Dipl.-Ing. Marc Gerd Dieter Strecker :

Untersuchungen zum Anwendungsbereich und zur Steigerung der Nachweisempfindlichkeit eines Partikelmassenspektrometers (PMS)

Dissertation angenommen durch: Universität Duisburg-Essen, Campus Duisburg, Fakultät für Ingenieurwissenschaften, Abteilung Maschinenbau, 2004-04-23

BetreuerIn: Prof. Dr. - Ing. Paul Roth , Universität Duisburg-Essen, Campus Duisburg, Fakultät für Ingenieurwissenschaften, Abteilung Maschinenbau

GutachterIn: Prof. Dr. - Ing. Paul Roth , Universität Duisburg-Essen, Campus Duisburg, Fakultät für Ingenieurwissenschaften, Abteilung Maschinenbau
GutachterIn: Prof. Dr. sc. techn. Andreas Schmidt-Ott , Technische Universität Delft, Department of Chemical Technology

Schlüsselwörter in Englisch: nanometer, probability density function, size distribution
Schlüsselwörter in Deutsch: Nanometer, Wahrscheinlichkeitsdichtefunkton, Größenverteilung

  
   
 Klassifikation     
    Sachgruppe der DNB: 620 Ingenieurwissenschaften
  
   
 Abstrakt     
   

Abstrakt in Deutsch

In der vorliegenden Arbeit wurden Untersuchungen zur Anwendung und zur Steigerung der Nachweisempfindlichkeit eines Partikelmassenspektrometers (PMS) durchgeführt. Als Grundlage wurde ein von Hospital und Roth entwickeltes PMS zur Bestimmung von Partikeln im Nanometerbereich benutzt, welches bereits erfolgreich zur Untersuchung des Rußpartikelwachstums in Verbrennungsprozessen eingesetzt wurde. Es besteht aus einer Molekularstrahlapparatur und einer Hochvakuumkammer, die die notwendige Messtechnik zur in-situ Partikelgrößenbestimmung enthält. Um weitere Anwendungsmöglichkeiten für das PMS zu erschließen, wurden mit drei verschiedenen Generatoren unterschiedliche Partikelspezies hergestellt und die Größenbestimmung dieser Partikel mit dem PMS durchgeführt. Neben einem Flammenreaktor, der zur Erzeugung von Referenzpartikel diente, wurde ein Funkengenerator und ein Mikrowellenreaktor verwendet. Mit diesen Generatoren wurden durch die verschiedenen Syntheseverfahren Ruß-, Silber-, Glaskohlenstoff-, Siliziumdioid-, Zinnoxid- und Nickelpartikel hergestellt. Die Ergebnisse zeigen, dass auch der Mikrowellenreaktor sowie der Funkengenerator geeignet sind, Partikel mit einem Durchmesser bis zu 10 nm zu erzeugen und mit dem PMS zu charakterisieren. Die Möglichkeit zur Aufladung von elektrisch neutralen Partikeln durch Elektronenstoß-Ionisation in der Analysekammer des PMS wurde untersucht. Sowohl Ruß- als auch Zinnoxidpartikel, die im Niederdruckbrenner erzeugt wurden, konnten aufgeladen werden. Der Effekt der Aufladung ist um so größer, je niedriger der Anteil natürlich geladener Partikel ist. Dies bedeutet, dass gerade in den Fällen neutraler oder schwach geladener Aerosole Partikel dem PMS messtechnisch zugänglich gemacht werden können. Die Steigerung der Nachweisempfindlichkeit des PMS wurde durch einen neu entwickelten Detektor erreicht, der im Wesentlichen aus einem Sekundärelektronenvervielfacher (SEV) mit vorgeschalteter externer Konversionsdynode besteht. Diese hat die Aufgabe, die elektrisch geladenen Partikel nach der Beschleunigung in der Probennahmedüse durch das elektrische Feld weiter zu beschleunigen, sodass bei ihrem Aufprall auf die Dynode Sekundärladungsträger freigesetzt und im SEV verstärkt werden. Es wurden vergleichende Messungen mit dem herkömmlichen Detektor, bestehend aus einem Faraday-Cup, am Niederdruckflammenreaktor durchgeführt. Sowohl für elektrisch positiv als auch für elektrisch negativ geladene Partikeln konnte eine Steigerung der Signale um den Faktor 105 nachgewiesen werden.

Abstrakt in Englisch

In the present work the applicability and the improvement of the detection sensitivity of a particle mass spectrometer (PMS) were studied. The PMS was originally used by Hospital and Roth for the investigation of the growth of soot-particles produced in combustion processes. It consists of a molecular beam sampling system and a high vacuum chamber which contains the necessary measurement instrumentation for the in-situ particle sizing.Three reactors were employed to investigate the applicability: a low-pressure flame reactor, a microwave reactor and a spark reactor. The reactors are different in respect of the energy transfer into the reactive gases and the bulk material respectively. The flame reactor was used to produce well-known soot particles as reference particles for the experiments related to the improvement of the detection sensitivity of the PMS. Soot-, Silver-, Carbon-, Siliconoxide-, Tinoxide and Nickel- Nanoparticles were produced. The results have shown that the applicability of the PMS could be extended and be applied to particles generated in the microwave reactor as well as in the spark reactor.Neutral charged Soot- and Tinoxid-Nanoparticles which were produced in the flame reactor were charged by electron impact ionisation in the high vacuum chamber of the PMS. The charging effect increases with decreasing amount of charged particles in the aerosol. Thus, in the case of neutral or weakly charged aerosols the particles could be characterised with the PMS leading to a further extension of the application range.A new detector was developed to improve the detection sensitivity of the PMS. The detector consists of a secondary electron multiplier (SEM) and an external conversion dynode. The dynode was set to a high electrical potential. Thus, the particles were accelerated to a velocity which is sufficient to release secondary electrons or ions from the dynode after the impaction of the particles with the surface of the dynode. Afterwards these secondary electrons and ions respectively were amplified by the SEM. In comparison with the conventional detector, a Faraday-Cup, an increase of the signals of about 105 was achieved with this new detector.