Peter Berg :

Rückhaltung von in der Trinkwasseraufbereitung relevanten organischen Spurenstoffen durch Nanofiltrationsmembranen

Dissertation angenommen durch: Gerhard-Mercator-Universität Duisburg, Fakultät für Ingenieurwissenschaften, Abteilung Maschinenbau, 2002-10-30

BetreuerIn: Prof. Dr.-Ing. Rolf Gimbel , Gerhard-Mercator-Universität Duisburg, Fakultät für Ingenieurwissenschaften, Abteilung Maschinenbau

GutachterIn: Prof. Dr.-Ing. Rolf Gimbel , Gerhard-Mercator-Universität Duisburg, Fakultät für Ingenieurwissenschaften, Abteilung Maschinenbau
GutachterIn: Prof. Dr. Jan Schippers , Technische Universiteit Delft, Faculteit Civiele Techniek en Geowetenschappen, Werkgroep Offshore Technologie

Schlüsselwörter in Deutsch: Membran, Nanofiltration, Pestizide, Aktivkohle, Spurenstoffe, Organik, Trinkwasser
Schlüsselwörter in Englisch: Drinking Water, Membrane, Nanofiltration, Pesticides, Aktiv Carbon, Trace Organics

 
   
 Klassifikation     
    Sachgruppe der DNB: 38 Bergbau, Bautechnik, Umwelttechnik
 
   
 Abstrakt     
   

Abstrakt in Deutsch

Organische Spurenstoffe, zu denen auch Pflanzenbehandlungs- und Schädlingsbekämpfungs-mittel (PBSM) zählen, erfahren in der Trinkwasseraufbereitung eine immer größere Bedeutung. Die Nanofiltration wird in der Trinkwasseraufbereitung meist zur simultanen Entfernung von Härtebildnern und Huminstoffen eingesetzt. In letzter Zeit findet sie auch vereinzelt Anwendung zur Entfernung von organischen Spurenstoffen. Die Transportmechanismen dieser Stoffe durch Nanofiltrationsmembranen sind weitgehend unbekannt. Daher ist sowohl eine Voraussage der Rückhaltung einzelner Spurenstoffe für einen bestimmten Anwendungsfall als auch eine Optimierung der Nanofiltrationsmembran und -anlage hinsichtlich der Spurenstoffrückhaltung nicht möglich. Der Schwerpunkt dieser Arbeit war daher die Untersuchung der Transportmechanismen von organischen Spurenstoffen durch Nanofiltrationsmembranen. Bei elektrisch ungeladenen organischen Spurenstoffen konnte festgestellt werden, dass molekülspezifische Eigenschaften für die Rückhaltung organischen Substanzen verantwortlich sind. Für das Molekulargewicht, das Dipolmoment und die Adsorbierbarkeit am Membranmaterial konnte kein Einfluss auf die Rückhaltung festgestellt werden. Dies gilt auch für die Molekülgröße, die mit Hilfe eines Rechenprogramms zur Molekülmodellierung ermittelt wurde. Mit Hilfe der Molekülmodellierung ist es jedoch nicht möglich, Hydratationseffekte, die zu einer Vergrößerung des Molekülradius führen, zu berücksichtigen. Zur Abschätzung dieser „wirksamen“ Molekülgrößen wurden daher Diffusionskoeffizienten bestimmt. Die Ergebnisse dieser Messungen deuten darauf hin, dass sterische Effekte den Stofftransport beeinflussen. Zur weitergehenden Untersuchung der sterischen Behinderung beim Stofftransport organischer Substanzen wurde die Rückhaltung in Abhängigkeit vom pH-Wert untersucht. Die Permeabilität von Polymermembranen ist vom pH-Wert abhängig, was auf eine Änderung der Porenstruktur des Membranmaterials zurückgeführt wird. Wenn sterische Behinderungen für die Rückhaltung der untersuchten elektrisch ungeladenen Stoffe verantwortlich sind, sollte sich daher die Rückhaltung bei einer pH-Wertänderung genau entgegengesetzt wie die Permeabilität verhalten. Messungen bestätigten diesen Effekt. Mit Hilfe eines mathematischen Porenmodells, wird gezeigt, dass für die Änderung der Rückhaltung und der Permeabilität in Abhängigkeit des pH-Wertes eine Änderung der Porenradien verantwortlich gemacht werden kann. Dabei wurde für die Porenradien eine logarithmische Normalverteilung zu Grunde gelegt, deren Kenngrößen sich aus den Permeabilitäten und den Rückhaltungen ergeben. Sind diese Größen bekannt, kann die Rückhaltung für andere Substanzen, deren wirksame Molekülgröße bekannt ist, berechnet werden. Bei elektrisch geladenen organischen Substanzen (Säuren und Basen) wird die Rückhaltung zusätzlich von elektrischen Wechselwirkungen mit der Membran beeinflusst. Die Rückhaltung ist daher sowohl vom Dissoziationsgrad der Säuren bzw. Basen als auch von den funktionellen Gruppen der Membran abhängig. Des Weiteren beeinflusst auch die Salzzusammensetzung des aufzubereitenden Wassers die Rückhaltung. So konnte die für Nanofiltrationsmembranen in bestimmten Salzgemischen typische, negative Rückhaltung für einzelne Ionen auch für organische Säuren festgestellt werden. In pH-Bereichen, in denen sich weder die Membranladung noch die Dissoziation der organischen Säure bzw. Base wesentlich ändert, verhält sich die Rückhaltung wie bei el. ungeladenen Substanzen ebenfalls genau gegenläufig zur Permeabilität. Dies unterstreicht, dass auch bei el. geladenen organischen Substanzen sterische Effekte den Stofftransport beeinflussen.

Abstrakt in Englisch

Organic trace substances including pesticides are becoming more important in the drinking water treatment. Nanofiltration for drinking water treatment is mainly used for softening and the removal of humic substances. Recently nanofiltration is sometimes used also for the removal of organic trace substances. The mechanism of the trace substance transport through Nanofiltration membranes is widely unknown. Therefor it is not possible to predict pesticiderejections. Thus one focus of this thesis is the investigation of the rejection of organic trace substances through nanofiltration membranes. By measuring diffusion constants of several electrical uncharged pesticides it could be shown that the size of the molecules is a contributing factor. Due to attached water molecules it is not possible to calculate this