Dipl.-Ing. Wolfgang Benz :

Einfluss von Schwefelverbindungen in flüssigen Kohlenwasserstoffen auf ein Brennstoffzellen-Gesamtsystem am Beispiel eines Katalytischen Crackers mit nachgeschalteter PEMFC

Dissertation angenommen durch: Universität Duisburg-Essen, Campus Duisburg, Fakultät für Ingenieurwissenschaften, Abteilung Maschinenbau, 2005-07-21

BetreuerIn: Prof. Dr. rer. nat. Angelika Heinzel , Universität Duisburg-Essen, Campus Duisburg, Fakultät für Ingenieurwissenschaften, Abteilung Maschinenbau

GutachterIn: Prof. Dr. rer. nat. Angelika Heinzel , Universität Duisburg-Essen, Campus Duisburg, Fakultät für Ingenieurwissenschaften, Abteilung Maschinenbau
GutachterIn: Prof. Dr. rer. nat. Jan Dirk Herbell , Universität Duisburg-Essen, Campus Duisburg, Fakultät für Ingenieurwissenschaften, Abteilung Maschinenbau

Schlüsselwörter in Deutsch: Katalytischer Cracker , Diesel , flüssige Kohlenwasserstoffe, Schwefelverbindungen, Schwefelwasserstoff, PEMFC
Schlüsselwörter in Englisch: Catalytic Cracker, Diesel, Liquid Hydrocarbons, Sulfur Components, Sulphur Components, Hydrogen Sulphide, PEMFC

  
   
 Klassifikation     
    Sachgruppe der DNB: 620 Ingenieurwissenschaften
  
   
 Abstrakt     
   

Abstrakt in Deutsch

Die momentane Diskussion über Umweltschutz und Ressourcenschonung sowie die damit indirekt verbundene rationelle Energienutzung wecken das Interesse von verschiedenen Industriezweigen, wie z.B. Energieversorgungsunternehmen und Automobilherstellern, für den Einsatz von Brennstoffzellen. Brennstoffzellen besitzen hohe Wirkungsgrade, Schadstoffarmut, sind modular aufgebaut und weisen eine sehr gute Eignung zur Kraft-Wärme-Kopplung auf. Als Brenngas benötigen Brennstoffzellen Wasserstoff, für den es aber noch keine Infrastruktur gibt. Daher muss, zumindest für eine Übergangszeit, Wasserstoff aus kohlenstoffhaltigen Brennstoffen hergestellt werden. Ein neuer Ansatz ist die Wasserstofferzeugung mit flüssigen höheren Kohlenwasserstoffen, wie Diesel, in einem Katalytischen Cracker. Der Heizöl- oder Dieselprozessor basiert dabei auf der an der Universität Duisburg-Essen, Standort Duisburg, entwickelten Crackertechnologie. Höhere flüssige Kohlenwasserstoffe, wie Diesel, beinhalten unterschiedlichste Schwefelverbindungen. Das Ziel dieser Arbeit war es, Erkenntnisse zum Einfluss von Schwefelverbindungen auf ein Katalytisches Cracker-Gesamtsystem zu erhalten. Dabei unterteilt sich die Untersuchung in die Bereiche Einfluss von Schwefelverbindungen im Katalytischen Cracker und Einfluss von Schwefelreaktionsprodukten im Produktgas auf die Nachgeschaltete Niedertemperaturbrennstoffzelle (PEMFC). Im Katalytischen Cracker wird der Einfluss von Schwefelverbindungen auf die Aktivität und die Wasserstoffselektivität bei Edelmetallkatalysatoren mit zwei unterschiedlichen Edelmetallen, sowie einem Katalysator mit einem Gemisch der verwendeten Edelmetalle untersucht. Zusätzlich wird die Stabilität bei einer Crack-Temperatur von 920 °C untersucht. Am Beispiel einer Niedertemperaturbrennstoffzelle wird gezeigt, was schwefelhaltiges Brenngas in einer PEMFC bewirkt. Des Weiteren wird ein mathematisch/physikalisches Modell erstellt, welches die Degradation in einer PEMFC durch Kontamination von Schwefelwasserstoff beschreibt. Darüber hinaus wird eine Entschwefelungseinheit, für den Einsatz vor einer PEMFC, auf die Rückhaltegüte untersucht.

Abstrakt in Englisch

Arising from the discussion about a sustainable development of the energy sector, more and more interest of different industrial branches (e.g. in the automotive field or by the energy supply companies) is actually directed to the use of fuel cells. They show high degrees of ef-ficiency, little pollution and the ability of combined heat and power generation, and moreover they are modularly built. As a fuel they need hydrogen, but the infrastructure of its supply is much worse than necessary. So, at least for a time of transition, hydrogen must be produced from hydrocarbon fuels. A new idea is the hydrogen production from liquid higher hydrocar-bon compositions, as diesel fuel, in a catalytic cracker. This diesel processor is based on a technology developed by the University of Essen-Duisburg at Duisburg. Liquid higher hydrocarbons, as diesel, also contain different sulfur compounds. The aim of this work was to gain knowledge about the influence of sulfur to a complete catalytic cracker system. The study consists of two parts, the first dealing with the influence of sulfur com-pounds to the catalytic cracker itself, and the second with the influence of the products of the reaction of sulfur compounds flowing with the resultant gas into the low-temperature Polymer Electrolyte Membrane Fuel Cell, PEMFC. In the catalytic cracker the influence of sulfur on the activity and the hydrogen selectivity of catalysts of two different precious metals – used separately as well as in mixture – is investi-gated. Furthermore, the catalysts’ stability under the cracking temperature of nearly 1,200 K is tested. As an example, the effect of sulfur-containing fuel to a PEMFC is shown and analysed. Moreover, a mathematical-physical model is developed, describing the effects of the degra-dation of a PEMFC by sulfur contamination. Finally, the efficiency of a desulfurizing unit, pre-connected to the fuel cell to extend its lifetime, is investigated.