneten Signalstroms mit dem direkt gemessenen Signalstrom verifiziert. Der Vergleich wurde sowohl mit monodispersen als auch mit polydispersen Aerosol durchgeführt. Ausgehend von diesem theoretischen Ansatz wurden die Abhängigkeiten zwischen dem Signalstrom und dem Partikeldurchmesser ermittelt. Dieser Beziehung zeigt, dass der Signalstrom proportional zum Integral einer Exponentialfunktion des Partikeldurchmessers ist. Weitere Analysen zeigen, dass der Exponent dieser Exponentialfunktion durch die Änderung eines Betriebsparameters, der Abscheidespannung, eingestellt werden kann. Bei bestimmten Einstellungen lässt sich ein Exponent von 2 erreichen. Diese Tatsache weist darauf hin, dass die Gesamtpartikeloberflächenkonzentration durch die Messungen des Signalstroms berechnet werden kann. Abschließend wird die Gesamtpartikeloberflächenkonzentration, die vom gemessenen Strom abgeleitet wurde, mit der von einem SMPS unter den gleichen Betriebsbedingungen gemessenen Oberflächenkonzentration verglichen. Die Ergebnisse zeigen eine gute Übereinstimmung.

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Wei, Jianming: Development of a method for measuring surface area concentration of ultrafine particles. 2007.

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