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Dissertation angenommen durch: Universität Duisburg-Essen, Campus Duisburg, Fachbereich Physik, 2005-01-20
BetreuerIn: PD Dr. rer. nat. Hermann Nienhaus , Universität Duisburg-Essen, Campus Duisburg, Fachbereich Physik
GutachterIn: PD Dr. rer. nat. Hermann Nienhaus , Universität Duisburg-Essen, Campus Duisburg, Fachbereich Physik GutachterIn: Prof. Dr. rer. nat. Ralf Courths , Universität Duisburg-Essen, Campus Duisburg, Fachbereich Physik
Schlüsselwörter in Deutsch: Chemostrom, chemische Reaktion,
Oberfläche, Schottky-Diode, Silber, Magnesium, Oxidation,
Chemolumineszenz, elektronische Anregung
Schlüsselwörter in Bulgarisch: silver IPE, chemicurrent, island
growth, CC, molecular beem, internal photoemission, nonadiabatic,
chemiluminescence, chemical reaction, oxidation, electronic excitation,
surface, Schottky diode, magnesium
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Abstrakt in Deutsch
Im Rahmen der Dissertation wird ein experimenteller Aufbau zur
Durchführung von Chemostrommessungen an Schottky-Dioden mit ultradünnen
Metallfilmen vorgestellt. Die Dioden werden unter Ultrahochvakuum
hergestellt und mittels Strom-Spannungskennlinien und der internen
Photoemission charakterisiert. Die Barrierenhöhen von
Ag/n-Si(111)-Dioden und Mg/p-Si(111)-Dioden und die Diodeneigenschaften
werden im Rahmen des MIGS-Modells interpretiert.
Die Reaktion von Stickoxid (NO) mit ultradünnen Silberfilmen auf
Silizium bei tiefen Temperaturen wird mittels Chemostrommessungen (CS),
Röntgenphotoelektronenspektroskopie (XPS) und
Sekundärelektronenmikroskopie (SEM) untersucht. Der Chemostromverlauf
spiegelt den Reaktionsverlauf an der Oberfläche wieder und wird im
Rahmen eines kinetischen Modells beschrieben. Durch die
Chemostrommessung kann die Adsorption von NO sowie die folgende
intermolekulare Reaktion zwischen zwei NO-Molekülen, die zur Oxidation
der Silberoberfläche führt, direkt beobachtet werden. Die ultradünnen
Silberfilme auf Si(111)-Substrat reißen während der Oxidation im Rahmen
der intermolekularen Reaktion auf, das unterliegende Si-Substrat wird
oxidiert. Silberfilme auf Si(100)-Substrat sind unter NO-Angebot
stabil. Die Oxidation der Oberfläche bleibt aus.
Die Oxidation von Magnesium mit molekularem Sauerstoff mittels
Chemostrommessungen und Augerelektronenspektroskopie (AES) wird
untersucht. Neben dem Nachweis angeregter heißer Löcher, mit einem
Zeitverlauf analog zur Exoelektronenemission, kann an Magnesiumdioden
auch Chemolumineszenzlicht in Form eines Photostroms nachgewiesen
werden. Es wird gezeigt, dass der Chemostrom direkt proportional zur
Reaktionsrate an der Oberfläche ist und die detektierte Ladung damit
den zeitlichen Verlauf der Sauerstoffaufnahme widerspiegelt. Der
Verlauf der Sauerstoffaufnahme kann durch ein Nukleations- und
Inselwachstum beschrieben werden.
Abstrakt in Englisch
An experimental setup for the detection of chemicurrents (CC) generated
during the reaction of molecular and atomic gas species with metal
surfaces is presented. Chemicurrents were detected with silver- and
magnesium-silicon schottky-diodes with ultra thin metal films. The
schottky-diodes were characterised by current-voltage (IV) measurements
as well as internal photoemission (IPE). The resulting barrier heights
are explained within the theory of metal induced gap states (MIGS). The
reaction of nitric oxide (NO) with thin silver films was investigated
with chemicurrent measurements, secondary electron emission microscopy
(SEM) and X-Ray photoemission spectroscopy (XPS). The chemicurrent
follows the reaction kinetic at the surface. Two reaction processes,
the NO adsorption and the intermolecular reaction of NO leading to N2O
and chemisorbed oxygen are monitored in real time. A kinetic modelling
of the chemicurrent allows the extraction of kinetic rate constants of
the surface reaction. Ultrathin silver films on Si(111)-surfaces are
shown to be unstable under the oxidation with NO resulting in a
disruption of the thin silver films and an oxidation of the underlying
silicon substrate. Silver films on Si(100)-surfaces are not oxidised at
180 K and are stable under NO exposition. The oxidation of magnesium
with molecular oxygen and nitric oxides was observed with chemicurrent
measurements combined with Auger electron spectroscopy (AES). The
chemicurrent is due to internal exoemission of hot holes as well as the
detection of photons from surface chemiluminescence. It is shown that
the chemicurrent is directly proportional to the reaction rate, the
detected chemicurrent charge directly follows the oxygen uptake. Model
calculations indicate that the oxidation process can be described by an
island and nucleation growth model.
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